Abstract It has been over a century since the Curie brothers discovered the piezoelectric effect. Since then our knowledge about this phenomena has been constantly growing, accompanied by a vast increase in its applications. Modern piezoelectric devices, especially those meant for use in personal equipment, can often have complicated shapes and electric circuits; therefore, a suitable and cost effective packaging method is needed. The recent introduction of self-constrained Low Temperature Co-fired Ceramic (LTCC) characterized by virtually no planar shrinkage has pushed the limits of this technology a step further. The practical lack of dimension change between “green” state and sintered ceramic has not only improved the design of multilayer smart packages but also allowed the embedding of other bulk materials within the LTCC and their co-firing in one sintering process. This thesis introduces a novel method of seamlessly embedding piezoelectric bulk structures in LTCC by co-firing or bonding with adhesive. Special attention is paid to the multistage lamination and post-firing poling of the piezoelectric ceramics. Examples of several structures from the main areas of piezoelectric applications are presented as proof of successful implementation of the new technique in the existing production environment. The performance of the structures is investigated and compared to structures manufactured using other methods. Integration of bulk piezoelectric structures through co-firing is a new technique with a wide area of applications, suitable for mass production using existing process flow. / Tiivistelmä Curien veljekset havaitsivat pietsosähköisen ilmiön jo yli sata vuotta sitten. Ilmiöön liittyvä tutkimustieto ja erityisesti siihen perustuvien sovellusten määrä on nykyisin valtava. Uusissa pietsosähköisissä komponenteissa ja varsinkin niissä, jotka on tarkoitettu henkilökohtaisissa laitteissa käytettäviksi, muodot samoinkuin elektroniikapiirit voivat olla monimutkaisia. Siksi tarvitaan tarkoituksenmukaista ja hinnaltaan edullista laitteen pakkausmenetelmää. Hiljattain kehitetyt itseohjautuvat matalan lämpötilan yhteissintattavat keraamit (LTCC), joiden planaarinen kutistuma on lähes olematon, ovat lisänneet LTCC-teknologian sovellusmahdollisuuksia. Muotoon valmistetun sintraamattoman ja lopullisen sintratun keraamin dimensioiden yhtäsuuruus ei ole ainoastaan parantanut älykkäiden monikerrospakkausten suunnittelua, vaan mahdollistanut myös erilaisten materiaalien ja komponenttien upottamisen LTCC-rakenteisiin ja niiden yhteissintrauksen. Väitöstyössä esitetään uusi menetelmä pietsosähköisten bulkrakenteiden upottamiseksi saumattomasti LTCC-rakenteisiin yhteissintrauksella tai liimaliitoksella. Erityistä huomiota on kiinnitetty monivaiheiseen laminointiin ja sintrauksen jälkeiseen pietsosähköisten keraamien polarisointiin. Työssä on esitetty esimerkkejä useista rakenteista pietsosähköisten sovellusten pääalueilta osoituksena uuden tekniikan onnistuneesta käyttöönottamisesta nykyisessä valmistusympäristössä. Tutkittujen uusien rakenteiden ja muilla menetelmillä valmistettujen rakenteiden ominaisuuksia on verrattu keskenään. Pietsosähköisten bulkrakenteiden integroiminen yhteissintrauksella on uusi tekniikka, joka mahdollistaa lukuisia sovelluksia ja soveltuu massatuotantoon olemassa olevilla prosseintilaitteistoilla.

