This work deals with nonlinear optics with wavefront controlled ultra-short laser pulses. The effects studied are self-phase modulation due to filamentation of ultra-short laser pulses and high-order harmonic generation in a jet of noble gas. Additionally, a way to optimize the spectral brilliance of the high-order harmonic source is studied by measuring the spectrum and wavefront of the generated XUV beam. / Diese Arbeit beschäftigt sich mit nichtlinearer Optik mit wellenfront-gesteuerten ultrakurzen Laserpulsen. Die untersuchten nichtlinearen Effekte sind die Selbstphasenmodulation in einem Filament und die Erzeugung von hohen Harmonischen in einem Edelgasjet. Weiterhin wird eine Methode zur Optimierung der spektralen Brillanz der Hohen-Harmonischen Quelle untersucht. Die spektrale Brillanz wird mit Hilfe des Spektrums und der Wellenfront des erzeugten XUV-Strahls bestimmt.

The controlled shaping of ultrashort laser pulses is a powerful technology and applied in many laser laboratories today. Most of the used pulse shapers are only able to produce linearly polarized pulses shaped in amplitude and phase. Some devices are also capable of producing limited time-varying polarization profiles, but they are not able to control the amplitude. However, for some state-of-the-art non-linear time-resolved methods, such as polarization-enhanced two-dimensional spectroscopy, the possibility of controlling the amplitude and the polarization simultaneously is desirable. Over the last years, different concepts have been developed to overcome these restrictions and to manipulate the complete vector-field of an ultrashort laser pulse with independent control over all four degrees of freedom - phase, amplitude, orientation, and ellipticity. The aim of this work was to build such a vector-field shaper. While the basic concept used for our setup is based on previous designs reported in the literature, the goal was to develop an optimized optical design that minimizes artifacts, allowing for the generation of predefined polarization pulse sequences with the highest achievable accuracy. In Chapter 3, different approaches reported in the literature for extended and unrestricted vector-field control were examined and compared in detail. Based on this analysis, we decided to follow the approach of modulating the spectral phase and amplitude of two perpendicularly polarized pulses independently from each other in two arms of an interferometer and recombining them to a single laser pulse to gain control over the complete vector field. As described in Chapter 4, the setup consists of three functional groups: i) an optical component to generate and recombine the two polarized beams, ii) a 4f setup, and iii) a refracting telescope to direct the two beams under two different angles of incidence onto the grating of the 4f setup in a common-path geometry. This geometry was chosen to overcome potential phase instabilities of an interferometric vector-field shaper. Manipulating the two perpendicularly polarized pulses simultaneously within one 4f setup and using adjacent pixel groups of the same liquid-crystal spatial light modulator (LC SLM) for the two polarizations has the advantages that only a single dual-layer LC SLM is required and that a robust and compact setup was achieved. The shaping capabilities of the presented design were optimized by finding the best parameters for the setup through numerical calculations to adjust the frequency distributions for a broad spectrum of 740 – 880 nm. Instead of using a Wollaston prism as in previous designs, a thin-film polarizer (TFP) is utilized to generate and recombine the two orthogonally polarized beams. Artifacts such as angular dispersion and phase distortions along the beam profile which arise when a Wollaston prism is used were discussed. Furthermore, it was shown by ray-tracing simulations that in combination with a telescope and the 4f setup, a significant deformation of the beam profile would be present when using a Wollaston prism since a separation of the incoming and outgoing beam in height is needed. The ray-tracing simulations also showed that most optical aberrations of the setup are canceled out when the incoming and outgoing beams propagate in the exact same plane by inverting the beam paths. This was realized by employing a TFP in the so-called crossed-polarizer arrangement which has also the advantage that the polarization-dependent efficiencies of the TFP and the other optics are automatically compensated and that a high extinction ratio in the order of 15000:1 is reached. Chromatic aberrations are, however, not compensated by the crossed-polarizer arrangement. The ray-tracing simulations confirmed that these chromatic aberrations are mainly caused by the telescope and not by the cylindrical lens of the 4f setup. Nevertheless, in the experimentally used wavelength range of 780 – 816 