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Previous issue date: 2015-02-23 / Universidade Federal de Sao Carlos / In recent years there has been growing interest in studies on the use of heterogeneous catalysts in the biodiesel production, since such materials have some advantages over homogeneous catalysts such as ease of separation of product generated and the possibility of being reused. Among these catalysts, it is important to emphasize the mesoporous molecular sieves, since they have some advantages that enable its catalytic application. This study aimed to synthesize spheres of hybrid silica, with mesoporous occluded by the driver structure (CTA-SiO2), and to investigate the influence of different alcohols in the properties of these materials and evaluate their catalytic activity in the transesterification reaction. The mesoporous silicas were synthesized with varying the length of the alkyl chain (C1-C3) and amount of alcohol in the reaction mixture. The silicas were characterized by different techniques, such as X-ray scattering at small angles (SAXS), X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM) and thermogravimetric analysis. The results showed that the structure and morphology of the mesoporous silica containing organic driver may be controlled during synthesis by varying alcohol content, leading to the formation of materials with different phases, levels of organization and morphology, with the best results obtained from the samples synthesized with methanol and ethanol. For the evaluation of activity and catalytic stability, hybrid silicas were tested in transesterification reaction between ethyl acetate and methanol. The materials showed activity, and when the pore structure is well organized, larger amount of catalytic sites is available resulting in higher conversions. Thus synthesized materials with lower amounts of alcohol had higher catalytic activity compared with other materials. Silicas synthesized showed little catalytic stability compared to successive uses in the transesterification reaction. Thus, materials synthesized with the use of smaller amounts of alcohol tended to stability in comparison to other samples. Part of the activity is due to the presence of basic species formed as a result of leaching of cations CTA+, promoting the reaction also in the homogeneous phase. / Nos últimos anos tem sido crescente o interesse por estudos sobre o emprego de catalisadores heterogêneos na produção de biodiesel, uma vez que esses materiais possuem algumas vantagens em relação à catálise homogênea, tais como a facilidade de separação dos produtos gerados e possibilidade de serem reutilizados. Dentre esses catalisadores, torna-se importante salientar as peneiras moleculares mesoporosas, pois apresentam algumas vantagens que viabilizam sua aplicação catalítica. O presente estudo teve como objetivo sintetizar sílicas híbridas em formato de esferas, com mesoporos ocluídos pelo direcionador de estrutura (CTA-SiO2), bem como investigar a influência de diferentes álcoois nas propriedades desses materiais e avaliar sua atividade catalítica na reação de transesterificação. As sílicas mesoporosas foram sintetizadas com variação do comprimento da cadeia alquílica (C1-C3) e quantidade de álcool na mistura reacional. Foram caracterizadas por diferentes técnicas, como: espalhamento de raios X a ângulos pequenos (SAXS), difratometria de raios- X (DRX), microscopia eletrônica de varredura (MEV), microscopia eletrônica de transmissão (MET) e análise termogravimétrica. Os resultados mostraram que a estrutura e morfologia das sílicas mesoporosas contendo direcionador orgânico podem ser controladas durante a síntese através da variação do teor de álcool, levando à formação de materiais com diferentes fases, níveis de organização e morfologia, sendo os melhores resultados obtidos a partir das amostras sintetizadas com metanol e etanol. Para avaliação da atividade e a estabilidade catalítica, as sílicas híbridas foram testadas na reação de transesterificação entre o acetato de etila e metanol. Os materiais apresentaram atividade, sendo que quando a estrutura dos poros é bem organizada, maior quantidade de sítios catalíticos fica disponível resultando em maiores conversões. Consequentemente, os materiais sintetizados com menores teores de álcool apresentaram maior atividade catalítica em comparação com os demais materiais. As sílicas sintetizadas mostraram pouca estabilidade catalítica frente a sucessivos usos na reação de transesterificação. Assim, os materiais sintetizados com emprego de menores teores de álcool apresentaram uma tendência à estabilidade em relação às demais amostras. Parte da atividade se deve à presença de espécies básicas formadas em consequência da lixiviação dos cátions CTA+, promovendo a reação também na fase homogênea.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/4162 |
| Date | 23 February 2015 |
| Creators | Alkimim, Isabella Pereira |
| Contributors | Cardoso, Dilson |
| Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Programa de Pós-graduação em Engenharia Química, UFSCar, BR |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
| Rights | info:eu-repo/semantics/embargoedAccess |
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