The motivation for this work has been contributing a step to the advancement of technology. A next leap in technology would be the realization of a scalable quantum computer. One potential route is via topological quantum computing. A profound understanding of topological materials is thus essential. My work contributes by the investigation of the exemplary topological material HgTe. The focus lies on the understanding of the topological surface states (TSS) and new possibilities to manipulate them appropriately. Traditionally top gate electrodes are used to adjust the carrier density in such semi-conductor materials. We found that the electric field of the top gate can further alter the properties of the HgTe layer. The formation of additional massive Volkov-Pankratov states limits the accessibility of the TSS. The understanding of these states and their interplay with the TSS is necessary to appropriately design devices and to ensure their desired properties. Similarly, I observed the existence and stability of TSSs even without a bandgap in the bulk band structure in the inversion induced Dirac semi-metal phase of compressively strained HgTe. The finding of topological surface states in inversion-induced Dirac semi-metals provides a consistent and simple explanation for the observation reported for \(\text{Cd}_3\text{As}_2\).
These observations have only been possible due to the high quality of the MBE grown HgTe layers and the access of different phases of HgTe via strain engineering. As a starting point I performed Magneto-transport measurements on 67 nm thick tensilely strained HgTe layers grown on a CdTe substrate. We observed multiple transport channels in this three-dimensional topological insulator and successfully identified them. Not only do the expected topological surface states exist, but also additional massive surface states have been observed. These additional massive surface states are formed due to the electrical field applied at the top gate, which is routinely used to vary the carrier density in the HgTe layer. The additional massive surface states are called Volkov-Pankratov states after B. A. Volkov and O. A. Pankratov. They predicted the existence of similar massive surface states at the interface of materials with mutually inverted bands. We first found indications for such massive Volkov-Pankratov states in high-frequency compressibility measurements for very high electron densities in a fruitful collaboration with LPA in Paris. Magneto-transport measurements and \(k \cdot p\) calculations revealed that such Volkov-Pankratov states are also responsible for the observed whole transport. We also found indications for similar massive VPS in the electron regime, which coexist with the topological surface states. The topological surface states exist over the full investigated gate range including a regime of pure topological insulator transport. To increase the variability of the topological surface states we introduced a modulation doping layer in the buffer layer. This modulation doping layer also enabled us to separate and identify the top and bottom topological surface states.
We used the variability of the bulk band structure of HgTe with strain to engineer the band structure of choice using virtual substrates. The virtual substrates enable us to grow compressively strained HgTe layers that do not possess a bandgap, but instead linear crossing points. These layers are predicted to beDirac semi-metals. Indeed I observed also topological surface states and massive Volkov-Pankratov states in the compressively strained Dirac semi-metal phase. The observation of topological surfaces states also in the Dirac semi-metal phase has two consequences: First, it highlights that no bulk bandgap is necessary to observe topological surface states. Second, the observation of TSS also in the Dirac semi-metal phase emphasizes the importance of the underlying band inversion in this phase. I could not find any clear signatures of the predicted disjoint topological surface states, which are typically called Fermi-arcs. The presence of topological surface states and massive Volkov-Pankratov states offer a simple explanation for the observed quantum Hall effect and other two-dimensional transport phenomena in the class of inversion induced Dirac semi-metals, as \(\text{Cd}_3\text{As}_2\). This emphasizes the importance of the inherent bulk band inversion of different topological materials and provides a consistent and elegant explanation for the observed phenomena in these materials. Additionally, it offers a route to design further experiments, devices, and thus the foundation for the induction of superconductivity and thus topological quantum computing.