nm, only minor distortions of the beam profile were observed, which were thus considered to be negligible in the presented setup. The software implementation of the pulse shaper was reviewed in Chapter 5 of this thesis. In order to perform various experiments, five different parameterizations, accounting for the extended shaping capabilities of a vector-field shaper, were developed. The Pixel Basis, the Spectral Basis, and the Spectral Taylor Basis can generally be used in combination with an optimization algorithm and are therefore well suited for quantum control experiments. For multidimensional spectroscopy, the Polarized Four-Pulse Basis was established. With this parameterization pulse sequences with up to four subpulses can be created. The polarization state of each subpulse can be specified and the relative intensity, phase, and temporal delay between consecutive subpulses can be controlled. In addition, different software programs were introduced in Chapter 5 which are required to perform the experiments conducted in this work. The experimental results were presented in Chapter 6. The frequency distribution across the LC SLM was measured proving that the optimal frequency distribution was realized experimentally. Furthermore, the excellent performance of the TFP was verified. In general, satellite pulses are emitted from the TFP due to multiple internal reflections. Various measurements demonstrated that these pulses are temporally separated by at least 4.05 ps from the main pulse and that they have vanishing intensity. The phase stability between the two arms of the presented common-path setup σ = 28.3 mrad (λ/222) over 60 minutes. To further improve this stability over very long measurement times, an on-the-fly phase reduction and stabilization (OPRAS) routine utilizing the pulse shaper itself was developed. This routine automatically produces a compressed pulse with a minimized relative phase between the two polarization components. A phase stability of σ = 31.9 mrad (λ/197) over nearly 24 hours was measured by employing OPRAS. Various pulse sequences exceeding the capabilities of conventional pulse shapers were generated and characterized. The experimental results proved that shaped pulses with arbitrary phase, amplitude, and polarization states can be created. In all cases very high agreement between the target parameters and the experimental data was achieved. For the future use of the setup also possible modifications were suggested. These are not strictly required, but all of them could further improve the performance and flexibility of the setup. Firstly, it was illustrated how a “dual-output” of the setup can be realized. With this modification it would be possible to use the main intensity of the shaped pulse for an experiment while using a small fraction to characterize the pulse or to perform OPRAS simultaneously. Secondly, the basic idea of replacing the telescope by focusing mirrors in order to eliminate the chromatic aberrations was presented. Regarding the different parameterizations for vector-field shaping, some modifications increasing the flexibility of the implemented bases and the realization of a von Neumann Basis for the presented setup were proposed. In future experiments, the vector-field shaper will be used in conjunction with a photoemission electron microscope (PEEM). This approach combines the temporal resolution provided by ultrashort laser pulses with the high spatial resolution gained by electron microscopy in order to perform two-dimensional spectroscopy and coherent control on nanostructures with polarization-shaped femtosecond laser pulses. In combination with other chiral-sensitive experimental setups implemented earlier in our group, the vector-field shaper opens up new perspectives for chiral femtochemistry and chiral control. The designed vector-field shaper meets all requirements to generate high-precision polarization-shaped multipulse sequences. These can be used to perform numerous polarization-sensitive experiments. Employing the OPRAS routine, a quasi-infinitely long phase stability is achieved and complex and elaborated long-term measurements can be carried out. The fact that OPRAS demands no additional hardware and that only a single dual-layer LC SLM and inexpensive optics are required allows the building of a vector-field shaper at comparatively low costs. We hope that with the detailed insights into the optical design process as well as into the software implementation given in this thesis, vector-field shaping will become a standard technique just as conventional pulse shaping in the upcoming years. / Die gezielte Formung ultrakurzer Laserpulse ist eine leistungsstarke Technik, die heutzutage in vielen Laserlaboren eingesetzt wird. Die meisten Pulsformer können jedoch nur linear polarisierte, in Phase und Amplitude geformte Laserpulse erzeugen. Einige Pulsformer