A região metropolitana de São Paulo apresenta problemas crônicos de poluição atmosférica. A poluição atmosférica em centros urbanos é comprovadamente prejudicial à saúde da população exposta, o que gera uma preocupação mundial acerca deste tema. Com o intuito de identificar e quantificar a contribuição de fontes e a importância das emissões veiculares na cidade de São Paulo, foram realizadas duas campanhas de amostragem em dois períodos distintos, analisadas por modelos receptores. O material particulado inalável foi coletado pelo Amostrador de Particulado Fino e Grosso (AFG) e Impactador em Cascata com Deposição Uniforme. Foram obtidas as concentrações de massa por meio de análise gravimétrica e composição elementar por Análise de Emissão de Raio-X Induzido por Partículas (PIXE). Monitores com alta resolução temporal realizaram diferentes medidas de material particulado e gases. O TEOM (Tapered Oscilating Monitor) realizou medidas de concentração de PM10, o Monitor de Carbono por meio de medidas térmicas obteve concentrações de carbono orgânico e black carbon e ainda o Aetalômetro, por absorção óptica, obteve concentrações de black carbon. Medidas de gases foram cedidas pela CETESB e obtidas pelo monitor DOAS (Diferential Optical Absortion Spectroscopy). Durante o período de inverno elevadas concentrações de poluentes foram observadas, superando o padrão nacional de qualidade do ar. O fator meteorológico apresentou-se determinante na modulação das concentrações de poluentes em uma escala temporária de dias. Os ciclos diurnos de compostos como particulado inalável, black carbon, CO, NOx e SO2 foram identificados e apresentaram perfis semelhantes. Suas variações diurnas são basicamente moduladas pelos processos de emissão e pela variação da Camada Limite Atmosférica. A análise de balanço de massa, de particulado fino, apresentou resultados semelhantes nos períodos de inverno e verão. Uma significativa fração de carbono orgânico representa a massa de Material Particulado Fino (MPF) de 44% e 35%, no inverno e verão respectivamente. As concentrações de black carbon contribuem com 21% e 28% e o material inorgânico foi estimado como sendo 32% e 40% da massa do MPF, no período de inverno e verão respectivamente. A Análise de Componentes Principais Absoluta da fração fina do particulado inalável mostrou que não há significativa alteração de fontes de poluentes de um período para outro. A emissão veicular representou cerca de 28% e 24% da massa do MPF no inverno e verão respectivamente, a fonte de ressuspensão de solo representou 25% e 30%, queima de óleo combustível explicou 18% e 21%, componentes de sulfatos contribuíram com 23% e 17% e o fator de emissão industrial com 5% e 6% da massa do MPF no inverno e verão respectivamente. A fração de particulado grosso é constituída basicamente por ressuspensão de solo representando 75% e 78% da massa do material particulado grosso (MPG), a fonte industrial, 16% e 14% e partículas de emissão marinha 11% e 6% da massa do MPG, no inverno e verão respectivamente. Foi identificada, durante toda a análise, a significativa responsabilidade do tráfego de veículos na emissão de partículas, gases e precursores de O3. Indiretamente o tráfego de veículos também apresentou contribuição por parte da ressuspensão de poeira do solo. Os processos de amostragem e analítico mostraram que é possível identificar quantitativamente as fontes de aerossol em um centro urbano como a cidade de São Paulo. / The urban air pollution issue is a concern in the entire world mostly because of its hazardous effect to human health. São Paulo metropolitan area is a very industrialized region with an intense traffic of vehicles. Its geographical and meteorological conditions are unfavorable to pollution dispersion, especially in the winter season. In order to achieve a better understanding of the air pollution sources and the importance of vehicle emissions, two sampling campaigns were carried out. Inhalable particulate matter was sampled using Stacked Filter Units separated in fine and coarse particulate modes, providing mass concentration and elemental composition by Particle Induce X-ray Emission (PIXE). Real time aerosol monitors provided PM10 aerosol concentration (TEOM), organic and elemental carbon concentration (Carbon Monitor 5400R&P) and black carbon concentration (Aethalometer). Measurements of gas concentrations were performed by Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS). High levels of pollutant concentrations were measured during the winter season. For several times the concentrations exceeded the national quality standard limit, reinforcing the importance of a better understanding of this process. A complex system of sources and meteorological conditions modulates the air pollution of the urban area of São Paulo. The boundary layer and the direct emissions modulate the diurnal cycle obtained for PM10, black carbon, CO, NOx, SO2. Absolute Principal Components Analyses results showed a very good agreement in the identification of the sources for the winter and summer field campaigns, pointing that there is no significant change in the sources. Traffic Source represented 28% and 24% of the fine aerosol for winter and summer respectively. Resuspended soil dust accounted for 25% and 30%. Oil combustion source represented 18% and 21%. Sulfates explained 23% and 17% and finally industrial contributed with 5% and 6% of fine particulate matter, for winter and summer respectively. These five sources account for the fine mode particulate source apportionment. The resuspended soil dust accounted for (75-78%) of the coarse aerosol fraction. All analysis identified the responsability of the traffic of vehicles for the direct emission of several gases and particulate pollutants and for the resuspended soil dust. The sampling and analytical procedures showed that it is possible to perform a quantitative aerosol source apportionment in a complex urban area such as São Paulo.

