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Previous issue date: 2003-08-14 / Universidade Federal de Sao Carlos / The titanium incorporation in the MFI structure generated a new material, called TS-1, which showed highly active in oxidation reactions of organic compounds. A very important aspect in this titanium-silicate is that it can be used as catalytic for the oxidation in liquid phase with H2O2 as oxidant. However, the TS-1 possesses small pore diameter, which limits its application to molecules with kinetic diameter less than 5,5Å. This limitation has stimulated several investigators to study the incorporation of titanium into molecular sieves with larger pore diameter. This work has as purpose the incorporation of titanium into the structure MOR;
verify the influence of the increase of the Si/Al ratio, the titanium content and source in
the physical-chemical properties of this material; and finally verify the influence in the
catalytic selectivity and activity in the oxidation of ciclo-hexeno with H2O2 as oxidant.
The maximum Si/Al ratio in the samples of Ti-MOR prepared was of 10.5. The samples synthesized with TEOT as Ti source presented higher titanium contents in the solid that the samples synthesized with H2TiF6. The morphology of all the samples was in the form of needles. The IR spectra present a band at 960 cm-1, which was related to framework defects and not to Ti incorporation, as stated by other authors. The samples synthesized with H2TiF6 presented greater amount of pentacoordinated Ti atoms in the framework and a superior specify activity, compared to the samples synthesized with
TEOT. Compared to TS-1, Ti-MOR presented higher activity in cyclohexene oxidation, however they are less selective to the epoxide. / A incorporação de titânio na estrutura MFI gerou um novo material, a TS-1, que se mostrou bastante ativo nas reações de oxidação de compostos orgânicos e despertou um grande interesse. Um aspecto muito importante no uso de Titano-silicatos como catalisador para a oxidação de substratos orgânicos, tais como olefinas e parafinas,
lineares e cíclicas, em fase líquida, é que o agente oxidante empregado, o H2O2, libera a água como subproduto de reação. No entanto a TS-1 possui microporos de tamanho médio, o que dificulta a difusão de moléculas com diâmetro cinético maiores que 5,5Å. Estes fatos levaram pesquisadores a estudar a incorporação de titânio em peneiras
moleculares com estruturas que possuam diâmetro de microporos maiores. Este trabalho tem como objetivo a incorporação de titânio na rede da zeólita
MOR; verificar a influência do aumento da razão Si/Al, do teor e da fonte de titânio nas
propriedades físico-químicas da Ti-MOR e estudar a atividade catalítica na reação de oxidação do ciclo-hexeno utilizando H2O2 como oxidante. Os resultados mostram que a razão Si/Al máxima na Ti-MOR obtida nessas condições é de 10,5. As amostras sintetizadas com TEOT apresentaram maior teor de titânio no sólido do que as amostras sintetizadas com H2TiF6. A morfologia de todas as
amostras é de agulhas. Os espectros no infravermelho apresentam a banda a 960 cm-1
que está relacionada com defeitos na estrutura zeolítica. As amostras sintetizadas com
H2TiF6 apresentaram maior quantidade de espécies de Ti pentacoordenado. As amostras
sintetizadas com H2TiF6 apresentaram uma maior atividade especifica do que as sintetizadas com TEOT. Ao comparar com a TS-1, as amostras de Ti-MOR apresentaram maior atividade, porém se mostraram menos seletivas à formação de epóxidos.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/3900 |
| Date | 14 August 2003 |
| Creators | Fernandez, Romilda |
| Contributors | Cardoso, Dilson |
| Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Programa de Pós-graduação em Engenharia Química, UFSCar, BR |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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