Organische, lichtemittierende Dioden (OLEDs) bezeichnen neuartige Lichtquellen, welche zur Beleuchtung oder für Displayanwendungen nutzbar sind. Im Allgemeinen ist die Lichtausbeute durch den hohen Brechungsindex und die Dünnschichtgeometrie der OLED begrenzt. Der hohe Brechungsindex sorgt dafür, dass ein signifikanter Anteil des emittierten Lichts in der OLED durch Totalreflexion (TIR) gefangen ist. Durch den Dünnschichtaufbau der OLED wird außerdem die Lichterzeugung für resonante Moden der kohärenten optischen Mikrokavität erhöht. Dies gilt im Besonderen für die nichtstrahlenden Moden. In dieser Arbeit wurden zwei Methoden untersucht, um die Lichtausbeute aus OLEDs zu erhöhen.
Zuerst wurde die Implementierung von Materialien mit niedrigem Brechungsindex angrenzend zum undurchsichtigen metallischen Rückkontakt untersucht. Die Modifizierung des Brechungindexes verändert die Dispersionsrelation der an der Grenzfläche zwischen Metall und Dielektrikum angeregten nicht-strahlenden Oberflächenplasmonpolariton-Resonanz (SPP). Dadurch wird der Phasenraum verkleinert, in welchen effizient Strahlung abgegeben werden kann. Da die SPP-Resonanz eine nichtstrahlende Verlustquelle der Mikrokavität darstellt, wird so die Auskopplungseffizienz der OLED erhöht. In experimentellen Umsetzungen konnte die externe Quanteneffizienz (EQE) sowohl für einen Emitter gesteigert werden, welcher eine isotrope Verteilung der Strahlungsquellen besitzt (Ir(ppy)3 , +19 %), als auch für eine vorzugsweise horizontale Ausrichtung (Ir(ppy)2 (acac), +18 %). Die Steigerung der EQE korrespondiert sehr gut mit der berechneten Steigerung der Auskopplungseffizienz für die jeweiligen Mikrokavitäten (+23 %, bzw. +19 %). Weitere optische Simulationen legen den Schluss nahe, dass dieser Ansatz ebenso für perfekt horizontale Ausrichtung der Quellen sowie für weiße OLEDs anwendbar ist.
Als zweiter Ansatz wurde die erhöhte Lichtausbeute durch Bragg-Streuung an periodische Linienstrukturen untersucht. In dieser Arbeit wurden Methoden untersucht, bei denen die Oberflächen strukturiert wurde, auf welche die organischen Halbleiterschichten der OLEDs aufgebracht wurden. Für bottom-OLEDs (durch ein Substrat emittierende OLEDs), wurde direkt die transparente Elektrode durch ein Laserinterferenzablationsverfahren (DLIP) modifiziert. Zusätzlich wurden top-OLEDs untersucht (direkt aus der Mikrokavität Licht emittierende OLEDs), für welche alle Schichten auf eine periodisch strukturierte Photolackschicht aufgedampft wurden.
Für die bottom-OLEDs konnte für eine Gitterkonstante von 0.71 μm eine Steigerung der EQE um 27 %, verglichen zu einer optimierten unstrukturierten Referenz, ermittelt werden. Eine Vergrößerung der Gitterkonstante führt zu einer Abnahme der EQE. Die erhöhte EQE wird auf die Überlagerung des planaren Emissionsspektrums mit Beiträgen von Bragg-gestreuten, ursprünglich nicht-strahlenden Moden zurückgeführt, wobei die Intensitäten der Anteile von der Gitterkonstante und der Strukturhöhe abhängen. Für die top-OLEDs konnte eine Steigerung der EQE um 13 % für eine Gitterkonstante von 1.0 μm festgestellt werden.
Im Gegensatz zu den bottom-OLEDs wird für kleinere Gitterkonstanten (0.6 μm) hier die EQE nicht erhöht. Vielmehr kommt es durch die starke Veränderung des Emissionsspektrums zu einer Erhöhung der photometrischen Lichtausbeute um 13.5 %. Die starke Veränderung des Emissionspektrums wird auf eine kohärente Kopplung zwischen den Bragg-gestreuten Moden zurückgeführt, bedingt durch die starke optische Mikrokavität dieses OLED-Typs.
Um diese Effekte quantitativ zu beschreiben, wurde ein entsprechendes Modell entwickelt und implementiert. Die Qualität der Simulationsergebnisse wird anhand von Literaturreferenzen überprüft, wobei eine gute Übereinstimmung zu experimentell gemessenen Spektren erzeugt wird. Mit dem Simulationsmodell werden Vorhersagen über das Emissionspektrum und die resultierenden Effizienzen möglich. Für bottom-OLEDs wurde festgestellt, dass eine starke Veränderung des Emissionspektrums für Gitterkonstanten unterhalb von 0.5 μm erzeugt werden kann.