Where lead pollutes urban soils, both human and animals risk exposure. This exposure gives rise to similar health risks across species. A group of 50 outdoor living cats from inner city Tampa, Florida were tested for blood lead concentration (BLC). Most cats had no measurable lead loads, 14 percent had levels less than or equal to 6 micrograms per decaliter. Soil samples were taken from the home location of each cat. None of these samples, which ranged from 2.6 microgram per gram to 170 micrograms per gram, had hazardous levels of lead. Overall, BLCs were lower than expected. In addition, the BLCs were lower than those found in older industrial cities. The reduction of the use of lead as well as Tampa's location in the newly developed Sunbelt, may be responsible for the overall low levels found in the region's outdoor living cat population.

CNPq; CAPES / O objetivo principal do presente trabalho foi avaliar a relação entre a poluição atmosférica e a saúde humana, tendo como foco a Região Metropolitana de São Paulo (RMSP). Com uma população de 20 milhões de habitantes e inúmeras fontes de poluentes atmosféricos, onde os veículos automotores são destaque, os níveis de poluição são elevados e têm contribuído com a redução da qualidade de vida da população. Neste sentido, o estudo investigou a associação entre a qualidade do ar, as variáveis meteorológicas e a morbidade hospitalar, determinou as despesas com internações hospitalares relacionadas à poluição do ar e determinou o risco atribuível as concentrações dos poluentes O3 e MP10. Para o desenvolvimento do trabalho foi utilizada uma base de dados de qualidade do ar e meteorológicos, do período de 2008 à 2011, fornecidos pela Companhia Ambiental do Estado de São Paulo (CETESB), Instituto de Astronomia, Geofísica e Ciências Atmosféricas (IAG/USP) e Instituto Nacional de Meteorologia (INMET). Foi dada maior ênfase na relação da saúde com as concentrações de O3, MP10, NO2 e condições meteorológicas. Dados mensais da rede pública de saúde de admissões hospitalares por doenças respiratórias e circulatórias para diferentes faixa etárias para RMSP foram obtidas através da base de dados do Sistema Único de Saúde (SUS). Através do uso do software R (versão 3.0.1) foi aplicada a metodologia de Modelos Lineares Generalizados com distribuição de Poisson, entre outras, de modo a verificar a existência de relação entre as variáveis em estudo. Os resultados indicaram a distribuição de probabilidade Binomial Negativa como mais adequada ao conjunto de dados e, através desta foi evidenciada associações entre O3, MP10, NO2, temperatura, umidade e as internações por doenças respiratórias e circulatórias. Da análise do risco atribuível, verificou-se que os poluentes O3 e MP10 estão principalmente associados a ocorrência de internações por doenças respiratórias e, que houve um aumento destas ao longo do período analisado. As cidades de São Paulo, Guarulhos e São Bernardo do Campo apresentaram os maiores números de internações associadas aos poluentes. As despesas hospitalares associadas ao O3 e MP10 chegaram a cerca de R$ 35 milhões entre 2008 e 2011. Espera-se que os resultados deste estudo possam contribuir no aprofundamento do conhecimento sobre a relação entre saúde e poluição do ar, possibilitem a avaliação de impacto de cenários climáticos futuros na saúde e, também, servir como um alerta aos efeitos deletérios à saúde humana na RMSP. / The main objective of this study was to evaluate the relationship between air pollution and human health, focusing on the Metropolitan Area of São Paulo (MASP). With a population of nearly 20 million people and numerous sources of air pollutants, where the vehicles are highlighted, pollution levels in the region are high have contributed to reducing the population's quality of life.In this sense, the study investigated the association between air quality and meteorological variables and hospital morbidity, determined the cost of hospital admissions related to air pollution and determined the risk attributable to the pollutants O3 and PM10. To develop the work an air quality and meteorological database was used, for the period 2008 to 2011, provided by Environmental Company of São Paulo State (CETESB), Institute of Astronomy, Geophysics and Atmospheric Sciences of São Paulo University (IAG / USP) and National Institute of Meteorology (INMET). The relationship between health and the concentrations of O3, PM10, NO2 and weather conditions was highlighted. Monthly data from public health hospital admissions for respiratory and circulatory diseases for different age range for MASP were obtained from the database of the Unified Health System (SUS). Through the use of the software R (version 3.0.1) the methodology Generalized Linear Models with Poisson distribution was applied to check the existence of a relationship between the study variables. Results indicated tha the Negative Binomial probability distribution as the most appropriate to the data set and through this was associations between O3, PM10, NO2, temperature, humidity and hospitalizations for respiratory and circulatory diseases. The analysis of the attributable risk found that the pollutants O3 and PM10 are mainly associated with occurrence of respiratory diseases and that there was an increase in the number of the hospitalizations over the analyzed period. The cities of São Paulo, Guarulhos and São Bernardo do Campo had the highest number of hospitalizations associated with pollutants. Hospital expenditures associated with O3 and PM10 reached approximately R$ 35 million between 2008 and 2011. It is expected that the development of the study may contribute to improving knowledge on the relationship between health and air pollution, allows the impact assessment of future climate scenarios in health and also serve as a warning to the deleterious effects on human health in the MASP.