Abstract This thesis describes a detailed investigation of new glass 10Li₂O−10Na₂O−20K₂O−60MoO₃ (LNKM), ceramic (α-MoO₃) and ceramic-commercial glass (PZ29-GO17, rutile TiO₂-GO17) composites to satisfy the future requirements for ultra-low fabrication temperature materials and their associated processes. The initial part of the thesis is devoted to the development of the LNKM glass by a glass-melting and quenching process, followed by an investigation into its structural, microstructural and microwave dielectric properties. The prepared glass had ultra-low glass transition and melting temperatures of 198 and 350 °C, respectively. The glass pellet heat-treated at 300 °C had a relative permittivity (εr) of 4.85 and a dielectric loss (tan δ) of 0.0009 at 9.9 GHz. The temperature dependence of the relative permittivity was (τε) 291 ppm/°C. Another part of the work concerns α-MoO₃ ceramic, its preparation by uniaxial pressing and sintering at 650 °C followed by an investigation of its structural, microstructural, thermal and microwave dielectric properties. It had an εr of 6.6, tan δ of 0.00013 (at 9.9 GHz) and τε of 140 ppm/°C. In addition to this, a functional ultra-low temperature co-fired composite was developed based on commercial PZ29 and 50 wt.% of GO17 glass followed by tape casting and co-firing with Ag at 450 °C. The average values of the piezoelectric (d₃₃) and voltage (g₃₃) coefficients were 17 pC/N and 30 mV/N, respectively. The sintered sample had an average CTE value of 6.9 ppm/°C measured in the temperature range of 100–300 °C. The εr and tan δ of the sintered substrates were 57.8 and 0.05 at 2.4 GHz, respectively. Additionally, a new ceramic-glass composite was developed using rutile TiO₂-GO17, and co-fired with Ag at 400 °C. It had an average CTE value of 8.3 ppm/°C measured in the temperature range of 100–300 °C. This composite substrate showed εr of 15.5 and tan δ 0.003, at 9.9 GHz. Moreover, it also had τε of -400 ppm/°C at 9.9 GHz measured in the temperature range of −40 to 80 °C. The findings of the thesis reveal the feasibility of the ultra-low temperature co-fired ceramic (ULTCC) technology for high-frequency telecommunication devices as well as for electronics packages. Additionally, a first step to develop functional ULTCC has been taken. / Tiivistelmä Tässä väitöskirjassa kuvataan uuden lasin 10Li₂O−10Na₂O−20K₂O−60MoO₃ (LNKM), keraamin (α-MoO₃) sekä keraami-lasi (PZ29-GO17, rutiili TiO₂-GO17) komposiittien tutkimustulokset, jotka mahdollistavat tulevaisuuden sähkökeraamisten materiaalien ja komponenttien valmistuksen ultra-matalissa valmistuslämpötiloissa. Väitöskirjan alkuosa keskittyy LNKM lasin kehitykseen lasin sulatus- ja karkaisuprosessilla, sekä tämän materiaalin mikrorakenteen sekä mikroaaltoalueen dielektristen ominaisuuksien tarkasteluun. Valmistetulla lasilla oli ultra-matala lasittumislämpötila 198 °C sekä sulamislämpötila 350 °C. Lasipelletin, joka lämpökäsiteltiin 300 °C:ssa, suhteellinen permittiivisyys (εr) oli 4,85 ja dielektriset häviöt (tan δ) 0,0009 9,9 GHz taajuudella. Suhteellisen permittiivisyyden lämpötilariippuvuus (τε) oli 291 ppm/°C. Toinen osa työtä käsittelee α-MoO₃ keraamia, josta valmistettiin näytteet mikrorakenne ja mikroaaltoalueen dielektristen ominaisuuksien tutkimuksiin aksiaalisella puristuksella ja sintraamalla 650 °C:ssa. Valmistetun materiaalin suhteellinen permittiivisyys oli 6,6, häviöt 0,00013 (9,9 GHz:ssa) ja permittiivisyyden lämpötilariippuvuus 140 ppm/°C. Näiden lisäksi kehitettiin toiminnallinen ultra-matalan lämpötilan yhteissintrattu komposiitti perustuen kaupalliseen pietsosähköiseen keraamiin (PZ29) ja lasiin (GO17). Komposiitista valmistetiin monikerrosrakenne nauhavalulla ja yhteissintraamalla hopeaelektrodien kanssa 450 °C:ssa. Keskimääräiset arvot pietsosähköiselle varausvakiolle (d₃₃) sekä jännitevakiolle (g₃₃) olivat 17 pC/N ja 30 mV/N. Sintratun näytteen keskimääräinen lämpölaajenemiskerroin oli 8,3 ppm/°C lämpötila-alueella 100–300 °C. Tämän komposiittisubstraatin suhteellinen permittiivisyys oli 15,5 ja häviötangentti 0,003 9,9 GHz:n taajuudella. Lisäksi suhteellisen permittiivisyyden lämpötilariippuvuus oli -400 ppm/°C samalla 9,9 GHz:n taajuudella, kun lämpötilan mittausalue oli −40–80 °C. Tämän väitöstyön tulokset osoittavat ultra-matalan lämpötilan yhteissintrattavan keraamiteknologian (ULTCC) soveltuvuuden korkean taajuuden tietoliikennesovelluksiin ja elektroniikan pakkausteknologiaan. Lisäksi työssä on otettu ensimmäiset askeleet funktionaalisten ULTCC materiaalien kehittämiseksi.