Hingegen sind für top-OLEDs sehr schwache Strukturen oder große Gitterkonstanten notwendig, um eine nur schwache Veränderung des Emissionsspektrums und damit einen allgemeinen Effizienzgewinn zu erzeugen. Bezüglich der Gitterkonstante, ist diese Erkenntnis ist im Gegensatz zur üblichen Herangehensweise zur Implementierung periodischer Streuschichten in OLEDs. Mit der implementierten Simulationsmethode werden jedoch Aussagen bzgl. Emissionspektrum und Effizienz für eine breite Spanne an OLED-Strukturen vor der experimentellen Umsetzung möglich. / Organic light-emitting diodes (OLEDs) are an attractive new light source for display and lighting applications. In general, the light extraction from OLEDs is limited due to the high refractive index of the active emitter material and the thin film geometry. The high refractive index causes the trapping of a significant portion of the emitted light due to total internal reflection (TIR). Due to the thin film layout, the light emission is enhanced for resonant modes of the coherent optical microcavity, in particular for light affected by TIR. In this work two approaches are investigated in detail in order to increase the light extraction efficiency of OLEDs.
In a first approach, the implementation of a low refractive index material next to the opaque metallic back-reflector is discussed. This modifies the dispersion relation of the non-radiative surface plasmon polariton (SPP) mode at the metal / dielectric interface, causing a shift of the SPPs dispersion relation. Thereby, the phase space into which power can be efficiently dissipated by the emitter is reduced. For the SPP this power would have been lost to the cavity, such that in total the outcoupling efficiency is increased.
In experiment, an increased external quantum efficiency (EQE) is observed for an emitter exhibiting isotropic orientation of the sources (Ir(ppy)3 ,+19 %), as well as for an emitter which shows preferential horizontal orientation (Ir(ppy)2 (acac), +18 %), compared to an optimized device which uses standard material. This corresponds very well to the enhancement of the outcoupling efficiencies of the corresponding microcavities (+23 %, resp. +19 %) reducing the refractive index of the hole transport layer by 15 %. Optical simulations indicate that the approach is generally applicable to a wide range of device architectures. These in particular include OLEDs with emitters showing a perfectly horizontal alignment of their transition dipole moments. Furthermore, the approach is suitable for white OLEDs.
Bragg scattering was investigated as second option to increase the light extraction from OLEDs. The method requires a periodically structured surface. For the bottom-emitting OLEDs, this is achieved by a direct laser interference patterning (DLIP) of the transparent electrode. Additionally, top-emitting devices were fabricated onto periodically corrugated photoresist layers. Using a periodic line pattern with a lattice constant of 0.71 μm, the EQE of the bottom-emitting devices was enhanced by 27 % compared to an optimized planar reference. For the bottom-emitting layout, increasing the lattice constant leads to lower EQEs. The increased EQE is attributed to the superposition of the radiative cavity resonances by Bragg scattered intensities of trapped modes. The intensities depend on the lattice constants as well as the height of the periodic surface perturbation.
For top-emitting OLEDs comprising a lattice constant of 1.0 μm the EQE was increased by 13 %. Reducing the lattice constant (0.6 μm) decreases the EQE, albeit the luminous efficacy is increased by 13.5 % due to a heavily perturbed emission spectrum. The perturbation is attributed to a coherent interaction of the Bragg scattered modes due to the strong optical microcavity for the top-emitting OLEDs. Thus, for strong perturbation specific emission patterns can be achieved, but an overall enhanced efficiency is difficult to obtain.
To investigate the observed results theoretically, a detailed simulation approach is outlined. The simulation method is carefully evaluated using reference data from literature. Using the simulation approach, the emission patterns as well as the efficiencies of the devices can be estimated. The emission spectra reproduced from simulation are in good agreement with the experiment. Furthermore, for the bottom-emitting layout, a strong interaction can be found from simulations for lattice constants below 0.5 μm. For top-emitting OLEDs, the weak interaction regime seems to be more likely to result in an overall enhanced emission. This requires, in contrast to conventional opinion, very shallow perturbations or lattice constants which exceed the peak wavelength of the emission spectrum. However, with the established simulation approach a-priori propositions on the emission spectrum or particular beneficial device layouts become feasible.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa.de:bsz:14-qucosa-186848 |
| Date | 09 December 2015 |
| Creators | Fuchs, Cornelius |
| Contributors | Technische Universität Dresden, Fakultät Mathematik und Naturwissenschaften, Prof. Dr. Karl Leo, Prof. Dr. Karl Heinz Hoffmann |
| Publisher | Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
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