Orientador: Gustavo Paim Valença / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica / Made available in DSpace on 2018-08-03T15:05:45Z (GMT). No. of bitstreams: 1
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Previous issue date: 2003 / Resumo: Neste trabalho estudou-se a reação de acoplamento oxidativo de metano sobre catalisadores de Li/MgO-SiOz. Estudou-se a influência do teor de lítio e das propriedades ácido-básicas do óxido misto MgO-SiOz na reação que se desenvolveu com uma razão de gases na alimentação de Nz:C_:Oz igual a 10:5:1, com o reator à temperatura de 1070K e pressão ambiente. Os óxidos mistos foram preparados por co-precipitação, com razões nominais Si/Mg iguais a O; 0,0625; 0,125; 0,25; 0,5 e 1. A adição da solução de LhC03 se processou pelo método de impregnação incipiente, em diferentes concentrações de lítio, de forma a atingir 0,125; 0,25; 0,5 e 1,0 %Li. Os sólidos preparados foram caracterizados por di fração de raios-X, análise termogravimétrica e termodiferencial, medida de área superficial BET e volume de poros, quimissorção de COz. Constatou-se que para sólidos preparados a partir do óxido misto MgO-SiOz, há formação de um novo composto, MgSiO3. Na reação de acoplamento oxidativo de metano, quanto maior o teor de magnésio no sólido precursor (mais básico o sólido), maior é a conversão de metano e a seletividade em Cz (Cz_ e CzH6). Por outro lado, o catalisador que apresenta uma relação equimolar Mg:Si foi o que obteve maior atividade areal, atribuída à presença de MgSiO3 no precursor, conforme constatado na caracterização, além deste sólido apresentar menor desativação. Desenvolveu-se um procedimento para avaliar as etapas mais importantes da reação, mostrando que CO é formado preferencialmente do Cz_ e não do C_. Desenvolveu-se um procedimento que mostrou que a temperatura real do leito catalítico está bem acima da temperatura real do fomo / Abstract: The oxidative coupling of methane on Li/MgO-Si02 eatalyst was studied in this work. The influenee oflithium and aeid-basie properties ofmixed oxide ofMgO-SiO2 were studied in this reaetion, with reaetant gas mixture eontaining N2, C& and 02 with a volumetrie ratio of 10:5: 1. The overall flow rate were 96 em3 min-!, with the reaetor at 1070K and ambient pressure. The mixed oxides were prepared by the eo-preeipitation method, with nominal ratios Si/Mg of O; 0.0625; 0.125; 0.25; 0,5 and 1.0. Lithium was added as an aqueous solution of LhCO3 by the ineipient wetness method, with lithium eoneentration of 0.125; 0.25; 0.5 and 1.0%. The solids were eharaeterized by ray-X diffraetion, CO2 ehemisorptions and thermogravimetrie and thermodifferential analysis and BET surfaee area. MgSiO3 was observed on the mixed oxides of MgO-Si02. Both the methane eonversion and seleetivity to C2 (C2& and C2H6) inereased as the ratio Mg:Si in the solids. On the other hand, the solid with ratio Si/Mg = 1 had the largest catalytie activity, attributed the presence of MgSiO3 in the precursor solid, observed in the characterization. A work was development to study the reactions steps, showing that CO is formed preferentially of C2H4. In another work, a development showed that bed catalytie real temperature is more than reactor temperature / Doutorado / Desenvolvimento de Processos Químicos / Doutor em Engenharia Química
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.unicamp.br:REPOSIP/267438 |
| Date | 27 February 2003 |
| Creators | Martim, Emerson |
| Contributors | UNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINAS, Valença, Gustavo Paim, 1960-, Weinschutz, Regina, Silva, Messias Borges, Sprung, Renato, Krähenbühl, Maria Alvina |
| Publisher | [s.n.], Universidade Estadual de Campinas. Faculdade de Engenharia Quimica |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | 202p. : il., application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da Unicamp, instname:Universidade Estadual de Campinas, instacron:UNICAMP |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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