The Twomey effect describes the radiative forcing associated with a change in cloud albedo due to an increase in anthropogenic aerosol emissions. It is driven by the perturbation in cloud droplet number concentration (1Nd; ant) in liquid-water clouds and is currently understood to exert a cooling effect on climate. The Twomey effect is the key driver in the effective radiative forcing due to aerosol–cloud interactions, but rapid adjustments also contribute. These adjustments are essentially the responses of cloud fraction and liquid water path to 1Nd; ant and thus scale approximately with it. While the fundamental physics of the influence of added aerosol particles on the droplet concentration (Nd) is well described by established theory at the particle scale (micrometres), how this relationship is expressed at the large-scale (hundreds of kilometres) perturbation, 1Nd; ant, remains uncertain. The discrepancy between process understanding at particle scale and insufficient quantification at the climate-relevant large scale is caused by co-variability of aerosol particles and updraught velocity and by droplet sink processes. These operate at scales on the order of tens of metres at which only localised observations are available and at which no approach yet exists to quantify the anthropogenic perturbation. Different atmospheric models suggest diverse magnitudes of the Twomey effect even when applying the same anthropogenic aerosol emission perturbation. Thus, observational data are needed to quantify and constrain the Twomey effect. At the global scale, this means satellite data. There are four key uncertainties in determining 1Nd; ant, namely the quantification of (i) the cloud-active aerosol – the cloud condensation nuclei (CCN) concentrations at or above cloud base, (ii) Nd, (iii) the statistical approach for inferring the sensitivity of Nd to aerosol particles from the satellite data and (iv) uncertainty in the anthropogenic perturbation to CCN concentrations, which is not easily accessible from observational data. This review discusses deficiencies of current approaches for the different aspects of the problem and proposes several ways forward: in terms of CCN, retrievals of optical quantities such as aerosol optical depth suffer from a lack of vertical resolution, size and hygroscopicity information, non-direct relation to the concentration of aerosols, difficulty to quantify it within or below clouds, and the problem of insufficient sensitivity at low concentrations, in addition to retrieval errors. A future path forward can include utilising co-located polarimeter and lidar instruments, ideally including high-spectral-resolution lidar capability at two wavelengths to maximise vertically resolved size distribution information content. In terms of Nd, a key problem is the lack of operational retrievals of this quantity and the inaccuracy of the retrieval especially in broken-cloud regimes. As for the Nd-to-CCN sensitivity, key issues are the updraught distributions and the role of Nd sink processes, for which empirical assessments for specific cloud regimes are currently the best solutions. These considerations point to the conclusion that past studies using existing approaches have likely underestimated the true sensitivity and, thus, the radiative forcing due to the Twomey effect.

In this thesis upward spectral radiances are analyzed, which were sampled above subtropical trade wind cumuli near Barbados. Data were collected by a new measurement setup consisting of two payloads attached to a helicopter. This unique approach allows for collocated measurements of high–resolution microphysical cloud data, aerosol particle number size dis- tributions and the radiation reflected from cloud top, yielding a quantification of the first indirect aerosol effect of shallow water clouds. With the help of the spectral radiation data methods are introduced which help to identify cloud data that are influenced by the albedo of the water surface, as well as three–dimensional radiative effects. A statistical measure of cloud inhomogeneity is introduced, characterizing the observed trade wind cumuli to exhibit medium to high inhomogeneity with respect to upward radiances in the visible wavelength range. The influence of the substantial cloud inhomogeneity on the remote sensing of the cloud optical thickness and the effective droplet radius is quantified. It is shown, that misrep- resentation of the often observed overlying thin cirrus layers in the usual retrieval approaches yields an overestimation in retrieved effective droplet radius of up to 50% and and underestimation in retrieved cloud optical thickness of up to 6%. A new retrieval algorithm is introduced which minimizes the effects of the overlying cirrus without a priori knowledge of its properties. The results from the new algorithm are compared to in situ observations of the effective droplet radius, yielding a high agreement of ±1 μm. Relative susceptibilities of the retrieved microphysical and optical cloud parameters, as well as cloud top reflectivities, are derived to quantify the first indirect aerosol effect for subtropical trade wind cumuli. These relative susceptibilities are in the range of the maximum possible susceptibility following the theory for homogeneous clouds. Parameterizations of the cloud optical thickness and the effective droplet radius as a function of the derived relative susceptibilities and the liquid water path are introduced. The parameterized and measured parameters agreee with a correlation coefficient of 0.97, showing that the parameterization can reliably represent the measurements.

