Thèse numérisée par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

L’utilisation d’oxydants, comme l’hypochlorite de sodium, est une stratégie très efficace en traitement de l’eau pour inactiver les microorganismes responsables de plusieurs maladies. Toutefois leur utilisation favorise également la formation de sous-produits de la désinfection (SPD), tels que les trihalométhanes et les acides haloacétiques. La présence d’iodure et de bromure dans l’eau brute peut également conduire à la formation d’autres familles de SPD, les trihalométhanes iodés (THMi) et les acides haloacétiques iodés (AHAi). Cette étude a comme objectif d’évaluer la variabilité des THMi et AHAi dans deux petits réseaux de distribution de la région de Québec (notés R1 et R2) ainsi que de mesurer l’enlèvement des THMi lors de l’utilisation de filtres domestiques. L’échantillonnage de l’eau s’est effectué entre juin et décembre 2017 sur différents points dans l’usine de traitement des eaux et dans le réseau de distribution. Pour le réseau R1, des concentrations moyennes de 2,99 μg/L en THM iodés et de 0,74 μg/L en AHA iodés sont observées, alors que la concentration maximale obtenue est de 4,02 μg/L pour les THM iodés et de 2,46 μg/L pour les AHA iodés. Des concentrations moyennes de 2,98 μg/L en THM iodés et de 0,51 μg/L en AHA iodés sont observées dans le Réseau R2, alors que la concentration maximale obtenue est de 4,05 μg/L pour les THM iodés et de 2,33 μg/L pour les AHA iodés. Les concentrations en THM iodés et en AHA iodés augmentent dans l’usine, particulièrement à la suite de la post chloration et du passage de l’eau par le bassin de contact. Les concentrations en THM iodés restent ensuite stables dans le réseau de distribution alors que celles des AHA iodés diminuent. De plus, l’enlèvement des THMi s’avère très efficace après la filtration de l’eau sur un filtre domestique de type BritaMD, avec un pourcentage d’enlèvement moyen de 100%. / The use of oxidants, such as sodium hypochlorite, is a very effective strategy in treating water to inactivate microorganisms responsible for several diseases. However, their use also favors the formation of disinfection by-products (SPD), such as trihalomethanes and haloacetic acids. The presence of iodide and bromide also allows the formation of other families of SPD, iodinated trihalomethanes (THMi) and iodinated haloacetic acids (AHAi). The purpose of this study is to evaluate the variability of THMi and AHAi in two small distribution networks in the Quebec City region (R1 and R2) and to measure the removal of THMi when using household filters. Water sampling took place between June and December 2017 at various points in the water treatment plant and in the distribution network. For the R1 network, mean concentrations of 2.99 μg / L in iodinated THM and 0.74 μg / L in iodinated AHA were observed, while the maximum concentration achieved was 4.02 μg / L for THMs. iodized and 2.46 μg / L for iodinated AHAs. Mean concentrations of 2.98 μg / L in iodinated THM and 0.51 μg / L in iodinated AHA were observed in Network R2, while the maximum concentration obtained was 4.05 μg / L for iodinated THMs. and 2.33 μg / L for iodinated AHAs. Iodine THM and iodinated AHA concentrations increase in the plant, particularly because of post-chlorination and passage of water through the contact basin. The iodinated THM concentrations then remain stable in the distribution network while those of the iodinated AHAs decrease. On the other hand, the removal of THMi is very effective after filtration of water on a BritaMD type household filter, with an average removal percentage of 100%.