CNPq; CAPES / O objetivo principal do presente trabalho foi avaliar a relação entre a poluição atmosférica e a saúde humana, tendo como foco a Região Metropolitana de São Paulo (RMSP). Com uma população de 20 milhões de habitantes e inúmeras fontes de poluentes atmosféricos, onde os veículos automotores são destaque, os níveis de poluição são elevados e têm contribuído com a redução da qualidade de vida da população. Neste sentido, o estudo investigou a associação entre a qualidade do ar, as variáveis meteorológicas e a morbidade hospitalar, determinou as despesas com internações hospitalares relacionadas à poluição do ar e determinou o risco atribuível as concentrações dos poluentes O3 e MP10. Para o desenvolvimento do trabalho foi utilizada uma base de dados de qualidade do ar e meteorológicos, do período de 2008 à 2011, fornecidos pela Companhia Ambiental do Estado de São Paulo (CETESB), Instituto de Astronomia, Geofísica e Ciências Atmosféricas (IAG/USP) e Instituto Nacional de Meteorologia (INMET). Foi dada maior ênfase na relação da saúde com as concentrações de O3, MP10, NO2 e condições meteorológicas. Dados mensais da rede pública de saúde de admissões hospitalares por doenças respiratórias e circulatórias para diferentes faixa etárias para RMSP foram obtidas através da base de dados do Sistema Único de Saúde (SUS). Através do uso do software R (versão 3.0.1) foi aplicada a metodologia de Modelos Lineares Generalizados com distribuição de Poisson, entre outras, de modo a verificar a existência de relação entre as variáveis em estudo. Os resultados indicaram a distribuição de probabilidade Binomial Negativa como mais adequada ao conjunto de dados e, através desta foi evidenciada associações entre O3, MP10, NO2, temperatura, umidade e as internações por doenças respiratórias e circulatórias. Da análise do risco atribuível, verificou-se que os poluentes O3 e MP10 estão principalmente associados a ocorrência de internações por doenças respiratórias e, que houve um aumento destas ao longo do período analisado. As cidades de São Paulo, Guarulhos e São Bernardo do Campo apresentaram os maiores números de internações associadas aos poluentes. As despesas hospitalares associadas ao O3 e MP10 chegaram a cerca de R$ 35 milhões entre 2008 e 2011. Espera-se que os resultados deste estudo possam contribuir no aprofundamento do conhecimento sobre a relação entre saúde e poluição do ar, possibilitem a avaliação de impacto de cenários climáticos futuros na saúde e, também, servir como um alerta aos efeitos deletérios à saúde humana na RMSP. / The main objective of this study was to evaluate the relationship between air pollution and human health, focusing on the Metropolitan Area of São Paulo (MASP). With a population of nearly 20 million people and numerous sources of air pollutants, where the vehicles are highlighted, pollution levels in the region are high have contributed to reducing the population's quality of life.In this sense, the study investigated the association between air quality and meteorological variables and hospital morbidity, determined the cost of hospital admissions related to air pollution and determined the risk attributable to the pollutants O3 and PM10. To develop the work an air quality and meteorological database was used, for the period 2008 to 2011, provided by Environmental Company of São Paulo State (CETESB), Institute of Astronomy, Geophysics and Atmospheric Sciences of São Paulo University (IAG / USP) and National Institute of Meteorology (INMET). The relationship between health and the concentrations of O3, PM10, NO2 and weather conditions was highlighted. Monthly data from public health hospital admissions for respiratory and circulatory diseases for different age range for MASP were obtained from the database of the Unified Health System (SUS). Through the use of the software R (version 3.0.1) the methodology Generalized Linear Models with Poisson distribution was applied to check the existence of a relationship between the study variables. Results indicated tha the Negative Binomial probability distribution as the most appropriate to the data set and through this was associations between O3, PM10, NO2, temperature, humidity and hospitalizations for respiratory and circulatory diseases. The analysis of the attributable risk found that the pollutants O3 and PM10 are mainly associated with occurrence of respiratory diseases and that there was an increase in the number of the hospitalizations over the analyzed period. The cities of São Paulo, Guarulhos and São Bernardo do Campo had the highest number of hospitalizations associated with pollutants. Hospital expenditures associated with O3 and PM10 reached approximately R$ 35 million between 2008 and 2011. It is expected that the development of the study may contribute to improving knowledge on the relationship between health and air pollution, allows the impact assessment of future climate scenarios in health and also serve as a warning to the deleterious effects on human health in the MASP.