Another possible path towards quantum computing has been proposed based on the chiral anomaly. The chiral anomaly is an apparent transport anomaly that manifests itself as an additional magnetic field-driven current in three-dimensional topological semimetals with a linear crossing point in their bulk band structure. I observed the chiral anomaly in compressively strained HgTe samples and performed multiple control experiments to identify the observed reduction of the magnetoresistance with the chiral anomaly. First, the dependence of the so-called negative magnetoresistance on the angle and strength of the magnetic field has been shown to fit the expectation for the chiral anomaly. Second, extrinsic effects as scattering could be excluded as a source for the observed negative MR using samples with different mobilities and thus impurity concentrations. Third, the necessity of the linear crossing point has been shown by shifting the electrochemical potential away from the linear crossing points, which diminished the negative magnetoresistance. Fourth, I could not observe a negative magnetoresistance in the three-dimensional topological insulator phase of HgTe. These observations together prove the existence of the chiral anomaly and verify compressively strained HgTe as Dirac semi-metal. Surprisingly, the chiral anomaly is also present in unstrained HgTe samples, which constitute a semi-metal with a quadratic band touching point. This observation reveals the relevance of the Zeeman effect for the chiral anomaly due to the lifting of the spin-degeneracy in these samples. Additionally to the chiral anomaly, the Dirac semi-metal phase of compressively strained HgTe showed other interesting effects. For low magnetic fields, a strong weak-antilocalization has been observed. Such a strong weak-anti-localization correction in a three-dimensional layer is surprising and interesting. Additionally, non-trivial magnetic field strength and direction dependencies have been observed. These include a strong positive magnetoresistance for high magnetic fields, which could indicate a metal-insulator transition. On a more device-oriented note, the semi-metal phase of unstrained HgTe constitutes the lower limit of the by strain engineering adjustable minimal carrier density of the topological surface states and thus of very high mobility.
To sum up, topological surface states have been observed in the three-dimensional topological insulator phase and the Dirac semi-metal phase of HgTe. The existence and accessibility of topological surface states are thus independent of the existence of a bandgap in the bulk band structure. The topological surface states can be accompanied by massive Volkov-Pankratov states. These VPS are created by electric fields, which are routinely applied to adjust the carrier density in semiconductor devices. The theoretical predicted chiral anomaly has been observed in the Dirac semi-metal phase of HgTe. In contrast to theoretical predictions, no indications for the Fermi-arc called disjoint surface states have been observed, but instead the topological and massive Volkov-Pankratov surface states have been found. These states are thus expected for all inversion-induced topological materials. / Der technologische Fortschritt schreitet immer schneller voran. Um diese Entwicklung zu ermöglichen, werden die Strukturen immer kleiner. Das Erreichen atomarer Größen könnte bald die Abkehr von der üblichen Miniaturisierung erfordern und den Sprung zu einer neuen Technologie erzwingen. Die Motivation dieser Arbeit ist es das Verständnis topologischer Materialien zu erweitern und so einen Beitrag zu der Realisierung eines solchen potenziellen Technologiesprungs zu leisten. Eine vielversprechende Möglichkeit zur Aufrechterhaltung der aktuellen Entwicklungsgeschwindigkeit ist die Realisierung eines skalierbaren Quantencomputers. Eine mögliche Umsetzung ist das topologische Quantum-Computing, das zum Beispiel durch induzierte Supraleitung in topologische Oberflächenzustände realisiert werden könnte. Das tiefgehende Verständnis der topologischen Oberflächenzustände und deren Manipulation ist ein Schwerpunkt dieser Arbeit. Der zweite Schwerpunkt wurde kürzlich auch als ein potenzieller Pfad zur Realisierung eines Quantencomputers basierend auf „chiralen Qubits“ vorgeschlagen, nämlich dem Nachweis und die Untersuchung des Transportphänomens der sogenannten chiralen Anomalie in Dirac- und Weyl-Halbmetallen.