Cette thèse a comme objectif d’estimer la variabilité régionale présente et future des trihalométhanes (THM) dans les systèmes d’approvisionnement en eau potable (SAEP) desservis en eau de surface à l’aide de modèles multiniveau. La variabilité régionale des THM a été étudiée à l’aide d’une importante base de données développée dans le cadre de cette thèse et concernant les résultats réglementaires de la qualité de l’eau potable, les infrastructures de traitement, la qualité de l’eau de surface et plusieurs paramètres spatio-temporels pouvant influencer la qualité de la source d’eau (Chapitre 2). Les modèles de régression multiniveaux permettent de considérer la structure hiérarchique des données et ainsi d’étudier la variabilité des échantillons de THM tout en contrôlant pour le regroupement des concentrations de THM entre les SAEP et entre les divisions écologiques du territoire. Dans un premier temps, des modèles de régression linéaire multiniveaux ont été développés pour estimer la variabilité régionale et temporelle d’un indicateur des précurseurs des THM, soit le carbone organique dissous (COD) (Chapitre 3). En utilisant les connaissances acquises lors de cette étude et à l’aide de modèles de régression logistique multiniveaux, nous avons ensuite développé un modèle permettant d’estimer la variabilité régionale de la probabilité que les concentrations de THM dans l’eau potable dépassent un seuil spécifique (Chapitre 4). Ce modèle de régression fut ensuite utilisé afin d’estimer l’impact possible des changements climatiques sur la variabilité régionale future de la probabilité que les concentrations de THM dans l’eau potable dépassent ce même seuil (Chapitre 5). Les modèles de régression multiniveaux ont été très peu utilisés dans le domaine de la modélisation de la qualité de l’eau potable. Or, les résultats de cette thèse ont démontré qu’ils s’avèrent un outil très efficace pour considérer la hiérarchie naturelle des variables permettant de modéliser la qualité de l’eau potable à l’échelle régionale. La base de données développée et l’exploration méthodologique des modèles de régression multiniveaux effectuée dans les différents chapitres de cette thèse offrent une plateforme unique pour les futures études de modélisation concernant la variabilité régionale de la qualité de l’eau potable. Mots clés : eau potable, eau de surface, modèle de régression multiniveau, cadre écologique du territoire, trihalométhanes, sous-produits de la désinfection, carbone organique dissous, changements climatiques / The objective of this thesis is to estimate the present and the future regional variability of trihalomethane (THM) occurrence in drinking water utilities (DWUs) supplied by surface water using multilevel models. The regional variability of THMs was investigated using a large database developed as part of this thesis that takes into account information about regulatory drinking water quality analyses, treatment infrastructures, surface water quality, and many other spatiotemporal parameters that may influence source water quality (Chapter 2). The multilevel models allow for the consideration of the hierarchical structure of the data and the study of variability among THM samples, while controlling for the grouping of THM concentrations within DWUs and at the regional level. At first, multilevel linear regression models were developed to estimate the regional and temporal variability of an indicator of THM precursors (i.e., dissolved organic carbon – DOC) (Chapter 3). Then, using the knowledge acquired in this study and based on multilevel logistic regression models, we developed a model which allows us to estimate the regional variability in the probability of THM concentrations exceeding a specific threshold in drinking water (Chapter 4). Then, this model was used to estimate the possible impact of climate change on the future regional variability in the probability of THM concentrations exceeding the threshold (Chapter 5). Multilevel models have only rarely been used in the field of drinking water quality modelling. And yet results from this thesis demonstrate that they are quite useful in considering the natural hierarchy of variables allowing for the modelling of drinking water quality on a regional basis. The database we developed and the methodological exploration of multilevel regression models that is carried out through the chapters of this thesis offer a useful framework for future modelling studies which examine the regional variability of drinking water quality. Keywords: drinking water, surface water, multilevel regression models, regional ecological framework, trihalomethanes, disinfection by-products, dissolved organic carbon, climate change

