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Dissertação Márcio C dos Santos.pdf: 2650132 bytes, checksum: 144b6a5bac24a7d7b4c8cc8ca7be2fc2 (MD5) / CNPq / Neste trabalho, catalisadores a base de níquel suportados em MCM-41 e
preparados por impregnação por via úmida foram avaliados na reforma do metano
com dióxido de carbono. Foram estudados o efeito do teor de níquel, do suporte e a
influência da adição de rutênio.
O suporte MCM-41 sintetizado foi impregnado com diferentes teores de níquel:
5%,10%, 15% e 20%. Todos os catalisadores apresentaram elevada atividade e
seletividade, sendo que o catalisador Ni/MCM-41 com 10% níquel exibiu o melhor
desempenho catalítico.
Análises de quimissorção indicaram que o catalisador Ni-MCM-41 20% apesar
da maior área metálica e maior dispersão em relação aos demais, apresentou menor
conversão, implicando numa menor atividade por sítio metálico. Isto significa que
elevados teores de níquel nestes sistemas conduziram a formação de partículas com
arranjo geométrico desfavorável à atividade catalítica intrínseca. Os resultados de
TOF obtidos sugerem que os catalisadores Ni-MCM-41 apresentam uma
considerável sensibilidade à estrutura.
O estudo da adição de rutênio aos catalisadores a base de níquel suportado
em MCM-41, evidenciou que os sistemas Ni-Ru são ativos e que a adição de rutênio,
aumenta a seletividade a hidrogênio e a resistência à desativação pela formação de
coque.
A influência do suporte na atividade catalítica para os catalisadores a base de
níquel suportados em MCM-41 e em sílica também foi investigada e os perfis de
TPR-CH4 revelaram que ocorre redução de diferentes espécies de níquel a
depender do suporte. Todos os catalisadores apresentaram elevadas conversões,
mas o catalisador Ni-MCM-41 20% foi o mais seletivo a hidrogênio. / This work presents a study of nickel based catalysts supported in MCM-41 and
prepared by wet impregnation in the dry reforming of methane. The effect of the
nickel content and of the support has been studied, as well as the influence of the
ruthenium addition.
Synthesized support MCM-41 impregnated with 5%, 10%, 15% and 20%
nickel contents were considered. The catalysts presented high activity and selectivity,
with Ni/MCM-41 10% nickel catalyst having shown the optimum catalytic
performance.
Chemisorption analysis indicated that the catalyst Ni-MCM-41 20% presented
the lowest conversion, which implies in a lower activity per metallic site, in spite of its
highest metallic area and highest dispersion. This means that high nickel content in
these systems lead to the formation of particles with a geometric arrangement that is
unfavorable to the intrinsic catalytic activity. The results of TOF suggest that the Ni-
MCM-41 catalysts present considerable structure sensitivity in this reaction.
The study of the addition of ruthenium to the nickel supported in MCM-41
catalysts evidenced that the Ni-Ru systems are active and that the addition of
ruthenium increases the selectivity for hydrogen and the resistance to the
deactivation due to coke formation.
The influence of the support on the catalytic activity of the nickel based
catalysts supported in MCM-41 and in silica was also investigated and the TPR-CH4
profiles indicated that reduction of different types of nickel species occurs, depending
on the support. All the catalysts presented high conversions, but the Ni-MCM-41 20%
catalyst was the most hydrogen selective
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:192.168.11:11:ri/20306 |
| Date | January 2007 |
| Creators | Santos, Márcio Cunha dos |
| Contributors | Brandão, Soraia Teixeira, Corrêa, Maria Luiza dos Santos, Vitor Sobrinho, Eledir, Sales, Emerson Andrade |
| Publisher | Instituto de Química, Programa de Pós Graduação em Química, IQ, brasil |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFBA, instname:Universidade Federal da Bahia, instacron:UFBA |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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