Die Weiterentwicklung von Ultrakurzimpulslaserquellen hat die Horizonte für Wissenschaft, Medizin und Industrie stetig erweitert. Ultrakurze Impulsdauern und hohe Energien erzeugen Spitzenleistungen auf der Gigawatt-Skala, deren zeitliche und spektrale Charakteristik ideale Voraussetzungen für nichtlineare zeitaufgelöste Spektroskopie und ultraschnelle nichtlineare Optik bieten. Die Untersuchung von Molekülschwingungen im sogenannten Fingerabdrucksbereich (engl. fingerprint region) und die effiziente lasergetriebene Erzeugung von Hohen-Harmonischen- und Röntgenimpulsen benötigen Laserquellen im mittleren bis langwelligen Infrarot. Da oberhalb einer Wellenlänge von 4 μm keine Festkörperlaserquellen existieren, hat sich optische parametrische Verstärkung zur Schlüsseltechnik in diesem Wellenlängenbereich entwickelt. In dieser Arbeit werden Laserimpulse oberhalb von 4 μm Wellenlänge mittels optischer parametrischer Verstärkung gestreckter Impulse erzeugt, deren Energien den Micro- bis Millijoule Bereich bei einer Kilohertz-Wiederholrate erreichen. Die Pumpwellenlänge von 2 μm ist vorteilhaft gegenüber den üblicherweise verwendeten Pumpen im nahen Infraroten und erlaubt zur Generation der Eingangsspektren besonders innovative kompakte Laserarchitekturen. Es werden zwei Systeme im mittleren und langwelligen Infrarot entwickelt basierend auf einem Cr:ZnS Eingangslaser, die bisherigen Systemen in Energie und Spitzenleistungen überlegen sind. Während sich die Laserquelle im mittleren Infraroten durch seine Durchstimmbarkeit auszeichnet, wird mit den langwelligen infraroten Impulsen erstmals einen nichtlineare Absorptionsmessung an Wasser durchgeführt. / The progress in the development of ultrafast laser sources has opened up new horizons in science, medicine and industry. Pulses of ultrashort duration and high energy reach gigawatt peak power which offer ideal conditions for time-resolved nonlinear absorption spectroscopy and ultrafast nonlinear optics. The investigation of vibrational states of biomolecules in the so-called fingerprint region and strong-field experiments aiming for the generation of high-harmonics or x-rays quest for such laser sources in the mid- to long-infrared spectral range. Due to the lack of existing solid state lasers beyond 4 μm, optical parametric amplification has emerged as the key technique to generate adequate infrared pulses. In this work, optical parametric chirped pulse amplification (OPCPA) is the key technique used to generate 100 μJ-level energy pulses at kHz repetition rate beyond 4 μm. In this context, novel front-end architectures are designed, tailored to compactness and to exploit the advantages of 2 μm pumped OPCPA over the typically used near-infrared drivers around 1 μm. The novel front-end based on a femtosecond Cr:ZnS oscillator emitting 30 fs pulses at 2.4 μm provides the necessary spectral components for the 2 μm pump and the signal. Two OPCPA systems in the mid-wave infrared (MWIR) and long-wave infrared (LWIR) spectral region, superior in terms of pulse energy and peak power compared with existing systems, are developed. While the tunability of the first system is unique, the second system is used to for the first time demonstrate a nonlinear transmission experiment in water by direct excitation of the L2 libration.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:HUMBOLT/oai:edoc.hu-berlin.de:18452/28454 |
| Date | 27 November 2023 |
| Creators | Fürtjes, Pia Johanna |
| Contributors | Elsässer, Thomas, Benson, Oliver, Saraceno, Clara |
| Publisher | Humboldt-Universität zu Berlin |
| Source Sets | Humboldt University of Berlin |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | doctoralThesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Rights | (CC BY-NC-ND 4.0) Attribution-NonCommercial-NoDerivatives 4.0 International, https://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/ |
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