La presente tesis doctoral titulada “Materiales de sílice funcionales para la
liberación controlada, detección y eliminación de moléculas de interés” se centra
en el diseño y desarrollo de materiales híbridos orgánico-inorgánicos mediante la
aplicación de los conceptos de Química Supramolecular. Durante el desarrollo de
la presente tesis doctoral se han preparado y caracterizado diferentes materiales
de base silícea para distintas aplicaciones.
La primera parte de la tesis se centra en el desarrollo de materiales de base silícea
capaces de variar su comportamiento fluorescente en función de la presencia o
ausencia de un cierto analito en el medio. Estos materiales emplean como soporte
nanopartículas de sílice que se funcionalizan superficialmente con dos unidades
diferentes, una coordinante y una indicadora (un fluoróforo). La interacción del
analito de interés (en nuestro caso aniones) con la unidad coordinante modificará
las propiedades emisivas del fluoróforo. Así, se han preparado dos materiales en
los cuales el grupo fluorescente es rodamina mientras que el grupo coordinante
es un imidazolato o una sal de guanidinio respectivamente. Una vez
caracterizados ambos materiales se estudió su comportamiento frente a
diferentes especies aniónicas a diferentes concentraciones resultando selectivos a
la presencia de benzoato (el material funcionalizado con imidazolatos),
dihidrógeno fosfato e hidrógeno sulfato (el material funcionalizado con sales de
guanidinio).
El tercer capítulo de la tesis se centra en la aplicación de materiales híbridos
orgánico-inorgánicos para la detección y eliminación de especies altamente
tóxicas como son los agentes neurotóxicos. Estos son compuestos
organofosforados capaces de causar graves lesiones en el sistema nervioso
central. En una primera aproximación se emplea el concepto de puerta molecular
para la detección de agentes neurotóxicos. Para ello, se utiliza como soporte
inorgánico un material mesoporoso de sílice (MCM-41) cuyos poros se cargan con
un colorante que actúa de indicador mientras que la superficie externa del mismo se funcionaliza con una molécula capaz de reaccionar con dichos agentes
neurotóxicos. Dicha molécula es capaz de interaccionar entre sí (mediante enlaces
de hidrógeno) formando una red que mantiene bloqueada la salida de los poros.
En presencia de DCP (dietilclorofosfato, un simulante de agente neurotóxico), y
después de que este reaccione con dicha molécula, se produce una reorganización
espacial que permite la liberación del colorante. De este modo, la presencia de los
agentes neurotóxicos está señalizada mediante un cambio de color. En una
segunda aproximación se aborda el uso de soportes inorgánicos de tipo MCM-41
como materiales para la eliminación de agentes neurotóxicos. Para ello se
modificaron químicamente las superficies de estos materiales silíceos mediante
tratamiento con distintas bases. Como consecuencia de este tratamiento básico
los silanoles de la superficie se desprotonan dando lugar a los correspondientes
silanolatos (nucleófilos fuertes). Estos silanolatos son capaces de reaccionar con
los agentes neurotóxicos descomponiéndolos y favoreciendo su eliminación de un
medio contaminado.
Por último, se estudia la aplicación de materiales híbridos orgánico-inorgánicos
funcionalizados con puertas moleculares en aplicaciones de liberación controlada,
concretamente, en liberación controlada intracelular de fármacos de interés. El
material híbrido consta de un soporte de sílice mesoporosa cuyos poros se cargan
con un compuesto citotóxico (camptotecina) y su superficie externa se
funcionaliza con una gluconamida. La presencia de una monocapa densa de
gluconamidas por el exterior del material inhibe la liberación del compuesto
citotóxico. Al añadir enzimas con capacidad para hidrolizar enlaces amida
(amidasa y pronasa) se produce la liberación de la camptotecina. El correcto
funcionamiento del material se comprobó in vitro e in vivo (en células HeLa). / Candel Busquets, I. (2014). Functional silica materials for controlled release, sensing and elimination of target molecules [Tesis doctoral]. Universitat Politècnica de València. https://doi.org/10.4995/Thesis/10251/39101
| Identifer | oai:union.ndltd.org:upv.es/oai:riunet.upv.es:10251/39101 |
| Date | 29 July 2014 |
| Creators | Candel Busquets, Inmaculada |
| Contributors | Martínez Mañez, Ramón, Sancenón Galarza, Félix, Universitat Politècnica de València. Departamento de Química - Departament de Química |
| Publisher | Universitat Politècnica de València |
| Source Sets | Universitat Politècnica de València |
| Language | English |
| Detected Language | Spanish |
| Type | info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/acceptedVersion |
| Source | Riunet |
| Rights | http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/, info:eu-repo/semantics/openAccess |
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