Die Untersuchung von korrelationsinduzierten Effekten, wie beispielsweise der kollektiven magnetischen Ordnung, verlangt einen Einblick in die elektronische Struktur der Festkörper. Hier stehen mit den Ein-Teilchen-Spektroskopien (Photoemission und inverse Photoemission) sowie den Zwei-Teilchen-Spektroskopien (Auger-Elektronen- und Appearance-Potential-Spektroskopien) nützliche experimentelle Werkzeuge zur Verfügung. Eine adäquate Interpretation der experimentell ermittelten Spektren erfordert die Berücksichtigung (i) der elektronischen Korrelationen, (ii) der orbitalen Entartung sowie (iii) der Übergangsmatrixelemente. Der vorliegenden Arbeit liegt ein Multiband-Hubbard-Modell zugrunde, das die Hopping- und Hybridisierungsprozesse der für die 3d-Übergangsmetalle relevanten Orbitale (4s-, 4p- und 3d-Orbitale) und die lokalen Coulomb-Wechselwirkungen der stark lokalisierten 3d-Elektronen beschreibt. Die Hopping- und Hybridisierungsparameter werden Bandstrukturrechnungen (lokale Dichteapproximation der Dichtefunktionaltheorie) entnommen. Als Ein-Teilchen-Basis werden quasiatomare Orbitale verwendet, deren hohe Symmetrie es erlaubt, die vollständige lokale 3d-Coulomb-Matrix mithilfe von lediglich drei Zahlen (effektive Slater-Parameter) zu parametrisieren. Fasst man die effektiven Slater-Parameter zu einer mittleren direkten Wechselwirkungsstärke U und einer mittleren Austauschwechselwirkungsstärke J zusammen, so sind U und J die beiden einzigen Parameter des Modells, die dann an experimentelle Daten (z.B. Spinmoment bei T=0K) angepasst werden können. Für die Berechnung der Ein-Teilchen-Green-Funktion, die die Photoemissionsspektren bestimmt, wird die Störungstheorie zweiter Ordnung um die Hartree-Fock-Lösung verwendet und damit die Magnetisierung als Funktion der Temperatur für Nickel berechnet. Die Kombination der errechneten Green-Funktion mit den Übergangsmatrixelementen der Photoemission gestattet dann einen quantitiven Vergleich mit experimentellen spin- und winkelaufgelösten Daten für endliche Temperaturen und verschiedene Photonenenergien. Die Zwei-Teilchen-Spektren lassen sich als Funktionale der Ein-Teilchen-Green-Funktion auffassen. Durch die Verwendung sogenannter Leiter-Näherungen werden nicht nur die Wechselwirkungen der an den Übergangsprozessen beteiligten Teilchen mit dem Restsystem (Selbstenergieeinschübe) berücksichtigt, sonderen auch die Wechselwirkungen der direkt am Prozess beteiligten Teilchen untereinander (Endzustandskorrelationen). Die Verwendung des Zwei-Stufen-Modells impliziert jedoch, dass die Valenzbandelektronen das Potential des zuvor erzeugten Core-Lochs abschirmen werden, was sich insbesondere auf die Auger-Spektren auswirkt. Am Beispiel der Appearance-Potential-Spektren wird die vielteilchentheoretisch berechnete Green-Funktion mit entsprechenden Übergangsmatrixelementen kombiniert. Die resultierenden Spektren sind für alle betrachteten Temperaturen in sehr guter Übereinstimmung mit gemessenen Spektren. / The investigation of correlation-induced effects, as for example the collective magnetic order, requires an insight into the electronic structure of solids. In this context the one-particle spectroscopies (photoemission and inverse photoemission) as well as the two-particle spectroscopies (Auger electron and appearance potential spectroscopies) represent useful experimental tools. An adequate interpretation of the experimentally determined spectra requires the consideration of (i) electronic correlations, (ii) orbital degeneration as well as (iii) transition-matrix elements. The present work uses a multi-band Hubbard model, which describes the hopping and hybridization processes of the relevant orbitals in the 3d-transition metals (4s, 4p and 3d orbitals) and the local Coulomb interactions of the strongly localized 3d electrons. The hopping and hybridization parameters are taken from band-structure calculations (local density approximation of the density functional theory). As one-particle basis quasi-atomic orbitals are used, whose high symmetry permits it to parameterize the complete local Coulomb-matrix among 3d-electrons by only three numbers (effective Slater parameters). If one combines the effective Slater parameters into an averaged direct interaction strength U and an averaged exchange interaction strength J, then U and J are the only parameters of the model, which can be fitted to experimental data (e.g. spin moment at T=0K). For the calculation of the one-particle Green function, which determines the photoemission spectra, the second order perturbation theory around the Hartree-Fock solution is used. Within this framework the magnetization as function of the temperature is calculated for nickel. The combination of the calculated Green function and the photoemission transition-matrix elements permits a quantitative comparison with spin- and angle-resolved measurements for finite temperatures and different photon energies. The two-particle spectra can be understood as functionals of the one-particle Green function. Due to the usage of so called ladder approximations one is able to account not only for the correlations between the considered particles and the remainder system (self-energy insertations) but also for the correlations among those particles directly involved in the transition (final state correlations). The usage of the two-step model implies, however, that the valence band electrons tend to screen the additional potential of the core hole created before, which in particular affects the Auger spectra. As an example, the appearance potential spectra of nickel are calculated by combining the corresponding Green function with appropriate transition-matrix elements. The resulting spectra are in a very good agreement with measured spectra for all temperatures.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:HUMBOLT/oai:edoc.hu-berlin.de:18452/15173 |
| Date | 10 October 2000 |
| Creators | Wegner, Torsten |
| Contributors | Ebert, Hubert, Keiper, Robert, Nolting, Wolfgang |
| Publisher | Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I |
| Source Sets | Humboldt University of Berlin |
| Language | German |
| Detected Language | English |
| Type | doctoralThesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf, application/postscript |
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