A região metropolitana de São Paulo apresenta problemas crônicos de poluição atmosférica. A poluição atmosférica em centros urbanos é comprovadamente prejudicial à saúde da população exposta, o que gera uma preocupação mundial acerca deste tema. Com o intuito de identificar e quantificar a contribuição de fontes e a importância das emissões veiculares na cidade de São Paulo, foram realizadas duas campanhas de amostragem em dois períodos distintos, analisadas por modelos receptores. O material particulado inalável foi coletado pelo Amostrador de Particulado Fino e Grosso (AFG) e Impactador em Cascata com Deposição Uniforme. Foram obtidas as concentrações de massa por meio de análise gravimétrica e composição elementar por Análise de Emissão de Raio-X Induzido por Partículas (PIXE). Monitores com alta resolução temporal realizaram diferentes medidas de material particulado e gases. O TEOM (Tapered Oscilating Monitor) realizou medidas de concentração de PM10, o Monitor de Carbono por meio de medidas térmicas obteve concentrações de carbono orgânico e black carbon e ainda o Aetalômetro, por absorção óptica, obteve concentrações de black carbon. Medidas de gases foram cedidas pela CETESB e obtidas pelo monitor DOAS (Diferential Optical Absortion Spectroscopy). Durante o período de inverno elevadas concentrações de poluentes foram observadas, superando o padrão nacional de qualidade do ar. O fator meteorológico apresentou-se determinante na modulação das concentrações de poluentes em uma escala temporária de dias. Os ciclos diurnos de compostos como particulado inalável, black carbon, CO, NOx e SO2 foram identificados e apresentaram perfis semelhantes. Suas variações diurnas são basicamente moduladas pelos processos de emissão e pela variação da Camada Limite Atmosférica. A análise de balanço de massa, de particulado fino, apresentou resultados semelhantes nos períodos de inverno e verão. Uma significativa fração de carbono orgânico representa a massa de Material Particulado Fino (MPF) de 44% e 35%, no inverno e verão respectivamente. As concentrações de black carbon contribuem com 21% e 28% e o material inorgânico foi estimado como sendo 32% e 40% da massa do MPF, no período de inverno e verão respectivamente. A Análise de Componentes Principais Absoluta da fração fina do particulado inalável mostrou que não há significativa alteração de fontes de poluentes de um período para outro. A emissão veicular representou cerca de 28% e 24% da massa do MPF no inverno e verão respectivamente, a fonte de ressuspensão de solo representou 25% e 30%, queima de óleo combustível explicou 18% e 21%, componentes de sulfatos contribuíram com 23% e 17% e o fator de emissão industrial com 5% e 6% da massa do MPF no inverno e verão respectivamente. A fração de particulado grosso é constituída basicamente por ressuspensão de solo representando 75% e 78% da massa do material particulado grosso (MPG), a fonte industrial, 16% e 14% e partículas de emissão marinha 11% e 6% da massa do MPG, no inverno e verão respectivamente. Foi identificada, durante toda a análise, a significativa responsabilidade do tráfego de veículos na emissão de partículas, gases e precursores de O3. Indiretamente o tráfego de veículos também apresentou contribuição por parte da ressuspensão de poeira do solo. Os processos de amostragem e analítico mostraram que é possível identificar quantitativamente as fontes de aerossol em um centro urbano como a cidade de São Paulo. / The urban air pollution issue is a concern in the entire world mostly because of its hazardous effect to human health. São Paulo metropolitan area is a very industrialized region with an intense traffic of vehicles. Its geographical and meteorological conditions are unfavorable to pollution dispersion, especially in the winter season. In order to achieve a better understanding of the air pollution sources and the importance of vehicle emissions, two sampling campaigns were carried out. Inhalable particulate matter was sampled using Stacked Filter Units separated in fine and coarse particulate modes, providing mass concentration and elemental composition by Particle Induce X-ray Emission (PIXE). Real time aerosol monitors provided PM10 aerosol concentration (TEOM), organic and elemental carbon concentration (Carbon Monitor 5400R&P) and black carbon concentration (Aethalometer). Measurements of gas concentrations were performed by Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS). High levels of pollutant concentrations were measured during the winter season. For several times the concentrations exceeded the national quality standard limit, reinforcing the importance of a better understanding of this process. A complex system of sources and meteorological conditions modulates the air pollution of the urban area of São Paulo. The boundary layer and the direct emissions modulate the diurnal cycle obtained for PM10, black carbon, CO, NOx, SO2. Absolute Principal Components Analyses results showed a very good agreement in the identification of the sources for the winter and summer field campaigns, pointing that there is no significant change in the sources. Traffic Source represented 28% and 24% of the fine aerosol for winter and summer respectively. Resuspended soil dust accounted for 25% and 30%. Oil combustion source represented 18% and 21%. Sulfates explained 23% and 17% and finally industrial contributed with 5% and 6% of fine particulate matter, for winter and summer respectively. These five sources account for the fine mode particulate source apportionment. The resuspended soil dust accounted for (75-78%) of the coarse aerosol fraction. All analysis identified the responsability of the traffic of vehicles for the direct emission of several gases and particulate pollutants and for the resuspended soil dust. The sampling and analytical procedures showed that it is possible to perform a quantitative aerosol source apportionment in a complex urban area such as São Paulo.

