In this thesis the application of novel tensor decomposition and tensor representation techniques in highly accurate post Hartree-Fock methods is evaluated. These representation techniques can help to overcome the steep scaling behaviour of high level ab-initio calculations with increasing system size and therefore break the "curse of dimensionality". After a comparison of various tensor formats the application of the "canonical polyadic" format (CP) is described in detail. There, especially the casting of a normal, index based tensor into the CP format (tensor decomposition) and a method for a low rank approximation (rank reduction) of the two-electron integrals in the AO basis are investigated. The decisive quantity for the applicability of the CP format is the scaling of the rank with increasing system and basis set size. The memory requirements and the computational effort for tensor manipulations in the CP format are only linear in the number of dimensions but still depend on the expansion length (rank) of the approximation. Furthermore, the AO-MO transformation and a MP2 algorithm with decomposed tensors in the CP format is evaluated and the scaling with increasing system and basis set size is investigated. Finally, a Coupled-Cluster algorithm based only on low-rank CP representation of the MO integrals is developed. There, especially the successive tensor contraction during the iterative solution of the amplitude equations and the error propagation upon multiple application of the reduction procedure are discussed. In conclusion the overall complexity of a Coupled-Cluster procedure with tensors in CP format is evaluated and some possibilities for improvements of the rank reduction procedure tailored to the needs in electronic structure calculations are shown. / Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Anwendung neuartiger Tensorzerlegungs- und Tensorrepesentationstechniken in hochgenauen post Hartree-Fock Methoden um das hohe Skalierungsverhalten dieser Verfahren mit steigender Systemgröße zu verringern und somit den "Fluch der Dimensionen" zu brechen. Nach einer vergleichenden Betrachtung verschiedener Representationsformate wird auf die Anwendung des "canonical polyadic" Formates (CP) detailliert eingegangen. Dabei stehen zunächst die Umwandlung eines normalen, indexbasierten Tensors in das CP Format (Tensorzerlegung) und eine Methode der Niedrigrang Approximation (Rangreduktion) für Zweielektronenintegrale in der AO Basis im Vordergrund. Die entscheidende Größe für die Anwendbarkeit ist dabei das Skalierungsverhalten das Ranges mit steigender System- und Basissatzgröße, da der Speicheraufwand und die Berechnungskosten für Tensormanipulationen im CP Format zwar nur noch linear von der Anzahl der Dimensionen des Tensors abhängen, allerdings auch mit der Expansionslänge (Rang) skalieren. Im Anschluss wird die AO-MO Transformation und der MP2 Algorithmus mit zerlegten Tensoren im CP Format diskutiert und erneut das Skalierungsverhalten mit steigender System- und Basissatzgröße untersucht. Abschließend wird ein Coupled-Cluster Algorithmus vorgestellt, welcher ausschließlich mit Tensoren in einer Niedrigrang CP Darstellung arbeitet. Dabei wird vor allem auf die sukzessive Tensorkontraktion während der iterativen Bestimmung der Amplituden eingegangen und die Fehlerfortpanzung durch Anwendung des Rangreduktions-Algorithmus analysiert. Abschließend wird die Komplexität des gesamten Verfahrens bewertet und Verbesserungsmöglichkeiten der Reduktionsprozedur aufgezeigt.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa.de:bsz:ch1-qucosa-133194 |
| Date | 24 February 2014 |
| Creators | Benedikt, Udo |
| Contributors | TU Chemnitz, Fakultät für Naturwissenschaften, Prof. Dr. Alexander A. Auer, Prof. Dr. Sibylle Gemming |
| Publisher | Universitätsbibliothek Chemnitz |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf, text/plain, application/zip |
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