Ingeniero Civil Químico / En el ámbito de los nanomateriales, los óxidos metálicos siempre han generado especial interés debido a sus excelentes propiedades físicas y químicas. Dentro de éstos, los óxidos de manganeso son de particular interés debido a sus excelentes propiedades catalíticas y a que ofrecen innumerables posibilidades de modificación dependiendo del tipo de aplicación que se necesite.
El presente Trabajo de Título tuvo como objetivo sintetizar y caracterizar partículas nanoestructuradas de óxidos de manganeso y además estudiar sus posibles propiedades catalíticas en la oxidación completa de etanol en aire.
Se sintetizaron cinco tipos distintos de partículas nanoestructuradas mediante dos nuevos métodos de síntesis. En el primero de ellos se sintetizaron partículas nanoestructuradas de óxidos de manganeso a partir de la descomposición de complejos de manganeso utilizando como sustrato distintas sales del metal y como agente ligante la molécula macrocíclica 1,4,7,10-Tetraazaciclododecano. En el segundo se sintetizaron nanopartículas de óxidos de manganeso a partir de KMnO4 y distintos alcoholes a través de un proceso de precipitación directa.
Mediante difracción de rayos X se determinó la naturaleza predominantemente amorfa de las partículas sintetizadas y además fue posible identificar algunas de ellas con MnO2 del tipo ramsdelita. La existencia de estructuras mesoporosas en algunas de las partículas se evidenció por la presencia de picos de bajo ángulo en sus respectivos patrones de difracción y posteriormente mediante la medición directa del tamaño de poro de las partículas. Utilizando espectroscopía fotoelectrónica de rayos X fue posible determinar la presencia de especies con estado de oxidación Mn+3 y Mn+2 así como también la existencia de grupos OH en la superficie de las partículas. Mediante microscopía electrónica de barrido se logró establecer la existencia de partículas porosas de diámetros inferiores a 1 micrómetro con complejas morfologías y nanoestructuras. A través del método BET fue posible conocer el área específica de cada una de las partículas y los resultados permitieron concluir que es posible controlar esta propiedad mediante distintas condiciones de síntesis. Es así como fue posible obtener partículas con superficies desde 6,4 m2/g hasta 273 m2/g dependiendo del método de síntesis utilizado.
Finalmente, los estudios de catálisis demostraron que todas las partículas sintetizadas exhiben muy buena actividad catalítica en la oxidación de etanol y que además, dicha actividad depende fuertemente de sus propiedades estructurales. Es así como se estableció que mientras mayor es el área superficial de las partículas y menor su grado de cristalinidad, mayor es la actividad catalítica que éstas presentan. En particular fue posible determinar la existencia de una dependencia de tipo logarítmica entre la temperatura de conversión y el área específica de las partículas. Comparando los resultados con los obtenidos en estudios similares se determinó que la temperatura de conversión T50 es hasta 110 °C menor que la obtenida con MnO2 comercial de alta cristalinidad.
Los buenos resultados obtenidos en las pruebas de catálisis junto con la posibilidad de controlar sus propiedades estructurales, convierten a las partículas nanoestructuradas de óxidos de manganeso estudiadas en este trabajo de tesis, en una muy buena alternativa para su aplicación como catalizadores en reacciones de oxidación no sólo de etanol sino también de otros compuestos orgánicos contaminantes.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:UCHILE/oai:repositorio.uchile.cl:2250/112348 |
| Date | January 2012 |
| Creators | Maturana Sepúlveda, Andrés Óscar |
| Contributors | Palza Cordero, Humberto, Facultad de Ciencias Físicas y Matemáticas, Departamento de Ingeniería Química y Biotecnología, Gracia Caroca, Francisco, Neira-Carrillo, Andrónico |
| Publisher | Universidad de Chile |
| Source Sets | Universidad de Chile |
| Language | Spanish |
| Detected Language | Spanish |
| Type | Tesis |
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