Urban pollutants have been identified as a significant source of environmental pollution, posing a risk to human health, the environment, and are toxic to flora and fauna. Highways are recognised as one of the key sources of pollution, from both vehicles, and surrounding infrastructure. A number of studies have investigated accumulation of sediment and the associated pollutants on highways, and the runoff generated as a result of rainfall. Car parks share many potential contributory sources of pollutants with highways, but there is a lack of studies regarding car parks, despite them being identified as a significant percentage of urban land use. A series of experiments were undertaken in order to develop an understanding of the characteristics of car park sediment. The physical and chemical characteristics of sediment were analysed at different stages throughout the drainage system. Firstly on the sediment accumulated on car park surfaces, followed by that mobilised and transported into a channel drain during simulated rainfall events. Finally, potential treatment of pollutants within sediment in a channel was quantified. The physical and chemical characteristics of car park sediment was shown to be similar during both the accumulation (build-up) and wash-off stages, suggesting that the accumulated sediment is generally mobilised and transported to the channel drain (wash-off). Furthermore, both the physical and chemical characteristics of the sediment were shown to be similar to those found on highways, thorough the build-up and wash-off phases. Finally, potential treatment of organic pollutants (PAH) by biodegradation was demonstrated, but not comprehensively proved.

Ambient exposure to fine particulate matter (PM2.5) and ground-level ozone (O3) is identified as a leading risk factor for global disease burden. A major limitation to advancing our understanding of the cause and impacts of air pollution is the lack of observations with the spatial and temporal resolution needed to observe variability in emission, chemistry and population exposure. Satellite remote sensing, which fills a spatial gap in ground-based networks, is playing an increasingly important role in atmospheric chemistry. This thesis exploits satellite remote sensing observations to: (1) estimate human exposure to PM2.5 from remotely sensed aerosol optical properties; (2) identify the chemical regimes of surface O3 formation using satellite observations of O3 precursors. In the first part, we use a forward geophysical approach to derive PM2.5 distributions from satellite AOD at 1 km2 resolution over the northeastern US by applying relationships between PM2.5 and AOD simulated from a regional air quality model (CMAQ). We use multi-platform ground, airborne and radiosonde measurements to quantify multiple sources of uncertainties in the satellite-derived PM2.5. We find that uncertainties in satellite-derived PM2.5 are largely attributed to the varying relationship between PM2.5 and AOD that depends on the aerosol vertical distribution, speciation, aerosol optical properties and ambient relative humidity. To assess the value of remote sensing to improve PM2.5 exposure estimate, we compile multiple PM2.5 products that include information from remote sensing, ground-based observations and models. Evaluating these products using independent observations, we find the inclusion of satellite remote sensing improves the representativeness of surface PM2.5 mostly in the remote areas with sparse monitors. Due to the success of emission control, PM2.5-related mortality burden over NYS decreased by 67% from 8410 (95% confidence interval (CI): 4, 570 – 12, 400) deaths in 2002 to 2750 (95% CI: 700 – 5790) deaths in 2012. We estimate a 28% uncertainty in the state-level PM2.5 mortality burden due to the choice of PM2.5 products, but such uncertainty is much smaller than the uncertainty (130%) associated with the exposure-response function. The second part of the thesis focuses on ground-level O3. O3 production over urban areas is non-linearly dependent on the availability of its precursors: nitrogen oxides (NOx) and volatile organic compounds (VOCs). A major challenge in lowering ground-level O3 in urban areas is to determine the limiting species for O3 production (NOx-limited or VOC-limited). We use satellite observations of NO2 and HCHO to infer the relative abundance of NOx versus VOCs, thus to identify the O3 chemical regime. We first use a global chemical transport model (GEOS-Chem) to evaluate the uncertainties of using satellite-based HCHO/NO2 to infer O3 sensitivity to precursor emissions. Next, we directly connect this space-based indicator, retrieved consistently from three satellite instruments, to spatiotemporal variations in O3 recorded by on-the-ground monitors from 1996 to 2016. The nationwide emission reduction has led the O3 formation over U.S. urban areas to shift from VOC-limited to NOx-limited regime. Urban O3 monitors reveal trends consistent with this regime transition. Nonetheless, it is a major challenge for these retrievals to accurately depict day-to-day variability within urban cores. TROPOspheric Monitoring Instrument (TROPOMI) which launched in 2017, offers an unprecedented view to infer O3 chemistry at fine spatial and temporal scales. As an example, we use TROPOMI HCHO/NO2 to identify short-term changes in O3 sensitivity during the California Camp Fire. We find that the emissions from wildfires lead to NOx-saturated ozone formation near the fire source but NOx -limited conditions downwind. This thesis bridges basic research in atmospheric chemistry, which advances the state-of-science related to O3 and PM2.5 pollution from urban to global scales, and applied research in air quality management and public health, by quantifying the health benefits of emission control, and informs policymakers on which emission reductions to focus so as to maximize the cost-effectiveness of pollution controls. We show how space-based measurements can complement in situ networks and model simulations by providing information on the spatial heterogeneity and temporal evolution of PM2.5 exposure and O3 chemical regimes, which will lay the scientific foundation for interpreting future products retrieved from upcoming geostationary platforms.

