Abstract : The harsh conditions of electrolytic bath in aluminium electrolysis cell have been an obstacle against the understanding of mass transfer that is at the origin of the aluminium production process. This knowledge is of great importance due to the impact that it could have on the functional parameters of the cell like current efficiency. Numerical modelling is a way to overcome the difficulties and to shed light over the hidden aspects of the electrochemical process. The electrolyte typically used in an aluminum electrolysis cell is composed of different ions moving in the electromagnetic field generated by the high intensity current needed for this industrial application. The behaviour of these ions is under the influence of concentration gradients (diffusion) and depends also on other phenomena in the cell like bath flow (convection) and electric field (migration). In this study, the coupling between these fields is treated for 1D and 2D models of the cell. The relative importance of migration and diffusion are compared for two different categories of electroactive and electroinactive ions in a transient model. For both categories of ions, migration is the dominant form of mass transfer in the very first stages of electrochemical process. However, diffusion becomes the dominant mechanism of mass transfer for electroactive ions in developed boundary layers. In 2D model, there is a concentration gradient between interelectrode and near sidewalls region. Consequently, there is a diffusion of ions in and out of the interelectrode space to diminish the depletion or overconcentration of certain electroactive ions like Al[subscript 2]OF[subscript 6][superscript -2] and AlF[subscript 4][superscript -] at the electrodes. Furthermore, the impact of convection and bath equilibrium in addition to a more suitable mass transfer model has been studied on a parallel plate electrodes reactor. Finally, an open source library is developed and built on OpenFoam (an open source C++ CFD platform) that is capable of solving mass transfer equations for different models. The description and findings of this thesis will shed light on the mass transfer mechanisms in both bulk region and boundary layers, and can be used for further studies in this field. / Résumé : L’étude des mécanismes de transfert de masse des ions dans le bain électrolytique dans une cellule d’électrolyse d’aluminium se heurte aux conditions sévères qui y sont rencontrées : haute température, milieu corrosif, etc. Cependant, il est important de connaitre ces mécanismes de transfert en raison de leurs grands impacts sur les paramètres indicatifs du procédé d’électrolyse, par exemple l’efficacité du courant. Le calcul numérique est une façon de surmonter ces difficultés et d’éclairer les aspects moins connus du procédé de production d’aluminium. L’électrolyte utilisé pour l’électrolyse est composé par différents ions qui se déplacent dans un champ électromagnétique. Ce dernier est généré par le courant électrique intense qui passe par la couche d’aluminium et le bain. Le comportement dynamique des ions est sujet à leur gradient de concentration (la diffusion), à l’écoulement du bain (la convection) et au champ électrique (la migration). Dans le cadre de cette étude, le mouvement des ions est analysé et l’importance relative de la diffusion et de la migration est comparée en régime transitoire pour deux classes d’espèces électroactives et non-électroactives. Pour ces deux types d’espèces, on observe que la migration est le mécanisme dominant de transfert de masse dès les premières phases de l’électrolyse. Cependant, la diffusion devient graduellement le mécanisme le plus important aux électrodes pour des espèces électroactives comme Al[indice inférieur 2]OF[indice inférieur 6][indice supérieur -2] et AlF[indice inférieur 4][indice supérieur -]. Le champ électrique et le champ de concentration ont été simulés à partir d’un modèle 2-D. Les résultats montrent qu’il y a un gradient de concentration entre l’espace inter-électrodes et la région proche de la couche de gelée. Par conséquent, il y a diffusion des espèces entre ces deux régions qui vient diminuer le gradient de concentration et ainsi éviter l’épuisement des ions Al[indice inférieur 2]OF[indice inférieur 6][indice supérieur -2] ou la surconcentration des ions AlF[indice inférieur 4][indice supérieur -]. En outre, un code libre a été développé et implémenté sur OpenFOAM (une plateforme libre de librairies C++). Ce code est capable de résoudre simultanément les équations du champ électrique, du transfert de masse et de Navier-Stokes. Les principaux apports de cette thèse, tel que les modèles et résultats obtenus, peuvent éclairer les mécanismes de transfert de masse dans le bain et aux électrodes et ainsi améliorer leur compréhension.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usherbrooke.ca/oai:savoirs.usherbrooke.ca:11143/6852 |
| Date | January 2015 |
| Creators | Ariana, Mohsen |
| Contributors | Désilets, Martin, Proulx, Pierre |
| Publisher | Université de Sherbrooke |
| Source Sets | Université de Sherbrooke |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Thèse |
| Rights | © Mohsen Ariana |
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