Aquesta tesi engloba la síntesi i la caracterització estructural i magnètica de dos
tipus de nanopartícules polymagnètiques: estructures nucli-escorça (core|shell, CS) i tipus
ceba (onion-like). El primer sistema està format per un nucli-MnO|escorça-Mn 3O4
(
-Mn2O3) amb doble inversió, on el nucli i l'escorça mostren un comportament AFM i
FiM, respectivament . Es de neix com estructuralment inversa ja que l'AFM es localitza
al nucli i el FiM a l'escorça; a més, també es troba magnèticament invertida, és a dir, la
temperatura de Néel de l'AFM presenta valors més elevats que la temperatura de Curie
del FiM. Les nanopartícules nucli-escorça de MnO|Mn3O4 (
-Mn2O3) s'han obtingut a
través de la passivació controlada de l'escorça de nanopartícules de MnO prèviament
sintetitzades. Aquest procés permet controlar tant la grandària del nucli com el gruix
de l'escorça. Es va con rmar que la composició de l'escorça un cop passivada depèn de
la grandària inicial de les nanopartícules; conseqüentment, les nanopartícules més grans
estan formades principalment per Mn3O4. No obstant, a mesura que es disminueix la
grandària, la densitat de defectes augmenta obtenint, d'aquesta manera, una escorça
més estable formada per la fase
-Mn2O3. D'altra banda, nuclis AFM de MnO relativament
petits poden induir un efecte magnètic de proximitat (magnetic proximity e ects) a
l'escorça de FiM
-Mn2O3 tot mantenint el seu ordre magnètic molt per sobre de la seva
temperatura de Curie, TC; a més, aquest sistema presenta un augment de la temperatura
de Néel de l'AFM. El segon sistema es basa en la síntesi de nanopartícules d'òxid
de manganès i ferro del tipus nucli-escorça i ceba. Nanopartícules de dos òxids de ferro
diferents (FeO|Fe3O4 CS i Fe3O4 monofàsica) s'han utilitzat com a llavors per a la posterior
deposició d'òxid de manganès. A partir de les llavors nucli-escorça d'òxid de ferro
s'han sintetitzat dos tipus de nanopartícules ceba (tres-components FeO|Fe 3O4|Mn3O4
i quatre-components FeO|Fe3O4|MnO|Mn3O4). D'altra banda, nanopartícules d'òxid de
ferro monofàsiques han estat utilitzades com a llavors per a dipositar una capa na
de manganès al seu voltant amb l'objectiu d'incentivar l'interdifusió del manganès-ferro
i formar nanopartícules nucli-escorça de MnxFe3 ��xO4|FexMn3 ��xO4 amb una interfase
graduada. S'ha observat que l'òxid de manganès creix epitaxialment en els plans (111)
sobre les cares truncades del llavors cúbiques d'oxid de ferro. Finalment, nanopartícules
nucli-escorça de MnxFe3 ��xO4|FexMn3 ��xO4 formades per una estructura tou-FiM/dur-
FiM amb una composició gradual a l'interfase demostren un bon l'acoblament magnètic
entre ambdues, tova i dura, fases FiM. / This thesis deals with the synthesis and magnetic and structural characterization
of two di erent systems based in polymagnetic nanoparticles with core|shell (CS) and
onion-like architectures. The rst system is formed by a double inverted core-MnO|shell-
Mn3O4 (
-Mn2O3) where core and shell display an antiferromagnetic (AFM) and ferrimagnetic
(FiM) behavior, respectively. It is de ned as structurally inverted since the
AFM is placed in the core and the FiM in the shell (in contrast to conventional ferromagnetic(
FM)/AFM CS systems); in addition, it is, also, magnetically inverted because the
Néel temperature of the AFM is larger than the Curie temperature of the FiM (contrarily
to standard exchange bias systems). MnO|Mn3O4 (
-Mn2O3) CS nanoparticles have
been synthesized through the controlled shell passivation of pre-made MnO nanoparticles.
This procedure allows reaching a good control over the nal core size and shell thickness.
It was con rmed that the passivated shell composition depends on the nanoparticle
size, where the larger nanoparticles presenting mainly Mn3O4. However, when the size
diminishes, the density of defects in the MnO core increases and consequently
-Mn2O3
is the more stable shell phase. Besides, small AFM MnO cores can induce a magnetic
proximity e ect to the FiM
-Mn2O3 shell, maintaining its magnetic order well above
its Curie temperature, TC. Moreover, surface e ects in the MnO core can also lead an
increase of the Néel temperature of the AFM. Further, given the AFM/FiM exchange
coupling the system exhibits large coercivities and loop shifts along the eld axis, i.e.,
exchange bias. The second type of system comprises the synthesis of CS and onion-like
nanoparticles based in manganese and iron oxides. Two di erent iron oxide nanoparticles
(FeO|Fe3O4, AFM|FiM, CS and single phase FiM Fe3O4) have been used as seeds
for the posterior manganese oxide deposition. From iron oxide CS seeds two di erent
onion-like nanoparticles (three-components FeO|Fe3O4|Mn3O4 and four-components
FeO|Fe3O4|MnO|Mn3O4) have been synthesized. The temperature dependence of the
magnetization of these onion nanoparticles exhibits several magnetic transitions, in concordance
with the presence of diverse magnetic phases. In addition, single phase iron
oxide seeds were employed to deposit a manganese thin shells at high temperatures
forcing a manganese-iron interdi usion to form the nal MnxFe3 �xO4|FexMn3 �xO4 CS
nanoparticles with a graded interphase. The structural results show that the (111) planes
of the manganese oxide grow epitaxially onto the (111) planes of the truncated faces of
the initial cubic iron oxide seeds. Finally, the CS MnxFe3 �xO4|FexMn3 �xO4 nanoparticle,
formed by soft-FiM|hard-FiM structure with a graded interphase composition, shows a
strong exchange coupling between the hard and soft FiM phases.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:TDX_UAB/oai:www.tdx.cat:10803/96255 |
| Date | 27 September 2012 |
| Creators | López Ortega, Alberto |
| Contributors | Nogués Sanmiquel, Josep, Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Física |
| Publisher | Universitat Autònoma de Barcelona |
| Source Sets | Universitat Autònoma de Barcelona |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/publishedVersion |
| Format | 176 p., application/pdf |
| Source | TDX (Tesis Doctorals en Xarxa) |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess, ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs. |
Page generated in 0.0023 seconds