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Marina Menezes de Brito.pdf: 2230882 bytes, checksum: 6d6eefed0cd352899889aef8831943e1 (MD5) / O óxido nítrico (NO) representa cerca de 95% de todo NOx lançado na atmosfera.
Estes são emitidos tanto por fontes móveis quanto por fontes estacionárias,
causando problemas ambientais como chuva ácida, smog fotoquímico e depleção na
camada de ozônio, o que torna a regulamentação dessas emissões cada vez mais
rigorosa. Dentre as principais tecnologias para remoção dos NOx de fontes
estacionárias, o tratamento pós combustão é o mais aplicado. Este pode ser feito a
partir de reações de redução a nitrogênio (N2), usando gases como amônia (NH3),
monóxido de carbono (CO) e hidrocarbonetos, ou de reações de oxidação a NO2
seguida de absorção. Em destaque, a redução com NH3 se mostra mais
interessante, pois os produtos de reação são N2 e H2O. Neste trabalho, a redução
seletiva não catalítica foi avaliada e indicou que a reação só ocorre em temperaturas
acima de 600°C, justificando o uso de catalisadores em temperaturas mais baixas.
Testes preliminares indicaram atividade catalítica para óxidos mistos de ferro e
titânio na faixa de temperatura de 250-500°C, mas o mesmo não foi observado para
os óxidos dos metais puros TiO2 e Fe2O3. Esses materiais foram comparados com o
catalisador de composição semelhante ao catalisador padrão da reação (V2O5/TiO2).
Com o objetivo de investigar a sinergia dos metais ferro e titânio na reação de SCR-
NH3 foram preparados diferentes materiais variando razão Fe/Ti, método de síntese
e precursor do titânio. A análise química das amostras mostrou pequenas diferenças
na razão Fe/Ti sugerindo pequena perda de precursor de titânio e para a amostra
preparada a partir de TiOSO4, foi observado enxofre residual. Os difratogramas de
raios-X indicaram a formação de três fases (Fe2O3, TiO2 e Fe2TiO5) para todas as
amostras. O refinamento Rietveld indicou a composição de cada fase em cada
amostra. Os parâmetros de cela sofreram distorções e sugeriram substituição
isomórfica de ambos os metais na estrutura do rutilo (TiO2) e da hematita (Fe2O3).
As micrografias das amostras mostraram um aglomerado de partículas distintas e, a
formação de poros para as amostras preparadas por combustão. A análise textural
mostrou materiais com diferentes texturas e áreas superficiais na faixa de 19 a 120
m² g-1. A dessorção termoprogramada de amônia mostrou que todos os materiais
adsorvem amônia, uma etapa do mecanismo da reação de SCR-NH3. Todos os
materiais preparados se mostraram ativos na reação de SCR-NH3 chegando a
rendimento de 100% a 500°C. Testes de estabilidade foram feitos com duas das
amostras em temperaturas de 350 e 450°C e ambos os materiais se mostraram
estáveis, mantendo ou aumentando o rendimento a N2. O estudo do mecanismo de
reação feito por DRIFT mostrou que há maior formação de bandas relativas a
adsorção de NH3 que à adsorção de NO e, portanto, o mecanismo Eley-Rideal é
mais consistente para estes materiais. Este estudo ainda supõe que a presença do
O2 facilita a adsorção da NH3. O catalisador preparado com TiOSO4 não desativa
completamente na presença de SO2. / Nitric oxide (NO) is about 95% of all NOx released into the atmosphere. These are
issued by both mobile sources and for stationary sources, causing environmental
problems such as acid rain, photochemical smog and depletion in the ozone layer,
which makes the regulation of these increasingly stringent emissions. Among the key
technologies for the removal of NOx from stationary sources, the post combustion
treatment is the most applied. This can be done from the reduction reactions of
nitrogen (N2) using gases such as ammonia (NH3), carbon monoxide (CO) and
hydrocarbons or oxidation reactions to NO2 followed by absorption. Featured,
reduction with NH3 appears more interesting because the reaction products are N2
and H2O. In this work, the selective non-catalytic reduction was measured and
indicated that the reaction only occurs at temperatures above 600 ° C, justifying the
use of catalysts at lower temperatures. Preliminary tests indicated catalytic activity for
mixed iron oxides and titanium in the 250-500 ° C temperature range, but the same
was not observed for the oxides of metals pure TiO2 and Fe2O3. These materials
were compared with the catalyst composition similar to the standard reaction catalyst
(V2O5 / TiO2). In order to investigate the synergy of metals iron and titanium in the
SCR-NH3 reaction were prepared different materials ranging molar ratio Fe / Ti,
synthesis method and titanium precursor. The chemical analysis of the samples
showed small differences in the ratio Fe / Ti suggesting little loss of titanium and
residual sulfur was observed for the sample that was prepared with TiOSO4. The X-
ray diffraction indicated the formation of three phases (Fe2O3, TiO2 and Fe2TiO5) for
all samples. The Rietveld refinement indicated the composition of each phase in
each sample. The cell parameters suggested distortion suffered isomorphous
substitution of both metals in the rutile structure (TiO2) and hematite (Fe2O3). The
micrographs of the samples showed an agglomeration of distinct particles and
forming pores in the samples prepared by combustion. The N2 adsorption isotherms
showed materials with different textures and surface areas with 19 to 120 m² g-1. The
temperature programmed desorption of ammonia shows that all the materials adsorb
ammonia, a step of mechanism of the SCR-NH3 reaction. All prepared materials
proved active in the SCR-NH3 reaction reaching 100% yield at 500 ° C. Stability tests
were performed with two samples at temperatures of 350 to 450 ° C and both were
stable material while maintaining or increasing the yield of N2. Study of reaction
mechanism made by DRIFT showed that there is a greater formation of bands on the
NH3 adsorption when compared to the adsorption of NO and thus the Eley-Rideal
mechanism is more consistent for these materials. This study also assumed that the
presence of O2 facilitates the adsorption of NH3. The catalyst prepared with TiOSO4
does not deactivate completely in the presence of SO2
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:192.168.11:11:ri/19114 |
| Date | 31 March 2015 |
| Creators | Brito, Marina Menezes de |
| Contributors | Andrade, Heloysa Martins Carvalho, Mascarenhas, Arthur José Santos, Brito, Suzana Modesto de Oliveira |
| Publisher | Instituto de Química, Programa de Pós Graduação em Química, IQ, brasil |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFBA, instname:Universidade Federal da Bahia, instacron:UFBA |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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