Die Untersuchungen in dieser Arbeit wurden am MBE gewachsenen topologischen Material HgTe durchgeführt. HgTe zeichnet sich dadurch aus, dass verschiedene topologische Phasen realisierbar sind. Dazu wird die HgTe-Schicht durch die Wahl entsprechender Substrate verspannt. Als Startpunkt für die Analyse der topologischen Oberflächenzustände habe ich die topologische Isolator-Phase gewählt. Diese wird durch ein gedehntes MBE-Wachstum der HgTe-Schicht auf einem CdTe-Substrat realisiert. Eine hohe Qualität der HgTe-Schicht und Oberfläche wurde dabei mit Hilfe von schützenden \(\text{Cd}_0.7\text{Hg}_0.3\text{Te}\)-Schichten gewährleistet. Wir haben zusätzlich eine Modulationsdoping Schicht in der unteren \(\text{Cd}_0.7\text{Hg}_0.3\text{Te}\)-Schicht eingeführt, die für eine kleine endliche Elektronendichte in der HgTe-Schicht sorgt. Diese Dotierung gewährleistet eine zuverlässige elektrische Kontaktierung. Aus diesen Waferstücken haben wir mit Hilfe optischer Lithografie und trocknen Ätzens so genannte Hall-Bars strukturiert, die aus einem Strompfad mit vier längs und quer angeordneten Spannungsabgriffen besteht. Eine Möglichkeit zur Kontrolle der Ladungsträgerdichte in der HgTe-Schicht wird über eine aufgedampfte Gate-Elektrode geschaffen. Diese Hall-Bars habe ich mit Hilfe von niedrig frequenten Wechselspannungsmessungen
unter hohen Magnetfeldern bis zu 30 T bei tiefen Temperaturen von 2 K in Helium-Kryostaten bzw. 0.1 K in \(\text{He}_3\text{/He}\_4\)-Misch-Kryostaten untersucht.
Die hohe Qualität der HgTe-Schicht spiegelt sich in den zuverlässig erreichten hohen Beweglichkeiten in der Größenordnung von \(0.5 \times 10^{6}\,\text{cm}^{2}/\text{Vs}\) im Elektronenregime und \(0.03 \times 10^6\,\text{cm}^2/\text{Vs}\) im Lochregime wider. Eine Quantisierung des Magneto-Transport ist dadurch schon für kleine Magnetfelder von \(B \gtrsim 0.5\,\text{T}\) beobachtbar. Dies ermöglichte mir die Analyse der Dispersion der Landau Levels und damit der Nachweis der Existenz von sechs zweidimensionalen Transportkanälen. Zwei dieser Kanäle konnten wir mit den topologischen Oberflächenzuständen identifizieren. Den Einfluss der Spannungen, die an der Gate-Elektrode angelegt wurden, haben wir in hoch frequenten Compressibilitätsmessungen festgestellt. In diesen Messungen haben wir für sehr hohe Elektrodenspannungen Hinweise auf zusätzliche massive Volkov-Pankratov Zustände gefunden. Der Name ist dabei gewählt worden, um die Vorhersage derartiger Zustände durch B. A. Volkov und O. A. Pankratov zu würdigen. Den Ursprung der vier weiteren Transportkanäle konnten wir mit Hilfe von Bandstrukturberechnungen auf zusätzliche Oberflächenzustände zurückführen. Die Berechnung haben wir mit Hilfe des Kane Models in der \(k \cdot p\) Näherung unter Beachtung der Hatree Potentiale, welche die angelegte Spannung an der Gate-Elektrode repräsentieren, durchgeführt. Die elektronenartigen topologischen Oberflächenzustände konnten für den ganzen untersuchten Elektrodenspannungsbereich nachgewiesen werden. Wir haben aber auch ein signifikantes und manipulierbares Elektrodenspannungsfenster gefunden, in welchem nur topologische Oberflächenzustände besetzt sind.
Eine Möglichkeit zur Manipulation der Eigenschaften der topologischen Oberflächenzustände ist die Variation der Verspannung mit Hilfe des MBE-Wachstums auf virtuellen Substraten aus alternierenden \(\text{Cd}_{0.5}\text{Zn}_{0.5}\text{Te}\)- und CdTe-Schichten mit einstellbarer Gitterkonstante. Die HgTe-Schicht haben wir durch das Wachstum auf ein entsprechendes virtuelles Substrates druck- anstatt zugverspannt. Die HgTe-Schicht befindet sich dadurch in der Dirac-Halbmetall anstatt der dreidimensionalen topologischen Isolator-Phase. Dirac-
Halbmetalle zeichnen sich durch einen linearen Kreuzungspunkt der Volumenmaterialbänder aus. Ich konnte topologische Oberflächenzustände und massive Volkov-Pankratov Zustände auch in der Dirac-Halbmetall-Phase nachweisen. Dieser Umstand weist die Existenz und Stabilität der topologischen Oberflächenzustände auch ohne Bandlücke in der Bandstruktur des Volumenmaterials nach. Des Weiteren betont die Anwesenheit der topologischen Oberflächenzustände die Relevanz der inhärenten Bandinversion für die Klasse der inversionsinduzierten Dirac-Halbmetalle. In druckverspanntem HgTe habe ich Quanten-Hall-Effekt beobachtet, der nur in zweidimensionalen Systemen auftritt. Ähnliche Beobachtungen wurden auch für andere Dirac-Halbmetalle, wie \(\text{Cd}_3\text{As}_2\), berichtet. Die topologischen Oberflächenzustände schlage ich als einfache und einheitliche Erklärung für diesen zweidimensionalen Transport vor.
