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Previous issue date: 2018-07-19 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / The great environmental concern, coupled with the risk of depletion of non-renewable raw
material, has driven the search for new sustainable technologies with major concern to the
reduction of pollutant emissions. Hydrogen, a chemical of enormous importance to industrial
plants, stands out as a clean and renewable energy source. This chemical is commonly
produced from non-renewable sources, such as natural gas reforming. Due to specific reaction
conditions, the supercritical water gasification of wet biomass is a promising way for the
production of hydrogen and others high added value fuel gases. Ethanol is an attractive
material because it is renewable, has low toxicity compared to other resources and has high
hydrogen content in its molecule. In order to become this technology viable, a decisive point
is the development of a catalyst aiming at cost reductions and high selectivity to the products
of interest. In this work, ethanol gasification was carried out in supercritical water with
heterogeneous catalysts. The tests were performed on an Inconel Alloy 625 tubular reactor
under the following operating conditions: temperatures of 400, 450, 500, 550, 600 and 650
ºC, pressure of 250 bar, 5 g loading of heterogeneous catalyst, reactor feed: ethanol/water
molar ratio of 1:10 and mass flow rate of 5 g/min. The catalysts were synthesized by wet
impregnation method using aqueous solutions of Cu, Co and Zn nitrates as precursors for the
active phase and spherical pellets of Al 2 O 3 as catalytic support. The catalysts and the catalytic
support were characterized by Thermogravimetry and Differential Thermal Analysis (TG/DTA),
X-Ray Fluorescence (XRF), Scanning Electron Microscopy (SEM), textural analysis by
Adsorption/Desorption Isotherms of N 2 at 77 K and X-Ray Diffraction (XRD). The gasification
results indicated that H 2 production was mainly due to ethanol dehydrogenation. The catalysts
showed higher conversions than observed for catalytic support only. The CuAl catalyst showed
higher H 2 selectivity as well as higher H 2 molar flow at 650 °C. The CoZnAl catalyst showed a
high tendency for C 2 H 4 formation at any reaction temperature, especially at 650 °C. / A grande preocupação ambiental, junto da possibilidade de insuficiência de matéria prima não
renovável, tem estimulado a busca de novas tecnologias sustentáveis com maior atenção à
emissão de poluentes. O hidrogênio, substância química de enorme importância nas
industriais, destaca-se como uma fonte de energia limpa e renovável. Hidrogênio é
comumente produzido a partir de fontes não renováveis, como na reforma à vapor do gás
natural. Devido a características reacionais específicas, a gaseificação de biomassas úmidas
em meio contendo água em condições supercrítica é um caminho promissor para a produção
de hidrogênio e outros gases combustíveis com alto valor agregado. O etanol se mostra um
material atraente pois é renovável, apresenta baixa toxicidade em comparação com outros
recursos e possui alto teor de hidrogênio em sua molécula. Em busca de viabilizar tal
tecnologia um ponto determinante é o desenvolvimento de catalisadores visando reduções de
custo e aumento de seletividade aos produtos de interesse. Neste trabalho foram realizados
testes de gaseificação de etanol em água supercrítica com catalisadores heterogêneos. Os
testes foram executados em reator tubular feito de Inconel 625 sob as seguintes condições
operacionais: temperaturas de 400, 450, 500, 550, 600 e 650 ºC, pressão de 250 bar, carga
de 5 g de catalisador heterogêneo, alimentação do reator com razão molar de Etanol:Água de
1:10 e vazão mássica de alimentação de 5 g/min. Os catalisadores foram sintetizados a partir
do método de impregnação de soluções aquosas dos nitratos precursores de Cu, Co e Zn com
excesso de solvente e usando como suporte catalítico pellets esféricos de Al 2 O 3 . Os
catalisadores e o suporte catalítico foram caracterizados por Termogravimetria e Análise
Térmica Diferencial (TG/ATD), Fluorescência de Raios X (FRX), Microscopia Eletrônica de
Varredura (MEV), análise textural por Isotermas de Adsorção/Dessorção de N 2 a 77 K e
Difração de Raios X (DRX). Os resultados de gaseificação indicaram que a produção de H2 se
deu principalmente a partir da desidrogenação de etanol. Os catalisadores demonstraram
conversões maiores ao observado apenas para o suporte catalítico. O catalisador CuAl
apresentou maior seletividade a H 2 bem como maior vazão molar de H 2 à temperatura de 650
ºC. O catalisador CoZnAl apresentou elevada tendência a formação de C 2 H 4 em qualquer
temperatura de reação, especialmente à temperatura de 650 ºC.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.bc.ufg.br:tede/8837 |
| Date | 19 July 2018 |
| Creators | Mourão, Lucas Clementino |
| Contributors | Alonso, Christian Gonçalves, Oliveira, Guilherme Roberto de, Oliveira, Sérgio Botelho de, Colmati Júnior, Flávio |
| Publisher | Universidade Federal de Goiás, Programa de Pós-graduação em Química (IQ), UFG, Brasil, Instituto de Química - IQ (RG) |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFG, instname:Universidade Federal de Goiás, instacron:UFG |
| Rights | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/, info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | 663693921325415158, 600, 600, 600, 600, 7826066743741197278, 1571700325303117195, 2075167498588264571 |
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