In dieser Arbeit wird die Beschichtung von Substraten mit Hilfe einer Ultraschallsprühanlage beschrieben. Es wurden Dispersionen aus Siliziumnanopartikeln und Organosiliziumpräkursoren genutzt, um Beschichtungen mit verschiedenen Dicken im Bereich von einigen hundert Nanometern bis zu mehreren Mikrometern auf verschiedenen metallischen Substraten zu erzeugen. Anschließend wurden diese der Blitzlampentemperung (FLA) unterzogen. Bei dünnen Beschichtungen mit Dicken von ca. 19 µm wurden nach der Blitzlampentemperung Filme auf dem Substrat erzeugt. Es wurden unterschiedliche Objektgrößen nach der Blitzlampentemperung in Abhängigkeit von dem Umgebungsdruck und der Pulslänge beobachtet. Bei dickeren Beschichtungen mit Dicken von ca. 38 µm bzw. 57 µm wurden selbstablösende Folien aus Silizium bei moderaten Pulsenergien von 4 J/cm² und durch das Anlegen von 5∙10-3 mbar Unterdruck während der Blitzlampentemperung hergestellt. Durch die Verwendung von Pulslängen mit 17,5 ms und Energien von bis zu 60 J/cm² wurden aus den ca. 38 µm dicken Beschichtungen nach der Blitzlampentemperung durch Übertragung auf ein Molybdänsubstrat ultradünne Siliziumschichten mit 280 nm Schichtdicke erzeugt. Mit Hilfe von Siliziumpresslingen wurde die maximale Eindringtiefe der Energie bei der Blitzlampentemperung ermittelt. Diese wurden bei verschiedenen Pulslängen und Energien mit der Blitzlampe getempert. Durch das Brechungsvermögen der Presslinge wurde an diesen sowohl die Oberfläche als auch durch Querschnittsaufnahmen die Sinterung bzw. das Schmelzen in der Tiefe nach der Blitzlampentemperung untersucht. Der Einfluss der Blitzlampentemperung auf die Polymorphie und die Kristallinität von Bis-mut(III)oxiden wurde untersucht. Die Charakterisierung der Siliziumfolien, Siliziumschichten und Siliziumpresslinge als auch der Bismut(III)oxide erfolgte unter anderem mittels Röntgenpulverdiffraktometrie, Rasterelektronenmikroskopie sowie Röntgenphotoelektronenspektroskopie.

In dieser Arbeit wird die Beschichtung von Substraten mit Hilfe einer Ultraschallsprühanlage beschrieben. Es wurden Dispersionen aus Siliziumnanopartikeln und Organosiliziumpräkursoren genutzt, um Beschichtungen mit verschiedenen Dicken im Bereich von einigen hundert Nanometern bis zu mehreren Mikrometern auf verschiedenen metallischen Substraten zu erzeugen. Anschließend wurden diese der Blitzlampentemperung (FLA) unterzogen. Bei dünnen Beschichtungen mit Dicken von ca. 19 µm wurden nach der Blitzlampentemperung Filme auf dem Substrat erzeugt. Es wurden unterschiedliche Objektgrößen nach der Blitzlampentemperung in Abhängigkeit von dem Umgebungsdruck und der Pulslänge beobachtet. Bei dickeren Beschichtungen mit Dicken von ca. 38 µm bzw. 57 µm wurden selbstablösende Folien aus Silizium bei moderaten Pulsenergien von 4 J/cm² und durch das Anlegen von 5∙10-3 mbar Unterdruck während der Blitzlampentemperung hergestellt. Durch die Verwendung von Pulslängen mit 17,5 ms und Energien von bis zu 60 J/cm² wurden aus den ca. 38 µm dicken Beschichtungen nach der Blitzlampentemperung durch Übertragung auf ein Molybdänsubstrat ultradünne Siliziumschichten mit 280 nm Schichtdicke erzeugt. Mit Hilfe von Siliziumpresslingen wurde die maximale Eindringtiefe der Energie bei der Blitzlampentemperung ermittelt. Diese wurden bei verschiedenen Pulslängen und Energien mit der Blitzlampe getempert. Durch das Brechungsvermögen der Presslinge wurde an diesen sowohl die Oberfläche als auch durch Querschnittsaufnahmen die Sinterung bzw. das Schmelzen in der Tiefe nach der Blitzlampentemperung untersucht. Der Einfluss der Blitzlampentemperung auf die Polymorphie und die Kristallinität von Bis-mut(III)oxiden wurde untersucht. Die Charakterisierung der Siliziumfolien, Siliziumschichten und Siliziumpresslinge als auch der Bismut(III)oxide erfolgte unter anderem mittels Röntgenpulverdiffraktometrie, Rasterelektronenmikroskopie sowie Röntgenphotoelektronenspektroskopie.:Inhaltsverzeichnis Abkürzungsverzeichnis V Abbildungsverzeichnis VII Tabellenverzeichnis XIV 1 Einleitung und Motivation 1 2 Grundlagen 3 2.1 Schichten und Filme aus Silizium 3 2.2 Bismut(III)-oxid 6 2.2.1 Polymorphismus des Bismut(III)-oxid 6 2.2.2 Anwendungen der Bismut(III)-oxide 7 2.3 Abscheidemethoden für dünne Schichten 9 2.3.1 Abscheidung von Schichten aus der Gasphase 9 2.3.1.1 Chemische Gasphasenabscheidung 9 2.3.1.2 Atomlagenabscheidung 10 2.3.1.3 Physikalische Gasphasenabscheidung 12 2.3.2 Abscheidung von Schichten aus Lösungen 12 2.3.2.1 Rotationsbeschichtung 13 2.3.2.2 Tauchbeschichtung 14 2.3.2.3 Ultraschallsprühbeschichtung 15 2.3.2.3.1 Geschichte der Ultraschallsprühbeschichtung 15 2.3.2.3.2 