La désinfection de l'eau potable par le chlore permet d'inactiver les micro-organismes pathogènes et de contrôler la croissance microbienne au cours du transport de l'eau dans le réseau de distribution municipal. En présence de la matière organique et inorganique dans l'eau brute, ce procédé de traitement conduit à la formation de sous-produits de la désinfection (SPD) incluant les trihalométhanes (THM) et les acides haloacétiques (AHA) qui sont réglementés. Afin de respecter les normes pour ces SPD formés au cours de la chloration, les rayons ultraviolets et d'autres oxydants tels que l'ozone, le dioxyde de chlore ou la chloramine peuvent être utilisés comme désinfectants alternatifs pour la désinfection primaire. L'ozonation est communément appliquée durant la production d'eau potable non seulement pour permettre la diminution de la teneur en SPD réglementés mais aussi en raison de sa puissance comme désinfectant et oxydant. Néanmoins, compte tenu de courte demi-vie de l'ozone dans l'eau (l'ozone n'a pas d'effet rémanent), son utilisation requiert l'application de chlore ou de chloramine suivant l'ozonation afin de s'assurer la sécurité de l'eau distribuée. Toutefois, ce scénario de désinfection de l'eau potable (ozone-chlore/chloramine) favorise la formation des acétaldéhydes halogénés (halogenated acetaldehydes, HAL). Ces derniers attirent de plus en plus d'attention dans les dernières années en raison de leur abondance (troisième plus grande famille de SPD) et de leur cytotoxicité élevée. La présente thèse s'est donc consacrée à améliorer les connaissances sur la présence et la variabilité spatio-temporelle des HAL dans les réseaux d'aqueduc ainsi que sur les niveaux d'exposition de la population à ces contaminants dans les eaux potables désinfectées à l'ozone. Dans un premier temps, différents paramètres (pH, agent de conservation et durée de conservation) ont été optimisés pour la conservation des échantillons afin d'analyser les acétaldéhydes trihalogénés (trihalogenated acetaldehydes, THAL) et acétaldéhydes dihalogénés (dihalogenated acetaldehydes, DHAL) par une méthode analytique consolidée qui a été validée en laboratoire. Par la suite, quatre campagnes d'échantillonnage ont été réalisées sur deux ans (entre 2017 et 2019) au sein de deux systèmes d'eau potable sélectionnés comme cas à l'étude. La première campagne d'échantillonnage s'est échelonnée sur une année et a généré une base de données robuste sur le comportement de HAL dans les usines de traitement d'eau potable (UTEP) et leur variabilité spatio-temporelle dans les réseaux de distribution. À la suite de cette campagne, la relation entre l'ozonation et la variation de HAL dans l'eau traitée a été évaluée pendant un mois via une campagne d'échantillonnage intensive, dans une UTEP où les changements de pratique de l'ozonation avaient lieu. Finalement, deux autres campagnes d'échantillonnage ont été effectuées pour évaluer les effets de manipulations domestiques de l'eau sur la concentration de HAL à laquelle la population est exposée. Les résultats obtenus ont permis d'identifier les facteurs contribuant à la formation de HAL dans l'eau potable et de déterminer les stratégies de manipulation domestique pour réduire l'exposition aux HAL via l'eau potable. En se basant sur les concentrations de THM, la prédiction de la concentration de THAL est devenue possible grâce aux fortes corrélations entre les concentrations de THM et de THAL dans les deux systèmes d'eau potable à l'étude. / Disinfection of drinking water with chlorine results in the inactivation of targeted pathogens and the control of microbial growth during the transportation through the distribution system, while in the presence of naturally occurring organic and inorganic matter, disinfection by-products (DBPs) are formed. For instance, trihalomethanes (THMs) and haloacetic acids (HAAs) are regulated in many countries. In order to meet the regulations, ultraviolet irradiation and other oxidants such as ozone, chlorine dioxide or chloramines are used as alternative disinfectants for primary disinfection. Ozonation is commonly applied during water treatment not only due to the intended reduction in the levels of regulated THMs and HAAs but also its numerous advantages as oxidant and disinfectant. However, the use of chlorine or chloramines following ozonation is generally required to ensure the safety of drinking water in distribution systems due to the short half-life of ozone. Unfortunately, this disinfection scenario (ozone-chlorine/chloramines) promotes the formation of halogenated acetaldehydes (HALs), which attract more and more attention in the last years due to their abundance in drinking water (third largest group of identified DBPs by weight) and their relatively high cytotoxicity. This thesis is therefore devoted to improving the knowledge about the occurrence and spatio-temporal variability of HALs as well as the levels of human exposure to these contaminants in ozonated drinking water. First, various parameters (pH, quenching agent and sample holding limit) were optimized for sample preservation in order to analyze trihalogenated acetaldehydes (THALs) and dihalogenated acetaldehydes (DHALs) using a consolidated analytical method. Subsequently, four sampling campaigns were conducted over two years (between 2017 and 2019) in two drinking water systems. The first one-year sampling campaign generated a robust database of HALs regarding their behavior in drinking water treatment plants (DWTPs) and the spatio-temporal variability in distribution networks. Then the relationship between ozonation and HAL variation in treated water was assessed during a one-month intensive sampling campaign, in a DWTP where changes regarding ozonation procedures occurred. Finally, two more sampling campaigns were carried out to evaluate the effects of household tap water handling on the exposure of HALs. The results allow to identify the contributing factors to HAL formation in drinking water and to determine strategies of household handling for the control of HAL exposure via drinking water. The prediction of the occurrence of THALs based on THMs was made possible because of the strong correlations between THM levels and THAL levels in both drinking water systems.