In this thesis upward spectral radiances are analyzed, which were sampled above subtropical trade wind cumuli near Barbados. Data were collected by a new measurement setup consisting of two payloads attached to a helicopter. This unique approach allows for collocated measurements of high–resolution microphysical cloud data, aerosol particle number size dis- tributions and the radiation reflected from cloud top, yielding a quantification of the first indirect aerosol effect of shallow water clouds. With the help of the spectral radiation data methods are introduced which help to identify cloud data that are influenced by the albedo of the water surface, as well as three–dimensional radiative effects. A statistical measure of cloud inhomogeneity is introduced, characterizing the observed trade wind cumuli to exhibit medium to high inhomogeneity with respect to upward radiances in the visible wavelength range. The influence of the substantial cloud inhomogeneity on the remote sensing of the cloud optical thickness and the effective droplet radius is quantified. It is shown, that misrep- resentation of the often observed overlying thin cirrus layers in the usual retrieval approaches yields an overestimation in retrieved effective droplet radius of up to 50% and and underestimation in retrieved cloud optical thickness of up to 6%. A new retrieval algorithm is introduced which minimizes the effects of the overlying cirrus without a priori knowledge of its properties. The results from the new algorithm are compared to in situ observations of the effective droplet radius, yielding a high agreement of ±1 μm. Relative susceptibilities of the retrieved microphysical and optical cloud parameters, as well as cloud top reflectivities, are derived to quantify the first indirect aerosol effect for subtropical trade wind cumuli. These relative susceptibilities are in the range of the maximum possible susceptibility following the theory for homogeneous clouds. Parameterizations of the cloud optical thickness and the effective droplet radius as a function of the derived relative susceptibilities and the liquid water path are introduced. The parameterized and measured parameters agreee with a correlation coefficient of 0.97, showing that the parameterization can reliably represent the measurements.

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde eine neuartige Lidartechnik in ein leistungsstarkes Lidar-System implementiert. Mit Hilfe des realisierten Aufbaus wurden Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen in Flüssigwasserwolken über Leipzig untersucht. Die angewandte Messmethode beruht auf der Detektion von Licht, das an Wolkentröpfchen mehrfach in Vorwärtsrichtung gestreut und an Stickstoffmolekülen inelastisch zurückgestreut wurde. Dabei werden zwei Gesichtsfelder unterschiedlicher Größe verwendet. Ein Vorwärtsiterations-Algorithmus nutzt die gewonnenen Informationen zur Ermittlung von Profilen wolkenmikrophysikalischer Eigenschaften. Es können der Extinktionskoeffizient, der effektive Tröpfchenradius, der Flüssigwassergehalt sowie die Tröpfchenanzahlkonzentration bestimmt werden. Weiterhin wird die exakte Erfassung der Wolkenunterkantenhöhe durchdie eingesetzte Messtechnik ermöglicht. Darüber hinaus ist die Bestimmung von Aerosoleigenschaften mit dem eingesetzten Lidargerät möglich. Die Qualität des realisierten Messaufbaus wurde geprüft und eine Fehleranalyse durchgeführt. Unter anderem wurde der aus einer Wolkenmessung bestimmte Flüssigwassergehalt mit einem Mikrowellen-Radiometer bestätigt. Anhand von Fallbeispielen konnte das Potential dieser Messtechnik demonstriert werden. Die Bedeutung von Profilinformationen von Wolkeneigenschaften für die Untersuchung von Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen wurde gezeigt. Weiterhin wurde mit Hilfe eines Doppler-Windlidars der Einfluss der Vertikalwindgeschwindigkeit auf Wolkeneigenschaften und damit Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen verdeutlicht. Neunundzwanzig Wolkenmessungen wurden für eine statistische Auswertung bezüglich Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen genutzt. Dabei konnte erstmalig die Abhängigkeit von Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen von der Wolkeneindringtiefe untersucht werden. Es wurde festgestellt, dass diese auf die untersten 70m von Wolken beschränkt sind. Weiterhin wurden deutlich stärkere Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen in Wolkengebieten festgestellt, die von Aufwinden dominiert werden. Für der Quantifizierung der Stärke von Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen wurden ACIN-Werte genutzt, welche den Zusammenhang zwischen der Tröpfchenanzahlkonzentration und dem Aerosol-Extinktionskoeffizienten beschreiben. Dabei wurde zwischen der Untersuchung der entsprechenden mikrophysikalischen Prozesse und deren Bedeutung für die Wolkenalbedo und damit dem Strahlungsantrieb der Wolken unterschieden. Für die erstgenannte Zielstellung wurde ein ACIN-Wert von 0.80 +/- 0.40 ermittelt, für Letztere 0.13 +/- 0.07.

