Small concentrations of graphene can significantly alter the phase
behavior and the mechanical and electrical characteristics of polymeric materials. In
this Masters thesis, we present results from a hierarchical simulation methodology
that leads to the prediction of the thermodynamic, conformational, structural, dynamic
and mechanical properties of polymer nanocomposites. As a model system, we have
chosen syndiotactic poly(methyl methacrylate) or sPMMA reinforced with
uniformly dispersed graphene sheets. How graphene functionalization affects the elastic constants of the resulting nanocomposite is also examined. The simulation strategy entails three steps: 1) Generation
of an initial structure which is subjected to potential energy minimization and detailed
molecular dynamics (MD) simulations at T=500K and P=1atm, to obtain well relaxed
melt configurations of the nanocomposite and to extract any interested properties.
Furthermore, for the sPMMA/graphene nanocomposite: 2) Gradual cooling of
selected configurations down to room temperature to obtain a good number of
structures representative of its glassy phase, and 3) Molecular mechanics (MM)
calculations of its mechanical properties following the method originally proposed by
Theodorou and Suter. The MD simulations have been executed with the LAMMPS
code using the all-atom DREIDING force-field. By analyzing MD trajectories
under constant temperature and pressure, all nanocomposite systems were found to
exhibit slower terminal and segmental dynamics than the unfilled ones. The addition
of a small fraction of graphene sheets in the polymer matrix led to the enhancement of
its elastic constants especially when functionalized graphene sheets were used. / Μικρές συγκεντρώσεις γραφενίου μπορούν να τροποποιήσουν
σημαντικά τη φασική συμπεριφορά και τα μηχανικά και ηλεκτρικά χαρακτηριστικά
των πολυμερικών υλικών. Στη παρούσα εργασία παρουσιάζουμε αποτελέσματα από
μία ιεραρχική μεθοδολογία προσομοίωσης που οδηγεί στη πρόβλεψη των
θερμοδυναμικών, δομικών, δυναμικών και μηχανικών ιδιοτήτων πολυμερικών
νανοσύνθετων υλικών. Σαν σύστημα μοντελοποίησης, επιλέξαμε τον συνδιοτακτικό
πολυμεθακρυλικό μεθυλεστέρα, syndiotactic poly(methyl methacrylate), ή sPMMA, ενισχυμένο με ομοιόμορφα διεσπαρμένα φύλλα γραφενίου. Επίσης εξετάζεται και το πώς η χημική τροποποίηση του γραφενίου
επηρεάζει τις ελαστικές ιδιότητες του νανοσύνθετου υλικού. Η στρατηγική της
προσομοίωσης των συστημάτων συνοψίζεται σε τρία βήματα: 1) Δημιουργία αρχικών
απεικονίσεων οι οποίες υποβάλλονται σε ελαχιστοποίηση της δυναμικής τους
ενέργειας και στη συνέχεια σε λεπτομερείς προσομοιώσεις Μοριακής Δυναμικής
(MD) σε T=500K και P=1atm, ώστε να εξαγάγουμε πλήρως χαλαρωμένες διαμορφώσεις τήγματος του νανοσύνθετου υλικού και να υπολογίσουμε ιδιότητες που μας ενδιαφέρουν. Επιπλέον για τα νανοσύνθετα υλικά sPMMA/γραφενίου
συνεχίζουμε με 2) Σταδιακή ψύξη επιλεγμένων ατομιστικών διαμορφώσεων σε
θερμοκρασία δωματίου με σκοπό την εξαγωγή ενός ικανοποιητικού αριθμού δομών,
αντιπροσωπευτικών της υαλώδους φάσης τους, και 3) Εφαρμογή της μεθόδου της
Μοριακής Μηχανικής (MM) για τον υπολογισμό των μηχανικών ιδιοτήτων τους
ακολουθώντας τη μέθοδο που προτάθηκε από τους Θεοδώρου και Suter. Οι προσομοιώσεις της Μοριακής Δυναμικής πραγματοποιήθηκαν με τη χρήση του κώδικα LAMMPS, εφαρμόζοντας το DREIDING πεδίο-δυνάμεων και υιοθετόντας
το μοντέλο των διακριτών ατόμων για την περιγραφή των ατομιστικών
αλληλεπιδράσεων των συστημάτων. Αναλύοντας τις τροχιές των ατόμων από τις
προσομοιώσεις της Μοριακής Δυναμικής υπό σταθερή θερμοκρασία και πίεση, τα
υπό μελέτη νανοσύνθετα συστήματα βρέθηκαν να παρουσιάζουν βραδύτερη ολική
και τοπική δυναμική σε σχέση με το καθαρό πολυμερές. Η προσθήκη μικρών
κλασμάτων φύλλων γραφενίου στην πολυμερική μήτρα οδήγησε στην ενίσχυση των
ελαστικών ιδιοτήτων της και σε μία περαιτέρω βελτίωση αυτών, όταν
χρησιμοποιήθηκαν χημικώς τροποιημένα φύλλα γραφενίου.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:upatras.gr/oai:nemertes:10889/7968 |
| Date | 26 August 2014 |
| Creators | Σκούντζος, Εμμανουήλ - Θεόδωρος |
| Contributors | Μαυραντζάς, Βλάσης, Skountzos, Emmanouil - Theodoros, Μαυραντζάς, Βλάσης, Τσαμόπουλος, Ιωάννης, Γαλιώτης, Κωνσταντίνος |
| Source Sets | University of Patras |
| Language | English |
| Detected Language | Greek |
| Type | Thesis |
| Rights | 6 |
| Relation | Η ΒΚΠ διαθέτει αντίτυπο της διατριβής σε έντυπη μορφή στο βιβλιοστάσιο διδακτορικών διατριβών που βρίσκεται στο ισόγειο του κτιρίου της. |
Page generated in 0.0023 seconds