Ce travail de thèse inclut deux parties : i) l'étude fondamentale de la formation de cristaux zéolithiques ; et ii) la préparation de massifs zéolithiques de taille centimétriques à porosité interparticulaire contrôlée. La première partie de ce travail est donc consacrée à l'étude de l'effet de la microstructure (propriétés physiques et texturales) et de la composition chimique du gel sur la vitesse de nucléation et la taille des cristaux formés. Les résultats de cette étude se résument par le rôle important que joue la composition du gel (plus particulièrement sa concentration en hydroxyde de cation alcalin) sur le degré de polymérisation des particules du gel, la détermination de sa microstructure et par conséquent sur la vitesse de nucléation des zéolithes et la taille des cristaux. Les connaissances acquises dans la première partie ont été utilisées dans le développement du deuxième objective. Notamment, la préparation de massifs zéolithiques de taille centimétrique de types structuraux *BEA et MFI. Le contrôle post-synthèse de la porosité interparticulaire de ces massifs était essentiel pour leur utilisation dans des applications bien précises. A cette fin, une méthode en deux étapes, comportant un assemblage de nanocristaux de zéolithes préformés (en présence ou en absence d'un liant) puis un traitement de croissance secondaire pour l'élimination de la porosité interparticulaire, a été mise en œuvre. Plusieurs traitements de croissance secondaire furent évalués selon le type de zéolithe étudié. Une attention particulière fut accordée à l'étude de l'évolution du liant au cours des processus de préparation et de calcination des massifs zéolithiques. / The present study includes two parts: i) fundamental study of zeolite nucleation-crystal growth mechanism; and ii) preparation of zeolite bodies with controlled interparticle porosity.Thus the first part of the present work deals with the study of the effect of physico-chemical characteristics of initial hydrogel on the nucleation and crystal growth kinetics of zeolite crystals. The obtained data revealed that the concentration of alkali metal hydroxide in the initial system controls the rate of polymerization of the aluminosilicate species, the size of initial gel particles, and the textural properties of the gel. Consequently, the following reaction was to great extent predetermined by the events taking place during mixing the initial reactants.The second part of this work was targeted at the preparation of centimeter-sized zeolite bodies of *BEA- and MFI-type with reduced to minimum inter-particle porosity. A preparation method consisting in assembling of zeolite nanocrystals (with or without a binder) was developed and further optimized. The preformed bodies were subjected to a hydrothermal treatrnent in a fresh zeolite synthesis solution in order to till up the inter-particle porosity. Depending onthe zeolite type, different methods of secondary growth treatrnents were employed. A particular attention has been paid on the study of the binder evolution during the calcination and secondary growth processes.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2010MULH4253 |
| Date | 09 November 2010 |
| Creators | Itani, Lama |
| Contributors | Mulhouse, Valtchev, Valentin |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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