Submitted by Johnny Rodrigues (johnnyrodrigues@ufcg.edu.br) on 2018-03-23T18:44:54Z No. of bitstreams: 1 JANAINA RAFAELLA SCHEIBLER - DISSERTAÇÃO PPGEQ 2015..pdf: 2465420 bytes, checksum: cbecc726b67d3d76a334570b655735eb (MD5) / Made available in DSpace on 2018-03-23T18:44:54Z (GMT). No. of bitstreams: 1 JANAINA RAFAELLA SCHEIBLER - DISSERTAÇÃO PPGEQ 2015..pdf: 2465420 bytes, checksum: cbecc726b67d3d76a334570b655735eb (MD5) Previous issue date: 2015 / Entre as membranas inorgânicas microporosas, as membranas zeolíticas constituem uma tecnologia promissora, devido às suas potenciais aplicações normalmente na desidratação do álcool, separação de moléculas de gás, separação de isômeros ou em processos químicos, incluindo reações de esterificação. Sob este aspecto, torna-se imprescindível o estudo das rotas de preparação desses materiais, visando desenvolver produtos com qualidade e a baixo custo. Portanto, a inovação deste estudo se dá na síntese de membranas zeolíticas via método de síntese poreplugging visando a utilização das membranas inorgânicas para permeação gasosa de N2. Neste trabalho foram desenvolvidos os seguintes materiais: zeólita ZSM-5, membranas cerâmicas (γ-alumina e α-alumina) e as membranas zeolíticas (ZSM5/γ-alumina e ZSM-5/α-alumina). A zeólita ZSM-5 foi sintetizada por meio do método hidrotérmico. As membranas cerâmicas (γ-alumina e α-alumina) foram preparadas a partir da técnica de conformação de pós cerâmicos e posteriormente submetidas à sinterização a uma temperatura de 1000 ºC/1h e 1200 ºC/1h respectivamente. A preparação das membranas zeolíticas (ZSM-5/γ-alumina e ZSM-5/α-alumina) foi realizada com base no método pore in plugging. As amostras foram caracterizadas a partir das técnicas de difração de raios X e Microscopia Eletrônica de Varredura. Os resultados experimentais permitem diversas conclusões acerca do desenvolvimento dos materiais: zeólita ZSM-5, membranas cerâmicas (γ-alumina e α-alumina) e membranas zeolíticas (ZSM-5/γ-alumina e ZSM-5/α-alumina). A partir da difração de raios X, foi possível verificar que o método de síntese empregado, foi efetivo na obtenção da zeólita ZSM-5. O difratograma apresentou picos característicos de uma zeólita ZSM-5 quando comparada ao padrão. Os resultados obtidos por DRX para as membranas cerâmicas (γ-alumina e α-alumina) demonstraram a formação de picos característicos do óxido de alumínio, os materiais são cristalinos e puros. Para o método pore-plugging pode se dizer que é um método promissor, pois mostrou uma formação satisfatória da camada zeolítica no resultado do DRX de ambas as membranas zeolíticas (ZSM-5/γ-alumina e ZSM-5/α-alumina). / Among the microporous inorganic membranes, zeolite membranes are a promising technology due to their potential applications normally in alcohol dehydration, separation of gas molecules, separation of isomers or chemical processes, including esterification reactions. In this regard, it is essential to study the preparation of these materials routes in order to develop products with quality and low cost. Therefore, innovation of this study gives the synthesis of zeolite membranes via pore-plugging synthesis method aimed at the use of inorganic membranes for gas permeation N2. In this work the following materials were developed: ZSM-5 zeolite, ceramic membranes (γ-alumina and α-alumina) and zeolitic membranes (ZSM-5/γ-alumina and ZSM-5/α-alumina). Zeolite ZSM-5 was synthesized by the hydrothermal method. Ceramic membranes (γ-alumina and α-alumina) were prepared from the ceramic powder forming technique, and subsequently subjected to a sintering temperature of 1000 °C/1h and 1200 °C/1h respectively. The preparation of zeolite membranes (ZSM-5/γ-alumina and ZSM-5/α-alumina) was carried out based on the method in pore plugging. The samples were characterized from the techniques of X diffraction and scanning electron microscopy rays. The experimental results allow several conclusions about the development of materials: zeolite ZSM-5, ceramic membranes (γ-alumina and α-alumina) and zeolite membranes (ZSM-5/γ-alumina and ZSM-5/αalumina). From the X-ray diffraction, it found that the method of synthesis used was effective in obtaining the zeolite ZSM-5. The XRD pattern showed peaks characteristic of ZSM-5 compared to the standard. The results obtained by XRD ceramic membranes (γ-alumina and α-alumina) showed the formation of peaks characteristic of aluminum oxide, the materials are crystalline and pure. For the poreplugging method can be said to be a promising method because it showed a satisfactory formation of the zeolite layer on the result of XRD both zeolite membranes (ZSM-5/γ-alumina and ZSM-5/α-alumina).