Mechanismus der Tropfenbildung 15 2.3.2.3.3 Anwendungen der Sprühbeschichtung 17 2.4 Vergleich von Kristallisationsmethoden 19 2.4.1 Konventionelle Kristallisation durch Aufheizen im Ofen 19 2.4.2 Blitzlampenschmelzen 20 2.4.2.1 Funktionsweise der Xenonblitzlampe 21 2.4.2.2 Lichtspektrum der Xenonlampen 21 2.4.3 Kristallisation durch Laser 22 2.5 Kombination von Sprühbeschichtung mit Blitzlampentemperung 23 3 Methoden zur Charakterisierung 24 3.1 NMR Spektroskopie 24 3.2 Röntgenpulverdiffraktometrie 24 3.3 Rasterelektronenmikroskopie und energiedispersive Röntgenbeugung 24 3.4 Transmissionselektronenmikroskopie 25 3.5 Infrarotspektroskopie 25 3.6 Diffuse Reflektions-Infrarot-Fourier-Transformations Spektroskopie 25 3.7 Ellipsometrie 25 3.8 Röntgenphotoelektronenspektroskopie 26 3.9 Vier-Punkt Widerstandsmessungen 26 4 Experimenteller Teil 28 4.1 Synthese von Edukten 28 4.2 Ätzen von Siliziumnanopartikeln 29 4.2.1 Hinweis zum Umgang mit Flusssäure 29 4.2.2 Flusssäurebehandlung von Siliziumnanopartikeln 30 4.3 Abscheidungen durch Ultraschallsprühbeschichtung 30 4.3.1 Dispersionen mit Siliziumnanopartikeln für die Ultraschallsprühbeschichtung 32 4.4 Herstellung von Presslingen 33 4.5 Photothermische Behandlung der dünnen Schichten 34 5 Ergebnisse und Diskussion 36 5.1 Siliziumnanopartikel 36 5.2 Bestimmungen der Eindringtiefe der Blitzlampentechnik an Siliziumpresslingen 41 5.3 Siliziumdispersionen und Abscheidungen mit der Ultraschallsprühanlage 46 5.4 Sauerstoffempfindlichkeit der Beschichtungen während der Blitzlampentemperung 51 5.5 Blitzlampentemperung von Beschichtungen zu haftenden Filmen auf Substraten 54 5.6 Siliziumabscheidungen auf verschiedenen Substraten 59 5.7 Blitzlampentemperung von Siliziumbeschichtungen zu freistehenden Folien 64 5.8 Ultradünne Siliziumschichten auf Molybdän durch Blitzlampentemperung 77 5.9 Einfluss der Blitzlampentemperung auf Bismut(III)-oxid 83 5.9.1 Blitzlampentemperung von amorphem Bismutoxid 83 5.9.2 Blitzlampentemperung von α Bi2O3 92 5.9.3 Blitzlampentemperung von β Bi2O3 93 5.9.4 Schlussfolgerung für die Blitzlampentemperung von Bismut(III)-oxiden 94 6 Zusammenfassung 95 7 Literaturverzeichnis 99 8 Anhang 104 Selbstständigkeitserklärung 110 Curriculum Vitae 111 Publikationen und Tagungsbeiträge 112

Active layer morphology of polymer-based solar cells plays an important role in improving power conversion efficiency (PCE). In this thesis, the focus is to improve the device efficiency of polymer-based solar cells. In the first objective, active layer morphology of polymer-solar cells was optimized though a novel solvent annealing technique. The second objective was to explore the possibility of replacing the highly sensitive aluminum cathode layer with a low-cost and stable alternative, copper metal. Large scale manufacturing of these solar cells is also explored using roll-to-roll printing techniques. Poly (3-hexylthiophene) (P3HT) and phenyl-C61-butyric acid methyl (PCBM) were used as the active layer blend for fabricating the solar cell devices using bulk heterojunction (BHJ), which is a blend of a donor polymer and an acceptor material. Blends of the donor polymer, P3HT and acceptor, PCBM were cast using spin coating and the resulting active layers were solvent annealed with dichlorobenzene in an inert atmosphere. Solvent annealed devices showed improved morphology with nano-phase segregation revealed by atomic force microscopy (AFM) analysis. The roughness of the active layer was found to be 6.5 nm. The nano-phase segregation was attributed to PCBM clusters and P3HT domains being arranged under the solvent annealing conditions. These test devices showed PCE up to 9.2 % with current density of 32.32 mA/cm2, which is the highest PCE reported to date for a P3HT-PCBM based system. Copper was deposited instead of the traditional aluminum for device fabrication. We were able to achieve similar PCEs with copper-based devices. Conductivity measurements were done on thermally deposited copper films using the two-probe method. Further, for these two configurations, PCE and other photovoltaic parameters were compared. Finally, we studied new techniques of large scale fabrication such as ultrasonic spray coating, screen-printing, and intense pulse light sintering, using the facilities at the Conn Center for Renewable Energy Research at the University of Louisville. In this study, prototype devices were fabricated on flexible ITO coated plastics. Sintering greatly improved the conductivity of the copper nano-ink cathode layer. We will explore this technique’s application to large-scale fabrication of solar cell devices in the future work.