CNPq / Este trabalho teve como principal objetivo avaliar o impacto da pluma de poluição urbana da cidade de Manaus por emissões de fontes móveis e fixas nas concentrações de poluentes atmosféricos da região amazônica, utilizando o modelo Weather Research and Forecasting with Chemistry (WRF-Chem). Os poluentes atmosféricos analisados foram CO, NOx, SO2, O3, MP2,5, MP10 e COVs. As simulações do modelo foram configuradas em um domínio com 190 pontos em x e 136 em y, com um espaçamento horizontal de 3 km, com grade centrada na cidade de Manaus, nos dias 17 e 18 de março de 2014. Os inventários de emissões antropogênicas compreenderam de fontes móveis, em que foram estimadas as emissões das classes de veículos automotores leves e pesados, e por fontes fixas, onde foram consideradas as usinas termelétricas por tipo de insumo energético utilizado na região e a emissão da refinaria localizada na cidade de Manaus. Foram definidos vários cenários de estudo, com experimentos numéricos com emissões somente por fontes biogênicas, móveis e fixas, e substituição de combustível pelas centrais termelétricas, bem como um cenário futuro dobrando as emissões antropogênicas. Foi realizada uma avaliação qualitativa da simulação com cenário base, que representa as condições da região em seu estado atual, onde foram utilizados métodos estatísticos comparando os resultados obtidos dos poluentes atmosféricos e campos meteorológicos com dados observados das estações de monitoramento localizados em vários pontos na grade de estudo. A avaliação qualitativa dos resultados do cenário base mostrou que o modelo representou de forma satisfatória as variáveis meteorológicas, bem como as espécies químicas analisadas do ponto de vista dos parâmetros estatísticos adotados. Em relação as simulações com os cenários definidos a partir do cenário base, os experimentos numéricos indicaram resultados pertinentes como: observou-se que o cenário das fontes fixas, onde as usinas termelétricas são as predominantes, resultou nas maiores concentrações quando comparadas com o experimento com emissões veiculares para todos os poluentes avaliados, exceto para o monóxido de carbono; A substituição da matriz energética das usinas termelétricas atuais por centrais a gás natural mostrou reduções significativas nos poluentes analisados, como por exemplo, redução de 63% de NOx na contribuição da concentração média para a grade de estudo; Observou-se no cenário futurista um significativo aumento nas concentrações de espécies químicas, como 81% no aumento das concentrações de pico de SO2 na área de estudo; As distribuições espaciais dos cenários mostraram que a pluma de poluição da cidade de Manaus tem predominância para oeste e sudoeste, podendo atingir centenas de quilômetros para áreas onde predomina a coberta original do solo. / The main aim of this study was to evaluate the impact of the urban pollution plume from the city of Manaus by emissions from mobile and stationary sources in the atmospheric pollutants concentrations of the Amazon region, by using The Weather Research and Forecasting with Chemistry (WRF-Chem) model. The air pollutants analyzed were CO, NOx, SO2, O3, PM2.5, PM10 and VOCs. The model simulations have been configured with a grid spacing of 3 km, with 190 x and 136 y grid points in horizontal spacing, centered in the city of Manaus during the period of 17 and 18 of March 2014. The anthropogenic emissions inventories have gathered from mobile sources that were estimated the emissions of light and heavy-duty vehicles classes. In addition, the stationary sources have considered the thermal power plants by the type of energy sources used in the region as well as the emissions from the refinery located in Manaus. Various scenarios have been defined with numerical experiments that considered only emissions by biogenic, mobile and stationary sources, and replacement fuel from thermal power plant, along with a future scenario consisting with twice as much anthropogenic emissions. A qualitative assessment of simulation with base scenario has also been carried out, which represents the conditions of the region in its current state, where several statistical methods were used in order to compare the results of air pollutants and meteorological fields with observed ground-based data located in various points in the study grid. The qualitative analysis showed that the model represents satisfactorily the variables analyzed from the point of view of the adopted parameters. Regarding the simulations, defined from the base scenarios, the numerical experiments indicate relevant results such as: it was found that the stationary sources scenario, where the thermal power plants are predominant, resulted in the highest concentrations, for all air pollutants evaluated, except for carbon monoxide when compared to the vehicle emissions scenario; The replacement of the energy matrix of current thermal power plants for natural gas have showed significant reductions in pollutants analyzed, for instance, 63% reductions of NOx in the contribution of average concentration in the study grid; A significant increase in the concentrations of chemical species was observed in a futuristic scenario, reaching up to a 81% increase in peak concentrations of SO2 in the study area. The spatial distributions of the scenarios have showed that the air pollution plume from Manaus is predominantly west and southwest, where it can reach hundreds of kilometers to areas dominated by original soil covering.