können auch sich zeitlich verändernde Polarisationszustände generieren. Die möglichen Polarisationszustände sind allerdings beschränkt und eine gleichzeitige Formung der Amplitude ist dann nicht mehr möglich. Für einige moderne, nicht-lineare, zeitaufgelöste, spektroskopische Methoden, wie z.B. die polarisationsunterstützte zweidimensionale Spektroskopie, ist aber die gleichzeitige Kontrolle über die Polarisation und die Amplitude erstrebenswert. In den letzten Jahren wurden verschiedene Konzepte entwickelt, um diese Beschränkungen zu überwinden und eine vollständige Kontrolle des Vektorfeldes über die vier Freiheitsgrade Phase, Amplitude, Orientierung und Elliptizität eines ultrakurzen Laserpulses zu erlangen. Ziel dieser Arbeit war es, einen solchen Vektorfeldformer zu konstruieren. Die Grundidee für das Design unseres Aufbaus basiert auf verschiedenen literaturbekannten Konzepten. Unser Ziel war es jedoch, ein optimiertes Design zu entwickeln, bei dem Formungsartefakte minimal sind und definierte polarisationsgeformte Mehrfachpulse mit der höchstmöglichen Genauigkeit erzeugt werden können. In Kapitel 3 wurden verschiedene vorherige Ansätze für die erweiterte und vollständige Vektorfeldkontrolle detailliert geprüft und verglichen. Basierend auf dieser Analyse haben wir uns dazu entschlossen, das Konzept eines interferometrischen Vektorfeldformers zu verwenden. Bei diesem werden die spektrale Phase und Amplitude zweier orthogonal polarisierter Pulse unabhängig voneinander in den zwei Armen eines Interferometers manipuliert und durch Überlagerung dieser zwei Pulse die vollständige Kontrolle über das Vektorfeld erlangt. Wie in Kapitel 4 beschrieben, besteht der Aufbau aus drei funktionellen Gruppen: i) einer optischen Komponente, um die zwei polarisierten Strahlen zu erzeugen und zu rekombinieren, ii) einem sog. 4f-Aufbau und iii) einem Linsenteleskop, um die zwei Strahlen unter unterschiedlichen Winkeln auf das Gitter des 4f-Aufbaus zu lenken, so dass beide Strahlen über dieselben Optiken propagieren. Diese Art der Strahlführung wurde gewählt, um die interferometrische Stabilität des Aufbaus zu verbessern. Beide Strahlen werden mit demselben 4f-Aufbau geformt, indem unterschiedliche benachbarte Pixelbereiche des Flüssigkristall-Lichtmodulators (LC SLM, engl. liquid-crystal spatial light modulator) für die zwei Polarisationskomponenten genutzt werden. Das hat den Vorteil, dass nur ein einzelnes zweilagiges LC SLM benötigt wird und so ein kompakter und robuster Aufbau realisiert werden konnte. Um die Frequenzverteilung für einen breiten Spektralbereich von 740 – 880 nm anzupassen, wurden die besten Parameter für den Aufbau anhand numerischer Berechnungen bestimmt, und somit die Formungsmöglichkeiten unseres Vektorfeldformers optimiert. Im Gegensatz zu anderen Designs wird ein Dünnschicht-Polarisator (TFP, engl. thin-film polarizer) anstelle eine Wollaston-Prismas verwendet, um die zwei senkrecht zueinander polarisierten Strahlen zu erzeugen und zu rekombinieren, da ein Wollaston-Prisma Artefakte wie Winkelchirp und eine über das Strahlprofiel variierende Phase verursacht. Bei Verwendung eines Wollaston-Prismas muss zudem der rekombinierte Strahl gegenüber des einfallenden Strahls in der Höhe verkippt werden, um beide räumlich trennen zu können. Raytracing-Simulationen haben gezeigt, dass dies in Kombination mit einem Teleskop und dem 4f-Aufbau zu einer erheblichen Deformierung des Strahlprofiles führt. Diese Simulationen haben auch gezeigt, dass die Abbildungsfehler des Aufbaus weitestgehend aufgehoben werden, wenn der eingehende und ausgehende Strahl in derselben Ebene propagieren und somit die Strahlwege genau invertiert werden. Dies konnte mit Hilfe des TFPs in einer Konfiguration, die gekreuzten Polarisatoren entspricht, realisiert werden. Diese Konfiguration hat zudem den Vorteil, dass dadurch die polarisationsabhängige Effizienz des TFPs und der anderen Optiken automatisch kompensiert wird und ein hohes Auslöschungsverhältnis in der Größenordnung 15000:1 erzielt wird. Die chromatische Aberration wird allerdings durch diese Polarisator-Konfiguration nicht aufgehoben. Durch Raytracing wurde bestätigt, dass diese primär durch das Teleskop verursacht wird und nicht durch die Zylinderlinse des 4f-Aufbaus. Allerdings wurden im experimentell genutzten Wellenlängenbereich von 780 – 816 nm nur geringe Störungen des Strahlprofiles beobachtet, die daher als vernachlässigbar angesehen wurden. Die softwareseitige Umsetzung der Vektorfeldkontrolle wurde in Kapitel 5 beschrieben. Um verschiedene Experimente durchführen zu können, wurden fünf Parametrisierungen entwickelt, bei denen die erweiterten Formungsmöglichkeiten eines Vektorfeldformers berücksichtigt wurden. Die Pixel Basis, die Spectral Basis und die Spectral Taylor Basis können zusammen mit einem Optimierungsalgorithmus verwendet werden und sind damit bestens für