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Previous issue date: 2016-07-28 / Conselho Nacional de Pesquisa e Desenvolvimento Científico e Tecnológico - CNPq / The present study develops bifunctional optical magnetic materials with high lantanide
content. For this purpose, magnetite was pepared by co-precipitation method
and chelating groups were introduced on the Fe3O4 surface with organosilanes containing
ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA) derivative, which were previously prepared
via reaction between EDTA-dianhydride and aminoalkyl alkoxysilanes agents: 3-
(Trimethoxysilyl)propylamine (1N), N-[3(trimethoxysilyl)propyl] ethylenediamine (2N)
and N1-(3-trimethoxysilylpropyl)diethylenetriamine) (3N). After coordination of lanthanide
ions (Gd3+, Eu3+, Tb3+ or Sm3+), the first coordination sphere of the lanthanide
ions in the Ln-EDTA complexes, present on the modified surfaces of Fe3O4 particles, were
completed by addition of -diketonate ligands (tta: thenoyltrifluoroacetonate, dbm: dibenzoylmetane,
bzac: benzoylacetone and acac: acetylacetone) in order to improve their
luminescence properties. The materials were characterized by powder X-ray diffraction
(XRD), vibrating sample magnetometry (VSM), scanning electron microscopy (SEM),
transmission electron microscopy (TEM), thermogravimetric analysis (TGA), wavelength
dispersive X-ray fluorescence (WDXRF) and Fourrier-transform infrared spectroscopy
(FT-IR) as well as by zeta potential measurements and luminescence spectroscopy. The
hybrid materials exhibited intense red emission assigned to the 4f-4f transitions of the
Eu3+ ion, likewise characteristic green and orange emissions of Tb3+ and Sm3+, respectively,
indicating an efficient intramolecular ligand-to-metal energy transfer. The experimental
intensity parameters (
2 and
4), lifetimes (t), as well as radiative (Arad) and
non-radiative (Anrad) decay rates of the Eu3+ ion were determined and discussed. / O presente trabalho desenvolve materiais bifuncionais óptico magnéticos contendo altos teores
de íons lantanídeos. Para este propósito, a fase magnética foi preparada pelo método de coprecipitação
e grupos quelantes foram introduzidos em sua superfície a partir da utilização de organosilanos
derivados do ácido etilenodiamino tetra-acético (EDTA), os quais foram sintetizados
previamente através da reação entre o dianidrido de EDTA (EDTA-DA) e os seguintes aminoalquil
alcoxissilanos: 3-(Trimetoxissilil)propilamina (1N), N-[3(trimetoxissilil)propil]etilenodiamina
(2N) e N1-(3-trimetoxissililpropil) dietilenotriamina. Após a coordenação do metal (Gd3+, Eu3+,
Tb3+ ou Sm3+), a primeira esfera de coordenação dos íons lantanídeos nos complexos Ln-EDTA,
presentes na superfície modificada das partículas de Fe3O4, foi complementada pela adição de
ligantes -dicetonas (tta: tenoiltrifluoroacetona, dbm: dibenzoilmetano, bzac: benzoilacetona
e acac: acetilacetona) com o objetivo de otimizar as propriedades luminescentes dos materiais.
Os materiais foram caracterizados por difração de raios X de pós (XRD), magnetometria de
amostra vibrante (VSM), microscopia eletrônica de varredura (SEM), microsopia eletrônica de
transmissão (TEM), análise termogravimétrica (TGA), fluorescência de raios X por dispersão em
comprimento de onda (WDXRF) e espectroscopia de absorção no infravermelho com transformada
de Fourier (FTIR), bem como medidas de potencial zeta e espectroscopia de luminescência.
Os materiais híbridos exibiram intensa emissão na cor vermelha, atribuída às transições 4f–4f
do íon Eu3+ ion, da mesma forma que emissões na cor verde e laranja, características dos íons
Tb3+ e Sm3+, respectivamente, indicando uma eficiente transferência de energia intramolecular
do ligante para o metal. Os parâmetros de intensidade (
2 e
4), o tempo médio de vida do
estado emissor (t) e as taxas de decaimento radiativo (Arad) e não radiativo (Anrad) do íon Eu3+
foram determinadas e discutidas.
Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:tede.biblioteca.ufpb.br:tede/9167 |
Date | 28 July 2016 |
Creators | Pires, Gilvan Pozzobon |
Contributors | Teotonio, Ercules Epaminondas de Sousa |
Publisher | Universidade Federal da Paraíba, Programa de Pós-Graduação em Química, UFPB, Brasil, Química |
Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
Language | Portuguese |
Detected Language | Portuguese |
Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
Format | application/pdf |
Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFPB, instname:Universidade Federal da Paraíba, instacron:UFPB |
Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
Relation | 2303771813034662790, 600, 600, 600, 600, 5836755852549858582, 1571700325303117195, -2555911436985713659 |
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