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Previous issue date: 2011-11-16 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / The aim of this study is the preparation and characterization of the Pd/C catalyst for the stearic acid decarboxylation in order to obtain paraffinic biodiesel. The precursors used in the coal preparation were the coconut endocarp and the Manila palm sheath. These coals were chemically activated and by microwave hydrothermal treatment with HNO3 solution. Its characterization showed that the microwave activation induced a decrease in catalysts microporous structure. The porous structure of each coal was determined by N2 adsorption at 77 K. The isotherm data were by BET, Langmuir, t-plot and BJH methods. The ZCP values and the ash content were determined. The identification and quantification of chemical groups on the activated coals surface used the Boehm method and infrared spectroscopy, which showed formation of carboxylic groups for all samples. The coals originated from the coconut endocarp (CAE AC and CAE MW), activated by both methods, had higher SMIC than the coals from the palm sheath (CAB and CAB AC MW). The CAB coals are more mesoporous, while the CAE coals have a more relevant microporous structure. The Pd/C catalysts were prepared by dry impregnation and by alcohol reduction. The catalysts characterization was performed using the SEM-FE, H2 chemisorption, N2 adsorption/desorption of at 77 K and FTIR. The metallic phase deposition favored a decrease in total surface area. The catalysts synthesized by dry impregnation showed larger micropore areas. The SEM-FE showed that in the catalysts prepared by alcohol reduction the metal deposition occurred preferentially at the surface, where as it in the catalysts prepared by dry impregnation, probably occurred within the pores. The Pd/C catalysts used in the catalytic decarboxylation reaction of stearic acid, at 350°C in H2 atmosphere showed conversions and high selectivity for heptadecane. The catalysts derived from coal CAE showed higher selectivity in relation to the formation of the desired product, the heptadecane. We observed a trend of higher conversions for the catalysts synthesized by dry impregnation. Some catalysts showed deactivation after three hours of reaction. / A proposta deste trabalho é estudar a preparação e caracterização do catalisador Pd/C para a descarboxilação do ácido esteárico, a fim de obter biodiesel parafínico. Os precursores utilizados na preparação dos carvões foram o endocarpo do coco da baía e a bainha da palmeira de manila. Estes carvões foram ativados quimicamente e por microondas com solução de HNO3. A estrutura porosa de cada carvão foi determinada por adsorção de N2 a 77 K. Os dados das isotermas foram tratados pelas metodologias de BET, Langmuir, t-plot e BJH. Sua caracterização permitiu concluir que a ativação por microondas induziu uma diminuição da estrutura microporosa dos catalisadores. Foram determinados os valores de PCZ e teor de cinzas. Na identificação e quantificação dos grupos químicos da superfície dos carvões utilizou-se o método de Boehm e espectroscopia de infravermelho, que evidenciaram a formação de grupos carboxílicos para todas as amostras ativadas. Os carvões originados do endocarpo do coco ativados quimicamente e por microondas (CAE AC e CAE MW) apresentaram SMIC mais elevadas do que os carvões provenientes da bainha da palmeira (CAB AC e CAB MW). Os carvões CAB são mais mesoporosos, enquanto os CAE possuem estrutura microporosa mais relevante. Todos os carvões ativados apresentaram PCZ ácido. A ativação do CAE por microondas favoreceu o aumento da estrutura mesoporosa, com significativa diminuição da microporosa. Os catalisadores Pd/C foram preparados por impregnação seca e por redução por álcool. A caracterização destes catalisadores foi feita através do FE-SEM, quimissorção de H2, adsorção/dessorção de N2 a 77 K e FTIR. A deposição da fase metálica favoreceu uma diminuição da área superficial total. Os catalisadores sintetizados por impregnação seca apresentaram maiores áreas de microporos. O FE-SEM mostrou que nos catalisadores preparados por redução por álcool a deposição do metal ocorreu preferencialmente na superfície, enquanto nos preparados por impregnação seca, possivelmente ocorreu dentro dos poros. Os catalisadores Pd/C utilizados na reação de descarboxilação catalítica do ácido esteárico a 350 ºC, em atmosfera de H2 apresentaram elevada atividade catalítica e seletividade para o heptadecano. Os catalisadores derivados do carvão CAE mostraram seletividade superior em relação à formação do produto desejado, o heptadecano. Foi observada uma tendência de conversões maiores para os catalisadores sintetizados por impregnação seca. Alguns catalisadores apresentaram desativação após três horas de reação.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:tede.biblioteca.ufpb.br:tede/7043 |
| Date | 16 November 2011 |
| Creators | Fernandes, Jandilson Soares |
| Contributors | Maia, Ary da Silva |
| Publisher | Universidade Federal da Paraíba, Programa de Pós-Graduação em Química, UFPB, BR, Química |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFPB, instname:Universidade Federal da Paraíba, instacron:UFPB |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | 1435648362225100898, 600, 600, 600, 600, 9054006085480167889, 1571700325303117195, 2075167498588264571 |
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