La baignade en piscine est l'une des activités aquatiques les plus pratiquées par la population. Comme dans les eaux naturelles, l'eau des piscines publiques peut contenir des contaminants de nature microbiologique et chimique. Ce mémoire vise l'étude de contaminants chimiques et particulièrement la présence des sous-produits de la désinfection (SPD) dans les piscines municipales. Les résultats démontrent que la formation de SPD tels que 'les trihalométhanes (THM), les acides haloacétiques (AHA) et les chloramines (CAMi) est considérable dans les piscines. En effet, les niveaux de SPD mesurés dans les piscines sont plus élevés que ceux retrouvés dans l'eau potable. De plus, le type de piscine (intérieure ou extérieure) a également une influence sur l'occurrence des SPD. D'autres facteurs liés à la gestion des piscines tels que la fréquentation des bassins, le taux de renouvellement de l'eau et les doses de chlore ajoutées semblent favoriser la formation et la variabilité des SPD dans les piscines. Conséquemment, la baignade dans les piscines publiques intérieures et extérieures peut constituer une voie importante d'exposition aux SPD pour la population.

Cette thèse porte sur la variabilité spatio-temporelle de sous-produits chlorés de la désinfection (SPD), plus spécifiquement les trihalométhanes (THM) et les acides haloacétiques (AHA), ainsi que du temps de séjour (TDS) dans un réseau de distribution en eau potable (RDEP) à l’échelle du quartier résidentiel. La réalisation de cette thèse a nécessité l’étude d’un secteur résidentiel du RDEP de la ville de Québec ayant une aire d’environ 2 km2 et habitée par près de 6000 citoyens. Le premier chapitre est une revue de littérature abordant le chlore résiduel libre ainsi que les concentrations en SPD dans les RDEP, le suivi de la qualité de l’eau, la modélisation des TDS et l’impact du vieillissement et de la réhabilitation des conduites des RDEP sur le TDS et la qualité de l’eau. Le deuxième chapitre porte spécifiquement sur l’analyse de la variabilité spatio-temporelle du chlore résiduel libre, des THM, des AHA et du TDS. Une dimension dominante est identifiée entre les aspects spatial et temporel de la variabilité pour le chlore et les SPD à l’aide de modèles linéaires mixtes généralisés. Ensuite, le potentiel du TDS comme indicateur de la qualité de l’eau au niveau du chlore résiduel libre, des THM et des AHA est analysé par un test des rangs signés de Wilcoxon. Dans le troisième chapitre, une analyse de sensibilité des TDS est effectuée en considérant différents scénarios hydrauliques. Les scénarios considérés sont un vieillissement additionnel ainsi que la réhabilitation des conduites afin d’évaluer leur effet sur le TDS par rapport à un scénario de référence représentant le meilleur état de connaissance du secteur étudié. Une mise en perspective de ces effets sur le TDS par rapport à la concentration en chlore résiduel libre est aussi effectuée. Finalement, l’impact de l’incertitude des paramètres hydrauliques (diamètre, coefficient de rugosité, demandes en eau) sur les TDS est étudié par des simulations Monte-Carlo. / The objective of this thesis is to evaluate the spatial and temporal variability of chlorinated disinfection by-products (DBPs), more specifically trihalomethanes (THM) and haloacetic acids (HAA), and the residence time of water (RT) in a water distribution network (DN) on the scale of a residential neighborhood. A specific residential area in the DN of Quebec City was chosen in order to conduct this study. This area covers approximately 2 km2 and is inhabited by nearly 6000 citizens. The first chapter of this thesis is a literature review addressing free residual chlorine as well as THMs and HAAs concentrations in DNs, monitoring of water quality, modeling of RT and the impact of aging and rehabilitation of pipes on RT and water quality. The second chapter focuses specifically on the analysis of the spatial and temporal variability of free residual chlorine, THMs, HAAs and RT. This variability is studied and a dominant dimension between the spatial and temporal aspect is identified for residual chlorine, THMs and HAAs using generalized linear mixed models. Then, the potential of RT as a water quality indicator for residual chlorine, THMs and HAAs is analyzed by a Wilcoxon signed ranks test. In the third chapter, a sensitivity analysis of RT is performed with different hydraulic scenarios. The scenarios considered are additional aging and rehabilitation of pipes to assess the effect on RT relative to a reference scenario representing the best state of knowledge of the studied area. The effects on RT are also studied in the context of their potential impact on free residual chlorine concentrations. Finally, the impact of the uncertainty of hydraulic parameters (diameter, roughness factor, water demand) on RT is investigated with Monte-Carlo simulations.

