L’adsorption de l’hydrogène et du deutérium purs ou en mélanges a été étudiée sur une série de zéolithes en faisant varier différents paramètres (taille et géométrie des pores, rapport Si/Al, nature du cation compensateur de charge).Les sélectivités d’adsorption ont été déterminées dans un large domaine de pression (0,1 – 1000 hPa) et de température (45 – 100 K) à l’aide une technique originale basée sur le couplage de la manométrie et de la spectrométrie de masse conçue et mise au point au laboratoire. En accord avec les données de la littérature, pour tous les matériaux et toutes les conditions expérimentales étudiées, le processus de coadsorption est toujours en faveur du deutérium. En revanche, la sélectivité varie en fonction du taux de remplissage, des propriétés des matériaux et de la température. La cinétique de coadsorption joue un rôle très important sur la sélectivité d’adsorption et ce tout particulièrement dans le domaine de fort remplissage.Ces travaux ont permis d’identifier les paramètres de l’adsorbant et les conditions opératoires qui permettront le développement d’un procédé de séparation efficace des isotopes de l’hydrogène par adsorption sélective. / The adsorption of hydrogen and deuterium (single gases and mixtures) was studied on a series of zeolites with varied parameters (Si/Al ratio, nature of the charge-compensating cation, pore geometry and diameter of pore aperture). Thermodynamic adsorption selectivities towards deuterium with respect to hydrogen were measured in a large pressure range (0.1 – 1000 hPa) and for several temperatures (45 – 100 K). The adsorption selectivity was assessed using direct coadsorption measurements performed by manometry coupled with mass spectrometry. For all studied zeolites and experimental conditions, the coadsorption process is selective towards deuterium, in agreement with the literature. However, the adsorption selectivity depends on the loading, the sorbent’s properties and the temperature. We have found that the coadsorption kinetics strongly influences the adsorption selectivity, especially at high loading. This work gives the guidelines for the choice of the formulation of materials and the optimal operating conditions for having an efficient separation of hydrogen isotopes using zeolite-based adsorbents.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2019UBFCK007 |
| Date | 11 April 2019 |
| Creators | Giraudet, Maxence |
| Contributors | Bourgogne Franche-Comté, Bellat, Jean-Pierre, Bezverkhyy, Igor, Macaud, Mathieu |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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