La pollution atmosphérique en milieu urbain a été identifiée comme une cause importante d’impacts sanitaires, y compris de décès prématurés. En particulier, les concentrations ambiantes de polluants gazeux tels que le dioxyde d’azote (NO2) et de particules (PM10 et PM2,5) sont réglementées, ce qui implique que des stratégies de réductions d’émissions doivent être mises en place pour diminuer ces concentrations dans les lieux où la réglementation correspondante n’est pas respectée. Par ailleurs, la pollution atmosphérique peut contribuer à la contamination d’autres milieux, par exemple à travers la contribution des dépôts atmosphériques à la contamination des eaux de ruissellement.Les aspects multifactoriels et multiéchelle de la pollution en ville rendent l’identification des sources difficile. En effet, le milieu urbain est un espace hétérogène caractérisé par des structures architecturales complexes (bâti ancien côtoyant un bâti plus moderne, zones résidentielles, commerciales, industrielles, axes routiers…), des émissions de polluants atmosphériques non uniformes et par conséquent une exposition de la population à la pollution qui est variable dans l’espace et le temps.La modélisation de la pollution atmosphérique urbaine a pour vocation de comprendre l’origine des polluants, leur étendue spatiale et leur niveau de concentrations/dépôt. Certains polluants ont des temps de résidence long et peuvent séjourner plusieurs semaines dans l’atmosphère (PM2,5) et donc être transportés sur de longues distances, d’autres au contraire, sont plus locaux (NOx en proximité du trafic). La répartition spatiale d’un polluant dépendra alors de plusieurs facteurs et notamment des surfaces rencontrées. La qualité de l’air, elle, dépend fortement des conditions météorologiques, du bâti (rue-canyon) et des émissions.L’objectif de cette thèse est de traiter certains de ces aspects en modélisant : (1) la pollution urbaine de fond avec un modèle de chimie-transport (Polyphemus/POLAIR3D), qui permet d’estimer les dépôts de polluants atmosphériques par type de surfaces urbaines (toits, murs et chaussées), (2) la pollution à l’échelle de la rue en intégrant explicitement les effets du bâti de manière tridimensionnelle avec d’une part un modèle multiéchelle de chimie-transport (SinG) et d’autre part un modèle de mécanique des fluides (Code_Saturne) et (3) un processus de micro-échelle qui est la réémission des particules présentes sur la chaussée par le trafic routier avec trois formulations différentes (déterministe, semi-empirique et empirique). L’intérêt de cette thèse est de pouvoir comparer et évaluer l’opérabilité et la performance de plusieurs modèles de qualité de l’air à plusieurs échelles (région, quartier et rue) afin de mieux appréhender la caractérisation de la qualité de l’air en milieu urbain / Urban air pollution has been identified as an important cause of health impacts, including premature deaths. In particular, ambient concentrations of gaseous pollutants such as nitrogen dioxide (NO2) and particulate matter (PM10 and PM2.5) are regulated, which means that emission reduction strategies must be put in place to reduce these concentrations in places where the corresponding regulations are not respected. Besides, air pollution can contribute to the contamination of other media, for example through the contribution of atmospheric deposition to runoff contamination.The multifactorial and multiscale aspects of urban make the pollution sources difficult to identify. Indeed, the urban environment is a heterogeneous space characterized by complex architectural structures (old buildings alongside a more modern building, residential, commercial, industrial zones, roads, etc.), non-uniform atmospheric pollutant emissions and therefore the population exposure to pollution is variable in space and time.The modeling of urban air pollution aims to understand the origin of pollutants, their spatial extent and their concentration/deposition levels. Some pollutants have long residence times and can stay several weeks in the atmosphere (PM2.5) and therefore be transported over long distances, while others are more local (NOx in the vicinity of traffic). The spatial distribution of a pollutant will therefore depend on several factors, and in particular on the surfaces encountered. Air quality depends strongly on weather, buildings (canyon-street) and emissions.The aim of this thesis is to address some of these aspects by modeling: (1) urban background pollution with a transport-chemical model (Polyphemus / POLAIR3D), which makes it possible to estimate atmospheric pollutants by type of urban surfaces (roofs, walls and roadways), (2) street-level pollution by explicitly integrating the effects of the building in a three-dimensional way with a multi-scale model of transport chemistry (SinG) and (3) a microscale process which is the traffic-related resuspension of the particles present on the road surface with three different formulations (deterministic, semi-empirical and empirical).The interest of this thesis is to compare and evaluate the operability and performance of several air quality models at different scales (region, neighborhood and street) in order to better understand the characterization of air quality in an urban environment

