Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung von CdSe und (Cd,Mn)Se-Quantenpunkten (QP) auf ZnSe-Puffer. Die QP werden durch einen thermisch aktivierten 2D-3D Übergang eines ursprünglich zweidimensionalen CdSe/(Cd,Mn)Se-Films erzeugt. Die Mechanismen der QP-Bildung werden in-situ mittels Reflexionsbeugung hochenergetischer Elektronen und Atom-Kraft-Mikroskopie (UHV-AFM) studiert. Ex-situ Untersuchungen an vergrabenen QP-Strukturen mittels Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) und Photolumineszenz (PL) /Magneto-PL ergänzen die in-situ Analyse der CdSe Oberfläche. Die Kombination der Analysemethoden ermöglicht erstmalig den Nachweis, dass mit der thermischen Aktivierung eine Stranski-Krastanov-Morphologie aus CdSe QP, mit einem Kern aus reinem CdSe, auf einem geschlossenen CdSe Film erzeugt werden kann. Die statistische Auswertung im UHV-AFM ergibt eine mittlere QP-Höhe von 1,6 nm, eine QP-Dichte von 1100/µm² sowie einen Durchmesser von unterhalb 10 nm. Aus diesen Parametern lässt sich als oberes Limit des QP-Volumens ein Wert von < 0,15 ML ermitteln. TEM-Messungen ergeben, dass Interdiffusion bei der Bildung der QP sowie während dem Überwachsen von untergeordneter Bedeutung ist. Im UHV-AFM zeigt sich, dass CdSe-QP unter Labormaßstäben morphologisch stabil sind. Über einen Zeitraum von 5 Tagen, sowohl im UHV als auch an Umgebungsluft, sind bei Raumtemperatur keine Reifungserscheinungen der CdSe-QP-Morphologie beobachtbar. Das Studium der Bildungskinetik führt zu der Erkenntnis, dass der 2D-3D Übergang von einem zeitlich instabilen Ausgangszustand abhängig ist und somit kinetisch determiniert. Die experimentellen Befunde deuten darauf hin, dass unmittelbar nach dem Wachstum eine Glättung der Oberfläche auf atomarer Ebene einsetzt. In einem einfachen Modell wird die QP-Bildung als Superposition der Glättung und dem Verhältnis der Wahrscheinlichkeiten des Aufwärtssprungs zum Abwärtssprung zwischen zwei ML-Terrassen beschrieben. Erste Untersuchungen zum Wachstum von (Cd,Mn)Se QP ergeben, dass es mit der thermischen Aktivierung möglich ist bis zu einer Konzentration von ca. 10 % Mn (Cd,Mn)Se QP zu erhalten. Der Einbau des Mn bewirkt eine Reduktion der mittleren QP-Dichte und QP-Höhe. Experimente auf pseudomorphem und relaxiertem ZnSe-Puffer zeigen, dass der entscheidende Einfluss des Mn nicht in der Veränderung der Verspannung liegt, sondern in einer Veränderung der Oberflächendiffusivität. In magneto-optischen Untersuchungen der (Cd,Mn)Se-QP-Strukturen wird eindeutig der Riesen-Zeemaneffekt nachgewiesen. Es werden experimentell effektive g-Faktoren bis zu einem Wert von 220 ermittelt (B = 6T). Der Vergleich mit der Rechnung zeigt, dass das Mn in den QP eingebaut ist. In dieser Arbeit wird das Verständnis der II-VI-QP-Bildung erweitert und eine verbesserte Kontrolle des QP-Ensembles erreicht. Die erzeugten semimagnetischen Strukturen stellen einen Ausgangspunkt für weitergehende optische Experimente dar, an denen in naher Zukunft gezielt einzelne Spins manipuliert und studiert werden können. / In this work CdSe and (Cd,Mn)Se Quantum Dots (QD`s) are grown on ZnSe by molecular beam epitaxy. The QD`s are obtained within a thermicall activated 2D-3D transition of an initially two-dimensional CdSe/(Cd,Mn)Se thin film. The physics behind the 2D-3D transition is investigated in-situ by reflection of high energy electron diffraction and atomic force microscopy (UHV-AFM) measurements. Additionally ex-situ data gained on buried QD structures within Transmission Electron Microscopy (TEM) and Photoluminescence (PL) /Magneto-PL measurements are presented. The study proves for the first time that after the thermal activation a Stranski-Krastanov morphology is established. A statistical evaluation of the QD morphology by UHV-AFM supplies an average QD-height of about 1.6 nm, a QD-density of about 1100/µm² and an upper diameter of about 10 nm. The total QD volume is determined to a value of below 0.15 ML. TEM on overgrown structures reveals QD`s, with a core of pure CdSe, on a closed wetting layer. The data show that interdiffusion is of minor importance for the QD formation as well as during the overgrowth. The stability of the QD morphology is investigated with the UHV-AFM at room temperature. It is shown that the CdSe QD morphology is stable at UHV as well as ambient-air conditions over a time period of 5 days. The experiments demonstrate that CdSe QD`s do not ripen on a laboratory time scale. The investigation of the formation kinetics reveals that the 2D-3D transition is dependent from a unstable precursor state and is therefore determined by kinetics. The experiments indicate that immediately after growth the surface begins to smoothen on an atomar scale. In a simple model the QD formation is described as a superposition of the smoothening and the ratio of upwards and downwards hopping between two ML terraces. First investigations on the growth of (Cd,Mn)Se QD`s show that after the incorporation of up to 10 % Mn semimagnetic QD´s are obtained by the thermal activation. The incorporation of Mn leads to a reduction of the average QD density and QD height. Experiments on pseudomorphic and relaxed ZnSe buffer are compared. It is concluded that strain is not a crucial factor for the QD formation and that probably surface processes like diffusibility of the atomic species play an important role. Magneto-optical investigations of the (Cd,Mn)Se QD structures prove the appearance of the giant-Zeemaneffect. Effective g-values of about 220 have been measured (B = 6T). In a comparison with the calculation the incorporation of Mn into the QD`s is concluded. Within this work the comprehension of the II-VI QD formation is extended and an improved control over the QD morphology is reached. The produced semimagnetic QD structures appear as a starting point for future optical investigations concerning the control of single spins.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:HUMBOLT/oai:edoc.hu-berlin.de:18452/15404 |
| Date | 03 July 2002 |
| Creators | Kratzert, Philipp |
| Contributors | Gerthsen,, Henneberger,, Köhler, |
| Publisher | Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I |
| Source Sets | Humboldt University of Berlin |
| Language | German |
| Detected Language | German |
| Type | doctoralThesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
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