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde eine neuartige Lidartechnik in ein leistungsstarkes Lidar-System implementiert. Mit Hilfe des realisierten Aufbaus wurden Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen in Flüssigwasserwolken über Leipzig untersucht. Die angewandte Messmethode beruht auf der Detektion von Licht, das an Wolkentröpfchen mehrfach in Vorwärtsrichtung gestreut und an Stickstoffmolekülen inelastisch zurückgestreut wurde. Dabei werden zwei Gesichtsfelder unterschiedlicher Größe verwendet. Ein Vorwärtsiterations-Algorithmus nutzt die gewonnenen Informationen zur Ermittlung von Profilen wolkenmikrophysikalischer Eigenschaften. Es können der Extinktionskoeffizient, der effektive Tröpfchenradius, der Flüssigwassergehalt sowie die Tröpfchenanzahlkonzentration bestimmt werden. Weiterhin wird die exakte Erfassung der Wolkenunterkantenhöhe durchdie eingesetzte Messtechnik ermöglicht. Darüber hinaus ist die Bestimmung von Aerosoleigenschaften mit dem eingesetzten Lidargerät möglich. Die Qualität des realisierten Messaufbaus wurde geprüft und eine Fehleranalyse durchgeführt. Unter anderem wurde der aus einer Wolkenmessung bestimmte Flüssigwassergehalt mit einem Mikrowellen-Radiometer bestätigt. Anhand von Fallbeispielen konnte das Potential dieser Messtechnik demonstriert werden. Die Bedeutung von Profilinformationen von Wolkeneigenschaften für die Untersuchung von Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen wurde gezeigt. Weiterhin wurde mit Hilfe eines Doppler-Windlidars der Einfluss der Vertikalwindgeschwindigkeit auf Wolkeneigenschaften und damit Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen verdeutlicht. Neunundzwanzig Wolkenmessungen wurden für eine statistische Auswertung bezüglich Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen genutzt. Dabei konnte erstmalig die Abhängigkeit von Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen von der Wolkeneindringtiefe untersucht werden. Es wurde festgestellt, dass diese auf die untersten 70m von Wolken beschränkt sind. Weiterhin wurden deutlich stärkere Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen in Wolkengebieten festgestellt, die von Aufwinden dominiert werden. Für der Quantifizierung der Stärke von Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen wurden ACIN-Werte genutzt, welche den Zusammenhang zwischen der Tröpfchenanzahlkonzentration und dem Aerosol-Extinktionskoeffizienten beschreiben. Dabei wurde zwischen der Untersuchung der entsprechenden mikrophysikalischen Prozesse und deren Bedeutung für die Wolkenalbedo und damit dem Strahlungsantrieb der Wolken unterschieden. Für die erstgenannte Zielstellung wurde ein ACIN-Wert von 0.80 +/- 0.40 ermittelt, für Letztere 0.13 +/- 0.07.