A avaliação dos efeitos dos aerossóis em relação ao balanço radiativo local e global bem como o impacto sobre a saúde humana, principalmente em grandes centros urbanos, demanda que se conheça de forma precisa a sua concentração e distribuição espaço-temporal. Neste contexto, o monitoramento acurado de longo prazo por estações instaladas ao redor do mundo tornou-se um desafio e uma necessidade para várias áreas do conhecimento. Classicamente as estações utilizam a técnica de fotometria solar para inferir a concentração e a distribuição de tamanho dos aerossóis através da profundidade óptica do aerossol (POA) e do coeficiente de Ångström . No presente trabalho é sugerida uma metodologia para estimar POA e do coeficiente de Ångström através de quatro canais espectrais de radiômetros do tipo Multi-Filter Rotating Shadowband Radiometer (MFRSR) que operam em São Paulo desde 1999. Estas estimativas foram avaliadas em relação à rede AErosol RObotic NETwork (AERONET) entre os anos de 2004 a 2006. Os resultados mostram que, em termos de variabilidade temporal da POA, há boa concordância entre os diferentes instrumentos. Entretanto, são encontradas diferenças médias sistemáticas da ordem de 0,03 na magnitude da POA em três dos quatro canais analisados, enquanto que o valor sugerido pela OMM para uma atmosfera limpa é de no máximo 0,02. Este resultado aponta que a metodologia empregada nos MFRSR fornece valores de boa qualidade. Ainda neste trabalho, foram relacionadas variáveis meteorológicas coletadas pela Estação Meteorológica do IAG-USP com a POA e o do coeficiente de Ångström estimados neste trabalho. Observou-se uma relação linear entre o coeficiente de Ångström e a umidade relativa (UR), indicando um crescimento do tamanho médio dos aerossóis que integram um grupo com 0,20<POA<=0,60 no canal 415nm com o aumento da umidade relativa. Acredita-se que este grupo tenha predominância de aerossóis de fontes locais. As medidas de longo prazo permitiram também caracterizar, em conjunto com estimativas espaciais de POA pelo sensor Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer (MODIS) a bordo do satélite Terra, a influência do transporte de aerossóis de queimadas da região amazônica e do Brasil central em São Paulo, na série de dados analisados. Estes eventos contribuem para o aumento significativo da POA sobre a região metropolitana e trazem partículas ligeiramente menores que as emitidas por fontes locais. / The evaluation of the aerosol effects to the local and global radiation budget, as well as the impact on human health, particularly in large urban centers, demands knowing accurately their concentration and spatial-temporal distribution. In this context, the accurate long term monitoring from ground based stations installed around the world has become a challenge and a necessity for various areas of knowledge. Classically, the stations use the technique of Sun photometry to infer the concentration and size distribution of aerosols through the aerosol optical depth (AOD) and Ångström coefficient . In this paper we suggest a methodology to estimate AOD and Ångström coefficient through four channels of Multi-Filter Rotating Shadowband Radiometers (MFRSR) operating in Sao Paulo since 1999. These estimates were compared to the results of the AErosol RObotic NETwork (AERONET) between the years of 2004 to 2006. The results showed that the MFRSR can represent well the temporal variability of the AOD, but systematic differences were found with mean values of about 0.03 in AOD, in three of the four analyzed channels. The value suggested by WMO for clean air is at most 0.02. This result indicates that the methodology employed in MFRSR provides values of quality good. Also in this study, meteorological influences on the aerosol optical properties were analyzed. The meteorological variables were monitored at the Meteorological Station of the IAG-USP There was a linear relationship between Ångström coefficient and relative humidity (RH), indicating a growth of the average size of aerosols within a group with 0.20<AOD<=0.60, in the channel 415 nm, with increasing relative humidity. It is believed that this group has predominance of aerosols from local sources. Long term measurements also helped to characterize, together with spatial estimates of AOD by the Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer (MODIS) on board the Terra satellite, the influence of the transport of aerosol particles from biomass burning from the Amazon region to São Paulo. It was observed that these events contribute to significant increase in AOD on the metropolitan region and bring slightly smaller particles than the emitted by local sources.