Este trabalho contempla um estudo sistemático das propriedades elétricas de óxidos cerâmicos a base de manganês. Ênfase foi dada a sistemas onde uma correlação forte entre os graus de liberdade de carga, spin e rede com ordenamento orbital resultam em um estado fundamental heterogêneo, devido a uma separação de fases. Com esse objetivo, foram preparadas amostras policristalinas e monocristalinas de Nd0.5Ca0.5Mn1-xCrxO3, 0.0 x 0.07. A caracterização destas amostras, via medidas de transporte elétrico (T) e de susceptibilidade magnética (T), revelou a ocorrência de uma temperatura de ordenamento de carga CO em TCO 250 K e que uma substituição pequena de Mn por Cr resulta na supressão desse estado CO, induzindo uma transição de fase do tipo metal-isolante (MI) no sistema. Concomitantemente a esta transição MI observa-se uma transição de fase do estado paramagnético PA isolante para um estado ferromagnético FM metálico em TMI ~ TC ~ 140 K. A análise combinada dos resultados experimentais de resistividade elétrica (T,H), magnetização (T) e de espectroscopia de impedância Z(,T) revelaram uma coexistência e competição entre fases na determinação do estado fundamental dessas manganitas. Tal competição foi observada ocorrer em uma larga faixa de temperatura, ou seja, abaixo da temperatura TCO 250 K até a mais baixa temperatura estudada de 1.4 K. Os dados também permitiram concluir que a natureza do estado fundamental desses materiais compreende de uma mistura de fases isolantes entre as temperaturas TCO 250 K e TMI ~ TC ~ 140 K. Por outro lado, e abaixo de TMI, o estado fundamental do sistema pode ser visualizado como sendo composto de uma fina mistura de duas fases: uma com ordenamento de carga e orbital (CO/OO) e de caráter isolante e uma outra ordenada ferromagneticamente FM e com características metálicas. A natureza deste estado fundamental heterogêneo foi confirmada através de medidas de relaxação da resistência elétrica (T,t) obtidas nas duas regiões de temperatura acima citadas. Os dados de (T,t) ainda permitiram concluir que o estado fundamental desses materiais além de heterogêneo é dinâmico, como esperado em um cenário de separação de fases. Uma outra característica desse estado heterogêneo, notadamente abaixo de TMI, é que o mesmo responde de forma não convencional a estímulos diversos, incluindo grandes excitações de corrente elétrica aplicada I. Nesse contexto, a natureza heterogênea do estado CO para T < TCO, bem como da coexistência de fases CO e FM em T < TMI foi provada via um estudo sistemático das propriedades de transporte e magnetização usando diferentes intensidades de corrente elétrica aplicada em medidas de (T,I), M(T,I) e através de curvas características V-I. A observação de fenômenos não lineares, principalmente em curvas características V-I, indicou que os mesmos são precursores de transições de fase abruptas, quando altas densidades de corrente são aplicadas nos materiais. Os dados também permitiram concluir que a corrente elétrica não é distribuída homogeneamente neste estado fundamental heterogêneo. Isto implica em uma localização de corrente e conseqüente efeito Joule dentro do material. A dissipação devido ao efeito Joule é responsável por um auto-aquecimento do material e pode ser suficiente para induzir transições de fase devido ao aumento de temperatura da amostra. A aplicação de um modelo simples de dissipação de calor aplicado aos dados experimentais indicam que o fenômeno de localização de corrente e efeito Joule são fundamentais para o entendimento de transições de fase induzidas por corrente elétrica nessas manganitas. / A systematic study of the electrical properties in doped manganese oxides is presented. Special attention was given to compositions where the strong correlation between charge, spin, and lattice degrees of freedom with orbital ordering resulting in a heterogeneous ground state leads to phase separation. To do this work, polycrystalline and monocrystalline Nd0,5Ca0,5Mn1-xCrxO3, 0,0 x 0,07 samples were prepared. The results obtained through electrical transport (T) and, magnetic susceptibility (T) have revealed the occurrence of charge ordering at TCO 250 K. A small partial substitution of Mn by Cr results in a suppression of the long range charge ordering state and induces both a magnetic from paramagnetic PA to ferromagnetic FM and a electronic from insulating to metallic phase transition at TMI ~ TC ~ 140 K. A combined analysis of the experimental results performed through (T,H), (T), and impedance spectroscopy Z(,T) revealed the coexistence of competing phases in the ground state of these manganites. Such a competition has been found in a large temperature range, from TCO 250 down to 1,4 K. In addition, it is suggested that the ground state comprises a delicate mixture of insulating phases between TCO 250 K e TMI ~ TC ~ 140 K. On the other hand, below TMI, the ground state can be visualized as comprised of two phases: (1) insulating charge orbital ordering (CO/OO) and (2) ferromagnetic metallic phases. The nature of this heterogeneous ground state was confirmed through relaxation measurements (T,t) performed in both temperature intervals cited above. The data indicated that besides to be heterogeneous this ground state is dynamical, as expected in the phase separation scenario. Moreover, this ground state responds in an unconventional fashion when the system is stimulated by electrical current, notably below TMI. Within this context, the heterogeneous nature of the CO state for T < TCO, and the coexistence of CO and FM phases for T < TMI, were studied through magnetic and electrical measurements using electrical current of different magnitude (T,I), M(T,I) and characteristic V-I curves. The non-linear phenomena are precursors of the very sharp transition when high electrical current density is applied. The data also allows to conclude that the electrical current is not homogeneously distributed throughout the sample in this ground state. Differently, the electrical current is localized in thin channels bringing about a large self-heating Joule effect. We argue that the dissipation due to Joule effect is responsible for the self-heating which in turn is large enough to induce phase transition due to the temperature raise. The application of a simple heat dissipation model to the experimental data reveals that both the electrical current localization phenomenon and the Joule effect are very important to the understanding of the current-induced phase transition in these manganites.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-14052009-075130 |
| Date | 19 December 2005 |
| Creators | Carneiro, Alessandro de Souza |
| Contributors | Jardim, Renato de Figueiredo |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | Tese de Doutorado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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