La désinfection de l’eau de consommation et des piscines induit la formation de sous-produits (SPD) potentiellement nocifs pour la santé, parmi lesquels les trihalométhanes (THM), les acides haloacétiques (HAA) et les chloramines (CAM). La difficulté d’estimer l’exposition humaine à ces SPD empêche de cerner précisément les risques sanitaires possiblement associés (i.e., cancérigènes, reprotoxiques, irritatifs). Nos travaux s’articulent autour d’une méthodologie consistant à intégrer des données d’occurrence environnementales à des modèles toxicocinétiques à base physiologique (TCBP) pour améliorer les mesures de l’exposition aux SPD. Cette approche multidisciplinaire veut prendre en compte de manière aussi appropriée que possible les deux composantes majeures des variations de cette exposition : les variations spatio-temporelles des niveaux de contamination environnementale et l’impact des différences inter- et intra-individuelles sur les niveaux biologiques. Cette thèse, organisée en deux volets qui explorent chacun successivement des aspects environnemental et biologique de la problématique, vise à contribuer au développement de cette stratégie innovante d’estimation de l’exposition et, plus généralement, à des meilleures pratiques en la matière. Le premier volet de la thèse s’intéresse à l’exposition en milieu domestique (i.e., résultant de l’utilisation de l’eau potable au domicile) et est consacré au cas complexe des THM, les plus abondants et volatils des SPD, absorbables par ingestion mais aussi par inhalation et voie percutanée. Les articles I et II, constitutifs de ce volet, documentent spécifiquement la question des variations inter- et intra- journalières de présence des SPD en réseau et de leurs impacts sur les estimateurs de l’exposition biologique. Ils décrivent l’amplitude et la diversité des variations à court terme des niveaux environnementaux, présentent les difficultés à proposer une façon systématique et « épidémiologiquement » pratique de les modéliser et proposent, de manière originale, une évaluation des mésestimations, somme toute modestes, des mesures biologiques de l’exposition résultant de leurs non-prise en compte. Le deuxième volet de la thèse se penche sur l’exposition aux SPD en piscine, d’un intérêt grandissant au niveau international, et se restreint au cas jugé prioritaire des piscines publiques intérieures. Ce volet envisage, pour quantifier l’exposition dans ce contexte particulier, l’extension de l’approche méthodologique préconisée, élaborée originellement pour application dans un contexte domestique : d’abord, à travers une analyse approfondie des variations des niveaux de contamination (eau, air) des SPD en piscine en vue de les modéliser (article III); puis en examinant, dans le cas particulier du chloroforme, le THM le plus abondant, la possibilité d’utiliser la modélisation TCBP pour simuler des expositions en piscine (article IV). Les résultats mettent notamment en évidence la difficulté d’appréhender précisément la contamination environnementale autrement que par un échantillonnage in situ tandis que la modélisation TCBP apparait, sur le plan toxicologique, comme l’outil le plus pertinent à ce jour, notamment au regard des autres approches existantes, mais qu’il convient d’améliorer pour mieux prédire les niveaux d’exposition biologique. Finalement, ces travaux illustrent la pertinence et la nécessité d’une approche multidisciplinaire et intégratrice et suggère, sur cette base, les pistes à explorer en priorité pour mieux évaluer l’exposition aux SPD et, in fine, cerner véritablement les risques sanitaires qui en résultent. / Disinfection of drinking and swimming pool waters disinfection is unavoidable but induces the formation of by-products (DBPs), such as trihalomethanes (THMs), haloacetic acids (HAAs) and chloramines (CAMs), that could be harmful to human health. The still challenging DBP exposure assessment prevent their suspected adverse effects (i.e., cancers, adverse pregnancy outcomes, irritations) to be clearly established. A methodology has been conceptualized which consists of integrating environmental occurrence data with physiologically based toxicokinetic (PBTK) modeling to improve DBP exposure assessment. It was designed to allow both spatial and temporal variations of the environmental contamination and the biological impacts of between- and within- individual differences to be accounted for. This thesis comprised of two parts. Each one investigates successively both environmental and biological aspects. The objective is to contribute to the development of an innovative integrated strategy and to the definition of best practices for DBP exposure assessment. The first part of the thesis, comprising papers I and II, focuses on household exposure (i.e., resulting from drinking water use at home) and on THMs, the most abundant and volatile DBPs that can be absorbed not only by ingestion but also by inhalation and dermal absorption. These two papers investigate particularly the short-term (day-to-day and within-day) variations of THM levels in the drinking water and then their impact on the internal exposure indicators. They described the amplitudes and the diversity of the environmental variations, failed to model them in a systematic and practical way for epidemiological purposes but assessed, for the first time, their impacts on the predicted biological levels which appeared quite low. The second part concerns the exposure to DBPs in swimming pool which is of a growing international interest. Only the allegedly worrying case of public indoor swimming pool was regarded. This section focuses on the feasibility of using the previously mentioned approach, which was first designed for dealing with household exposure, for DBP exposure assessment in swimming pools. First, Paper III investigated the occurrence and spatial and temporal variations of DBPs in both water and air of swimming pools to model them. Focusing on chloroform, the most abundant THM, Paper IV examined the ability and reliability of PBTK modeling to simulate various swimming pool exposure events and predict the resulting biological levels in individuals. The results show, among other things, the difficulty of explaining precisely the environmental contamination and point out the necessity to carry out a minimal in situ sampling to monitor the environmental levels of DBPs. Compared to other approaches, PBTK modeling is a powerful but still to be improved tool for predicting swimming pool exposure. Eventually, these works underline the relevance and the necessity of a multidisciplinary and integrating approach for better estimating exposure to DBPs and therefore health risks. Further issues that should be addressed are recommended.

Depuis quatre décennies, la prévalence des affections respiratoires chroniques de l'enfant a considérablement augmenté dans les pays développés. Les conditions de survenue de ces affections sont complexes, mais de nombreux travaux suggèrent la contribution importante de l'exposition par inhalation aux polluants de l'air intérieur. Dans ce contexte, cette thèse vise à évaluer l’exposition cumulée à une gamme de polluants chimiques et biologiques de l’air intérieur dans un échantillon donné de logements. Il a également pour objectif de créer une typologie des logements en fonction de leur multi-contamination, et vise à construire des modèles explicatifs des concentrations des polluants en fonction des caractéristiques de l’habitat et des habitudes de vie des occupants.Une enquête environnementale a été menée dans 150 logements issus de la cohorte Pélagie, suivie en Bretagne depuis 2002. Des prélèvements ont permis de mesurer la concentration de 8 aldéhydes, 4 THM, 22 autres COV, 9 COSV et 4 genres de moisissures dans l’air de ces logements. Celles-ci, ainsi que 4 allergènes ont également été dosés dans des échantillons de poussières. Les paramètres d’ambiance (température, humidité relative et dioxyde de carbone) ont été mesurés. Un questionnaire renseigné par les familles a permis de collecter des informations sur les logements et leurs occupants : structure et historique du bâtiment, revêtements, ménage, chauffage, aération, utilisation de certains produits ou réalisation d’activités particulières. Ces données ont été analysées par des approches statistiques multivariées, et des modèles de régression linéaire et logistique ont été mis en oeuvre pour relier les concentrations des contaminants aux caractéristiques des logements. Ces mesures ont mis en évidence une contamination importante et systématique des logements par une grande part des contaminants chimiques et biologiques, à des niveaux parfois élevés au regard d’études comparables et des valeurs guides lorsqu’elles existent. Des analyses en composantes principales ont permis de mettre en évidence des sous-groupes de composés qui ont pu être interprétés en termes de sources, et de sélectionner un certain nombre de composés traceurs représentatifs de chaque sous-groupe. Une analyse factorielle multiple a permis de répartir les logements en 7 classes, chacune présentant un profil de multi-contamination particulier. Enfin, les modèles de régression linéaire et logistique construits pour les composés traceurs permettent d’expliquer entre 5 et 60% de la variabilité des concentrations, et mettent en évidence la multiplicité des sources, l’importance de la description précise des environnements intérieurs, et l’impact des paramètres d’ambiance sur ces concentrations. Ce travail décrit donc une contribution