El plan de investigación se centra en el estudio y diseño de catalizadores híbridos para el proceso de síntesis directa de dimetil éter (DME) a partir de gas de síntesis, también conocido en la literatura como "Syngas-To-DME o STD process" [1]. Para llevar a cabo el proceso de síntesis directa de DME se emplean catalizadores híbridos constituidos por mezclas físicas del componente de síntesis de metanol (catalizador basado en Cu) y el componente ácido que lleva a cabo la deshidratación de metanol para dar lugar al DME (zeolita) [1]. De manera general, las labores en las que se centra el plan de investigación persiguen lograr un mayor entendimiento de las propiedades del catalizador híbrido que determinan su comportamiento en el proceso de síntesis directa de DME (STD), prestando especial atención al componente zeolítico con el cual están asociadas la mayoría de controversias en la literatura científica. / García Trenco, A. (2013). Desarrollo de catalizadores híbridos CuZnOAl2O3/zeolita para el proceso de síntesis directa de DME [Tesis doctoral no publicada]. Universitat Politècnica de València. https://doi.org/10.4995/Thesis/10251/34781 / TESIS

Submitted by Maria Medeiros (maria.dilva1@ufcg.edu.br) on 2018-08-16T11:47:56Z No. of bitstreams: 1 FABIANA MEDEIROS DO NASCIMENTO SILVA - TESE (PPGEQ) 2017.pdf: 6622967 bytes, checksum: bfed827814b744a5e9e9e565d28f0682 (MD5) / Made available in DSpace on 2018-08-16T11:47:56Z (GMT). No. of bitstreams: 1 FABIANA MEDEIROS DO NASCIMENTO SILVA - TESE (PPGEQ) 2017.pdf: 6622967 bytes, checksum: bfed827814b744a5e9e9e565d28f0682 (MD5) Previous issue date: 2017 / Capes / O presente trabalho tem como objetivo geral sintetizar as membranas zeolíticas (Mordenita/α-alumina), utilizando os métodos de síntese hidrotérmica, crescimento secundário: dip-coating e transporte em fase vapor, para serem avaliadas no processo de separação emulsão óleo/água. Dentro deste contexto foram avaliados alguns parâmetros, destacando-se, a influência do tempo de cristalização na síntese da zeólita mordenita, a influência do precursor (sulfato de alumínio e gibsita) na síntese da membrana zeolítica, influência dos métodos de síntese das membranas zeolíticas e os testes de permeação de água e o processo de separação emulsão óleo/água. A síntese da zeólita mordenita foi realizada utilizando o método hidrotérmico a 170°C, com tempos de cristalização de 24, 36, 48, 72, 96 e 120 horas, a fim de avaliar a cristalinidade da zeólita, e selecionar o melhor tempo para a síntese das membranas zeolíticas. Os suportes cerâmicos α-alumina foram preparados a partir da decomposição dos precursores sulfato de alumínio a 1000°C e gibsita a 1200ºC por 2 horas, e conformados, compactados e sinterizados a 1300ºC por 2h, e então submetidos às técnicas de caracterização: Difratometria de raios X (DRX), Adsorção Física de Nitrogênio, Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV), Espectroscopia de Fluorescência de raios X por Energia Dispersiva (FRX-ED) e Termogravimétrica/Térmica Diferencial (TG/DTA). As membranas zeolíticas foram sintetizadas pelos métodos de síntese hidrotérmica, crescimento secundário: dip-coating e transporte em fase vapor a 170°C por 72h e caracterizadas por DRX e MEV. Os suportes cerâmicos e as membranas zeolíticas foram avaliadas em testes de permeação de água e no sistema de separação emulsão óleo/água de um efluente sintético, utilizando um processo de separação por membrana (PSM). Os ensaios foram realizados nas condições de concentração inicial da emulsão 100 mg.L-1, temperatura de 25 °C e pressão de 2,5 bar, permitindo avaliar a permeabilidade e a seletividade a partir da variação da concentração do permeado em (mg.L-1) e da percentagem de rejeição ao óleo (%R). A partir dos resultados obtidos para a síntese dos materiais, pode-se observar a efetiva formação da zeólita mordenita em fase pura e cristalina. Os precursores foram decompostos de maneira satisfatória obtendo a fase α-alumina. A manutenção da fase α-alumina pós-produção dos suportes cerâmicos foi confirmada após caracterização. De acordo com os resultados exibidos pelas análises de DRX e MEV as membranas zeolíticas MZMOR/α-alumina apresentaram uma distribuição