Experimente der Quantenkontrolle geeignet. Für die multidimensionale Spektroskopie wurde die Polarized Four-Pulse Basis eingeführt. Mit dieser Parametrisierung können Mehrfach-Pulssequenzen mit bis zu vier Pulsen erzeugt werden. Dabei kann der Polarisationszustand jedes Pulses vorgegeben und die relative Intensität, Phase und der zeitliche Abstand aufeinanderfolgender Pulse festgelegt werden. Zusätzlich wurden in Kapitel 5 verschieden Softwareprogramme vorgestellt, die für die in dieser Arbeit durchgeführten Experimente notwendig sind. Die experimentellen Ergebnisse wurden in Kapitel 6 präsentiert. Die Frequenzverteilung am LC SLM wurde gemessen und dabei bewiesen, dass die optimale Frequenzverteilung experimentell realisiert werden konnte. Des Weiteren wurden die exzellenten Eigenschaften des TFPs bestätigt. Im Allgemeinen emittiert der TFP Satellitenpulse durch interne Mehrfachreflexe. Mehrere Messungen haben jedoch gezeigt, dass diese Satellitenpulse einen zeitlichen Abstand von mindesten 4,05 ps vom Hauptpuls aufweisen und dass deren Intensität verschwindend gering ist. Die Phasenstabilität des Aufbaus beträgt σ = 28,3 mrad (λ/222) über einen Zeitraum von einer Stunde. Um die Stabilität für sehr lange Messzeiten zu verbessern, wurde eine Routine zur Phasenreduktion und zur Stabilisierung (OPRAS, engl. on-the-fly phase reduction and stabilization) unter Einbeziehung des Pulsformers entwickelt. Diese Routine erzeugt automatisiert einen komprimierten Puls mit minimierter relativer Phase zwischen den zwei Polarisationskomponenten und ermöglicht so eine Phasenstabilität von σ = 31,9 mrad (λ/197) über nahezu 24 Stunden. Ferner wurden verschieden Pulssequenzen erzeugt und charakterisiert, die die Möglichkeiten der konventionellen Pulsformung übertreffen. Die experimentellen Ergebnisse zeigen, dass geformte Pulse mit beliebigen Phasen, Amplituden und Polarisationszuständen generiert werden können. In allen Fällen wurde eine sehr hohe Übereinstimmung zwischen den Zielparametern und den experimentellen Daten erreicht. Für den zukünftigen Einsatz des Aufbaus wurden mögliche Erweiterungen vorgeschlagen. Diese sind nicht zwingend erforderlich, könnten aber die Leistung und die Einsatzmöglichkeiten des Vektorfeldformers weiter verbessern. Erstens wurde aufgezeigt, wie zwei Ausgangsstrahlen erzeugt werden könnten. Mit dieser Veränderung wäre es möglich, den größten Teil der Intensität des geformten Strahls für ein Experiment zu nutzen und gleichzeitig einen geringen Anteil für die Pulscharakterisierung oder für die Phasenstabilisierung mit der entwickelten Routine zu verwenden. Um chromatische Aberration zu vermeiden, wurde zweitens die prinzipielle Idee, das Linsenteleskop durch fokussierende Spiegel zu ersetzen, diskutiert. Für die verschiedenen erarbeiteten Parametrisierungen zur Vektorfeldkontrolle wurden einige Erweiterungen vorgeschlagen, um deren Einsatzmöglichkeiten noch weiter zu erhöhen. Außerdem wurde noch die Möglichkeit einer von Neumann Basis für den präsentierten Aufbau aufgezeigt. In zukünftigen Experimenten wird unser Aufbau mit einem Photoemissionselektronenmikroskop (PEEM) kombiniert. Dadurch kann die zeitliche Auflösung ultrakurzer Laserpulse mit der hohen räumlichen Auflösung der Elektronenmikroskopie vereint werden, was die zweidimensionale Spektroskopie und Quantenkontrolle von Nanostrukturen mit Hilfe polarisationsgeformter Femtosekunden-Laserpulse ermöglicht. Der Vektorfeldformer eröffnet in Verbindung mit anderen zuvor in unserer Gruppe implementierten chiral sensitiven Versuchsaufbauten neue Perspektiven für die chirale Femtochemie und Kontrolle. Der erarbeitete Vektorfeldformer erfüllt alle Anforderungen, um polarisationsgeformte Mehrfachpulssequenzen mit hoher Präzision zu erzeugen. Diese können verwendet werden, um zahlreiche polarisationssensitive Experimente durchzuführen. Durch die Stabilisierungsroutine OPRAS wird eine quasi unendlich lange Phasenstabilität des Aufbaus gewährleistet und komplexe und aufwendige Langzeitmessungen können ausgeführt werden. Die Tatsache, dass OPRAS keine weitere Hardware benötigt und der Aufbau nur einen einzigen zweilagigen Flüssigkristall-Lichtmodulator sowie ansonsten verhältnismäßig günstige Optiken erfordert, ermöglicht den Bau eines Vektorfeldformers zu vergleichsweise niedrigen Kosten. Wir hoffen, dass andere Forschergruppen von den detailreichen Einblicken in den Designprozess und die Software-Implementierung profitieren und dass die vollständige Vektorfeldformung in den nächsten Jahren genauso wie die konventionelle Pulsformung zu einer Standard-Technologie wird.

Würzburg, Universiẗat, Diss., 2008.

Zugl.: Berlin, Humboldt-Univ., Diss., 2008

Universiẗat, Diss., 2001--München.

University, Diss., 2004--München.

Universiẗat, Diss., 2001--München.

Universiẗat, Diss., 2003--München.

Universiẗat, Diss., 2006--Würzburg.

Techn. Universiẗat, Diss., 2003--Berlin.