importante à l’évaluation des expositions aux contaminants de l’air intérieur et fournit un certain nombre d’éléments quant à la prédiction des expositions dans les environnements intérieurs. / For the last four decades, the prevalence of chronic respiratory affections in children has increased dramatically in developed countries. Occurring conditions of these affections are complex, but many studies suggest the important contribution of inhalation exposure to indoor air pollutants. In this context, this thesis aims to assess the cumulative exposure to a range of chemical and biological pollutants in indoor air in a given sample of dwellings. It also aims to create a typology of these dwellings based on their multi-contamination, and to build explanatory models for concentrations of pollutants based on characteristics of the dwellings and lifestyle of the occupants. An environmental survey was conducted in 150 dwellings from the Pelagie cohort, followed in Brittany since 2002. We measured the concentration of 8 aldehydes, 4 THMs, 22 other VOCs, 9 SVOCs and 4 mold genera in the air of these dwellings. Molds as well as four allergens were also measured in dust samples. Ambient parameters (temperature, relative humidity and carbon dioxide) were also measured. A questionnaire completed by families allowed collecting information on dwellings and their occupants: structure and history of the building, wall and floor coatings, cleaning, heating and ventilation habits, use of certain products or performing specific activities. These data were analyzed by multivariate statistical approaches, and linear and logistic regression models were used to link the concentrations of the contaminants with the housing characteristics. These measures showed an important and systematic contamination of the dwellings by a large amount of both chemical and biological contaminants, sometimes at relatively high levels regarding comparable studies and guideline values when they exist. Principal components analysis allowed to identify subgroups of compounds that could be interpreted in terms of sources, and to select representative compounds of each subgroup. A multiple factor analysis was used to classify the dwellings into 7 categories, each with a special multi-contamination profile. Finally, linear and logistic regression models built for the representative compounds explained between 5 and 60% of the variability of the concentrations, and highlighted the multiplicity of sources, the importance of a precise description of indoor environments, and the impact of the ambient parameters on these concentrations. This work thus describes an important contribution to the exposure assessment to indoor air contaminants and provides elements for prediction of exposures in indoor environments.

La désinfection de l’eau de consommation et des piscines induit la formation de sous-produits (SPD) potentiellement nocifs pour la santé, parmi lesquels les trihalométhanes (THM), les acides haloacétiques (HAA) et les chloramines (CAM). La difficulté d’estimer l’exposition humaine à ces SPD empêche de cerner précisément les risques sanitaires possiblement associés (i.e., cancérigènes, reprotoxiques, irritatifs). Nos travaux s’articulent autour d’une méthodologie consistant à intégrer des données d’occurrence environnementales à des modèles toxicocinétiques à base physiologique (TCBP) pour améliorer les mesures de l’exposition aux SPD. Cette approche multidisciplinaire veut prendre en compte de manière aussi appropriée que possible les deux composantes majeures des variations de cette exposition : les variations spatio-temporelles des niveaux de contamination environnementale et l’impact des différences inter- et intra-individuelles sur les niveaux biologiques. Cette thèse, organisée en deux volets qui explorent chacun successivement des aspects environnemental et biologique de la problématique, vise à contribuer au développement de cette stratégie innovante d’estimation de l’exposition et, plus généralement, à des meilleures pratiques en la matière. Le premier volet de la thèse s’intéresse à l’exposition en milieu domestique (i.e., résultant de l’utilisation de l’eau potable au domicile) et est consacré au cas complexe des THM, les plus abondants et volatils des SPD, absorbables par ingestion mais aussi par inhalation et voie percutanée. Les articles I et II, constitutifs de ce volet, documentent spécifiquement la question des variations inter- et intra- journalières de présence des SPD en réseau et de leurs impacts sur les estimateurs de l’exposition biologique. Ils décrivent l’amplitude et la diversité des variations à court terme des niveaux environnementaux, présentent les difficultés à proposer une façon systématique et « épidémiologiquement » pratique de les modéliser et proposent, de manière originale, une évaluation des mésestimations, somme toute modestes, des mesures biologiques de l’exposition résultant de leurs non-prise en compte. Le deuxième volet de la thèse se penche sur l’exposition aux SPD en piscine, d’un intérêt grandissant au niveau international, et se restreint au cas jugé prioritaire des piscines publiques intérieures. Ce volet envisage, pour quantifier l’exposition dans ce contexte particulier, l’extension de l’approche méthodologique préconisée, élaborée originellement pour application dans un contexte domestique : d’abord, à travers une analyse approfondie des variations des niveaux de contamination (eau, air) des SPD en piscine en vue de les modéliser (article III); puis en examinant, dans le cas particulier du chloroforme, le THM le plus abondant, la possibilité d’utiliser la modélisation TCBP pour simuler des expositions en piscine (article IV). Les résultats mettent notamment en évidence la difficulté d’appréhender précisément la contamination environnementale autrement que par un échantillonnage in situ tandis que la modélisation TCBP apparait, sur le plan toxicologique, comme l’outil le plus pertinent à ce jour, notamment au regard des autres approches existantes, mais qu’il convient d’améliorer pour mieux prédire les niveaux d’exposition biologique. Finalement, ces travaux illustrent la pertinence et la nécessité d’une approche multidisciplinaire et intégratrice et suggère, sur cette base, les pistes à explorer en priorité pour mieux évaluer l’exposition aux SPD et, in fine, cerner véritablement les risques sanitaires qui en résultent. / Disinfection of drinking and swimming pool waters disinfection is unavoidable but induces the formation of by-products (DBPs), such as trihalomethanes (THMs), haloacetic acids (HAAs) and chloramines (CAMs), that could be harmful to human health. The still challenging DBP exposure assessment prevent their suspected adverse effects (i.e., cancers, adverse pregnancy outcomes, irritations) to be clearly established. A methodology has been conceptualized which consists of integrating environmental occurrence data with physiologically based toxicokinetic (PBTK) modeling to improve DBP exposure assessment. It was designed to allow both spatial and temporal variations of the environmental contamination and the biological impacts of between- and within- individual differences to be accounted for. This thesis comprised of two parts. Each one investigates successively both environmental and biological aspects. The objective is to contribute to the development of an innovative integrated strategy and to the definition of best practices for DBP exposure assessment. The first part of the thesis, comprising papers I and II, focuses on household exposure (i.e., resulting from drinking water use at home) and on THMs, the most abundant and volatile DBPs that can be absorbed not only by ingestion but also by inhalation and dermal absorption. These two papers investigate particularly the short-term (day-to-day and within-day) variations of THM levels in the drinking water and then their impact on the internal exposure indicators. They described the amplitudes and the diversity of the environmental variations, failed to model them in a systematic and practical way for epidemiological purposes but assessed, for the first time, their impacts on the predicted biological levels which appeared quite low. The second part concerns the exposure to DBPs in swimming pool which is of a growing international interest. Only the allegedly worrying case of public indoor swimming pool was regarded. This section focuses on the feasibility of using the previously mentioned approach, which was first designed for dealing with household exposure, for DBP exposure assessment in swimming pools. First, Paper III investigated the occurrence and spatial and temporal variations of DBPs in both water and air of swimming pools to model them. Focusing on chloroform, the most abundant THM, Paper IV examined the ability and reliability of PBTK modeling to simulate various swimming pool exposure events and predict the resulting biological levels in individuals. The results show, among other things, the difficulty of explaining precisely the environmental contamination and point out the necessity to carry out a minimal in situ sampling to monitor the environmental levels of DBPs. Compared to other approaches, PBTK modeling is a powerful but still to be improved tool for predicting swimming pool exposure. Eventually, these works underline the relevance and the necessity of a multidisciplinary and integrating approach for better estimating exposure to DBPs and therefore health risks. Further issues that should be addressed are recommended.