Die Anwesenheit linearer Kreuzungspunkte in der Volumenmaterialbandstruktur druckverspannten HgTes konnte ich durch die Beobachtung der chiralen Anomalie nachweisen. Damit konnte ich nicht nur druckverspanntes HgTe als Dirac-Halbmetall nachweisen, sondern auch einen Beitrag zum besseren Verständnis der chiralen Anomalie leisten. Des Weiteren habe elektrodenspannungsabhängige Messungen gezeigt, dass parallel anwesende Oberflächenzustände das Signal der chiralen Anomalie zwar überlagern, dieses aber nicht verhindern. Außerdem habe ich Untersuchungen an unterspannten HgTe Schichten durchgeführt, welche Halbmetalle mit einem Berührungspunkt zweier Bänder mit quadratischer Dispersion darstellen. Auch in diesen Schichten wurde die chirale Anomalie beobachtet. Dies verdeutlicht die Relevanz des Zeeman-Effektes für die Ausbildung der chiralen Anomalie in HgTe. Die chirale Anomalie zeigte eine unerwartet Magnetfeldrichtungsabhängigkeit des Wiederstandes im Bezug zur Stromrichtung. Diese Magnetfeldrichtungsabhängigkeit betont die Notwendigkeit der Beschreibung des Widerstandes als Tensor, damit die dreidimensionale Ausdehnung der experimentellen Proben und der daraus folgenden Effekte, wie dem Planar-Halleffekt, korrekt beschrieben werden. Des Weiteren habe ich eine für dreidimensionale Proben außergewöhnlich stark ausgeprägte Weak-Antilokalisierung beobachtet. Diese könnte spezifisch für topologische Halbmetalle sein, da ähnliche Beobachtungen auch für das Weyl Halbmetall TaA berichtet wurden.
Das Ziel dieser Arbeit war es einen Beitrag zum technologischen Fortschritt durch das bessere Verständnis topologischer Materialen zu leisten. Dieses Ziel konnte somit erreicht werden. Wir können alle Zustände, die wir in dem dreidimensionalen topologischen Isolator zugverspanntes HgTe beobachtet haben, ihrem Ursprung zuordnen. Dies ermöglicht uns die Präparation und Manipulation der gewünschten Zustände für komplexe Bauteile, wie topologische und supraleitende Hybridstrukturen, zu optimieren. Ich konnte auch zum besseren Verständnis der Materialklasse der inversionsinduzierten Dirac-Halbmetalle beigetragen, indem ich die an druckverspannten HgTe gewonnen Erkenntnisse auf die gesamte Materialklasse der inversionsinduzierten Dirac-Halbmetalle verallgemeinern konnte. Dies ist zum Beispiel anhand des Nachweises der Anwesenheit von topologischen Oberflächenzuständen geschehen. Außerdem konnte ich neue Einblicke in die chirale Anomalie gewinnen. Die Existenz linearer Kreuzungspunkte in der Volumenmaterialbandstruktur wurde dabei als notwendige Bedingung bestätigt. Damit konnte ich einen Beitrag zum Verständnis der Grundbausteine für zweimögliche Pfade zu einem potenziellen Quantencomputer in der Form von zug- und druckverspanntem HgTe leisten.
Identifer | oai:union.ndltd.org:uni-wuerzburg.de/oai:opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de:25398 |
Date | January 2022 |
Creators | Mahler, David |
Source Sets | University of Würzburg |
Language | English |
Detected Language | English |
Type | doctoralthesis, doc-type:doctoralThesis |
Format | application/pdf |
Rights | https://opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de/doku/lic_mit_pod.php, info:eu-repo/semantics/openAccess |
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