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Previous issue date: 2007 / Rotas químicas adequadas para a ativação do metano e a produção de compostos
de maior valor agregado são limitadas e a concretização delas constitui um desafio para
a química da conversão do gás natural. Embora progressos significativos tenham sido
alcançados na reação de desidro-aromatização do metano (MDA), severas limitações
termodinâmicas, baixas conversões, formação de coque e conseqüente desativação do
catalisador permanecem como principais obstáculos para a implementação desse
processo reacional. Molibdênio suportado na zeólita HZSM-5 permanece entre os
catalisadores mais promissores e a adição de um segundo metal promotor se mostrou
capaz de melhorar a atividade do catalisador e a seletividade em benzeno. No presente
trabalho, catalisadores 0,5%Ru-3,0%Mo/HZSM-5 foram sintetizados, utilizado-se o
método da co-impregnação com excesso de solvente, e caracterizados por diversas
técnicas como Difração de Raios-X (DRX), Microscopia Eletrônica de Varredura
(MEV) Espectroscopia de Energia Dispersiva de Raios-X (EDS), Espectroscopia de
Infravermelho com Transformada de Fourier (FT-IR), Analise Termogravimétrica
(ATG) e Analise de Área Superficial e Porosidade (BET). Testes catalíticos foram
realizados a 973K, 1atm e tempos de contato entre 2639 e 5624 g.h/m3(STP) o que
corresponde a velocidades espaciais entre 178 e 379 mL(STP)/g.h. Uma mistura
metano-argônio 50:50 v/v% foi alimentada após pré-tratamento com hidrogênio por
duas horas. Os métodos de caracterização mostram que, apesar de submetido aos
diversos tratamentos usados durante a preparação do catalisador, o suporte manteve sua
estrutura cristalina mesmo após 45 horas de reação Não foram detectados picos
adicionais nos espectros de DRX e FT-IR após impregnação Ru/Mo provavelmente
devido à completa dispersão dos metais sobre a superfície da HZSM-5 e/ou migração
dos metais para o interior dos canais da zeólita. O catalisador sintetizado alcançou
conversões e seletividades em benzeno tão altas quanto 10 e 74%, respectivamente,
embora esse desempenho tenha sido influenciado pelo tempo de contato e pela fração
molar de metano na alimentação. A avaliação da razão molar hidrogênio/benzeno
mostrou que esta é fortemente dependente do tempo espacial alcançando valores
diferentes daquele previsto pela estequiometria da reação. Depósitos de carbono na
superfície do catalisador foram analisados a fim de se determinar teores de carbono e
hidrogênio os quais se revelaram ser dependentes do tempo de contato. Um modelo
baseado nos mecanismos de Langmuir-Hinshelwood usando a abordagem de Hougen-
Watson foi validado usando valores de constantes de adsorção da literatura. A constante
cinética calculada a partir dos dados experimentais foi 3,8±0,9 x 10-3mol/g.h.atm
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufpe.br:123456789/6687 |
| Date | January 2007 |
| Creators | CAVALCANTI FILHO, Valderio de Oliveira |
| Contributors | BENACHOUR, Mohand |
| Publisher | Universidade Federal de Pernambuco |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFPE, instname:Universidade Federal de Pernambuco, instacron:UFPE |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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