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Previous issue date: 2015-09-25 / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de Goiás - FAPEG / Clusters systems are very different from molecules or their bulk materials, since
they exhibit many specific properties. As example, the bond in metallic clusters of metallic
atoms is intermediate between metallic and covalent bonding. In general, the structural and
electronic properties of these systems are very difficult to measure experimentally, and
therefore theoretical modeling is very important in characterizing them. In this thesis, we
employed ab initio methods to study metallic clusters such as the aluminum hydride
clusters as well as a few aromatic metal clusters. The optimized geometries of the studied
clusters have been determined using DFT. The electronic structures of these systems were
investigated using the QMC methods. The calculations were carried out within the
Variational (VMC) and fixed-node diffusion (DMC) quantum Monte Carlo methods. The
calculations are also performed in the Hartree-Fock (HF) approximation in order to analyze
the impact of electron correlation. With regards the aluminum hydride clusters, the total
atomic binding energy impact varies from ~20% up to about ~50%, whereas for the
electron binding energy it ranges from ~1% up to ~73%. The decomposition of the electron
binding energies clearly shows that both charge redistribution and electron correlation are
important in determining the detachment energies, whereas electrostatic and exchange
interactions are responsible for the ionization potential. For the aromatic metal clusters, the
presence of a dopant plays important role in their electronic properties enhancing their
binding energy, electron affinity, hardness and resonance energy. / Clusters são sistemas bastante diferentes de moléculas e sólidos, pois exibem
propriedades bastante peculiares. Por exemplo, a ligação em um cluster metálico tem
intensidade intermediária entre as ligações covalentes e metálicas. Em geral, as
propriedades eletrônicas e estruturais desses sistemas são bastante difíceis de serem
medidas experimentalmente e, portanto, uma modelagem teórica é muito importante na
caracterização desses. Nesta Tese, utilizamos métodos ab initio para estudar clusters
metálicos, tal como clusters de hidretos de alumínio assim como também alguns clusters
metálicos aromáticos. As estruturas geométricas dos clusters estudados foram otimizadas
via DFT. A estrutura eletrônica desses clusters foi investigada usando o método de Monte
Carlo Quântico Variacional (MCQD) e de difusão (MCQD) com aproximação de nós fixos.
Os cálculos também foram realizados a partir da aproximação de Hartree-Fock, afim de se
analisar o impacto da energia de correlação eletrônica. Para os hidretos de alumínio, a
energia de correlação eletrônica tem impacto na energia total de ligação variando de 20% a
50%. Da mesma maneira, a energia de ligação de um elétron ao cluster tem grande
contribuição da energia de correlação eletrônica, variando de 1% a 73%. A decomposição
da energia de ligação mostra claramente que a relaxação e a correlação eletrônica são
importantes na determinação da afinidade eletrônica, enquanto que a interação de troca
eletrostática é responsável pelo potencial de ionização. Para os clusters aromáticos, a
presença do dopante desempenha um importante papel nas propriedades desses clusters,
uma vez que otimiza a energia de ligação, a afinidade eletrônica, a dureza e a energia de
ressonância.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.bc.ufg.br:tede/4846 |
| Date | 25 September 2015 |
| Creators | Damasceno Junior, Jose Higino |
| Contributors | Silva, Ladir Cândido da, Silva, Ladir Cândido da, Vitiello, Silvio Antonio Sachetto, Fujimoto, Milton Massumi, Castro, Marcos Antônio de, Bufaiçal, Leandro Felix de Sousa |
| Publisher | Universidade Federal de Goiás, Programa de Pós-graduação em Fisica (IF), UFG, Brasil, Instituto de Física - IF (RG) |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFG, instname:Universidade Federal de Goiás, instacron:UFG |
| Rights | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/, info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | 3162138865744262028, 600, 600, 600, 600, -4029658853652049306, 4652787352762697830, -961409807440757778 |
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