homogênea e uniforme dos cristais zeolíticos correspondentes à fase mordenita, sem a presença de impurezas, livres de defeitos e sem fissuras, confirmando a formação da estrutura da membrana zeolítica pelos três métodos de síntese, utilizados neste trabalho. A zeólita mordenita se mostrou excelente em relação à adesão e formação da camada zeolítica sobre o suporte cerâmico α-alumina. A partir da avaliação da permeabilidade e seletividade nos testes de separação da emulsão óleo/água, pode-se concluir que a inserção da zeólita mordenita aos suportes cerâmicos melhorou o processo de separação da emulsão óleo/água. Em termos de eficiência no processo de separação, considera-se que a membrana zeolítica MZMOR/α – Al2O3 (SHGB) foi a que apresentou melhor relação entre fluxo e capacidade seletiva, mostrando a eficácia da utilização das membranas zeolíticas. Todas as membranas zeolíticas sintetizadas e avaliadas mostraram-se promissoras. / The objective of the present work is to synthesize zeolite membranes (Mordenite/α-alumina) using hydrothermal synthesis, secondary growth: dip-coating and vapor-phase transport, to be evaluated in the oil/water emulsion separation process. The influence of the crystallization time on the synthesis of the mordenite zeolite, the influence of the precursor (aluminum sulphate and gibsite) on the synthesis of the zeolite membrane, influence of the synthesis methods of the zeolite membranes and the water permeation tests and the oil/water emulsion separation process. The synthesis of the mordenite zeolite was performed using the hydrothermal method at 170°C, with crystallization times of 24, 36, 48, 72, 96 and 120 hours, in order to evaluate the crystallinity of the zeolite, and to select the best time for the synthesis of zeolite membranes. The α-alumina ceramic supports were prepared from the decomposition of the aluminum sulfate precursors at 1000°C and gibsite at 1200°C for 2 hours, and conformed, compacted and sintered at 1300°C for 2h, and then submitted to the characterization techniques: (XRD), Nitrogen Physical Adsorption, Scanning Electron Microscopy (SEM), X-ray Fluorescence Spectroscopy (FRX-ED) and Thermogravimetric/Differential Thermal (TG/DTA). The zeolite membranes were synthesized by hydrothermal synthesis, secondary growth: dip-coating and vapor-phase transport at 170°C for 72 hours and characterized by XRD and SEM. Ceramic supports and zeolite membranes were evaluated in water permeation tests and in the oil/water emulsion separation system of a synthetic effluent using a membrane separation process. The tests were carried out under the conditions of initial concentration of the emulsion 100 mg.L-1, temperature of 25°C and pressure of 2,5 bar, allowing to evaluate the permeability and the selectivity from the variation of the permeate concentration in (mg. L-1) and the percentage of oil rejection (% R). From the results obtained for the synthesis of the materials, it is possible to observe the effective formation of zeolite mordenite in pure and crystalline phase. The precursors were satisfactorily decomposed to give the α-alumina phase. The maintenance of the post-production α-alumina phase of the ceramic supports was confirmed after characterization. The MZMOR/α-alumina zeolite membranes presented a homogeneous and uniform distribution of the zeolite crystals corresponding to the mordenite phase, without the presence of impurities, free of defects and without cracks, confirming the formation of the structure of the zeolite membrane by the three methods of synthesis, used in this work. The mordenite zeolite showed excellent adhesion and formation of the zeolitic layer on the ceramic support α-alumina. From the evaluation of the permeability and selectivity in the oil/water emulsion separation tests, it can be concluded that the insertion of the mordenite zeolite to the ceramic supports improved the separation process of the oil/water emulsion. In terms of efficiency in the separation process, the zeolite membrane MZMOR/α-Al2O3(SHGB) was considered to have the best relationship between flow and selectivity, showing the efficacy of zeolite membranes. All zeolite membranes synthesized and evaluated were promising.