Dans ce travail, nous avons réussi à améliorer la perméabilité au CO2, ainsi que la sélectivité CO2/CH4 et CO2/N2, de membranes à matrice mixte (MMM) à base de poly(éthylène-bamide) (Pebax MH-1657) en incluant des cadres métalliques-organiques (MOF) et des additifs aromatiques. La première partie des travaux a porté sur l’ajout de MOF de synthèse (MIL-53 et NH2-MIL-53) au Pebax. Les interactions favorables entre les groupes fonctionnels des MOF et du CO2, ainsi que l’absence de défauts morphologiques majeurs, ont conduit à une meilleure performance de séparation du CO2 des membranes. Dans la deuxième partie, une approche différente a été adoptée en étudiant l’effet des acides carboxyliques aromatiques (acide benzoïque et acide isophtalique) sur les membranes planes de Pebax MH-1657. Les groupes fonctionnels carboxyle ont une forte affinité pour le CO2 facilitant le transport du CO2 à travers les membranes conduisant à une sélectivité CO2/CH4 et CO2/N2 plus élevée. Dans la dernière partie, deux MOF isoréticulaires (ZIF-8 et ZIF-67) ont été introduits dans le Pebax MH-1657 pour modifier ses propriétés discriminantes pour le CO2. Le ZIF-67 s’est avéré plus efficace pour faciliter la diffusion du CO2 en raison de sa taille plus appropriée d’ouverture des pores, tandis que le ZIF-8 était meilleur pour améliorer la solubilité du CO2 en raison de fortes interactions électrostatiques avec le CO2. Dans l’ensemble, les résultats obtenus ouvrent la voie au développement de membranes polymères pour la séparation des gaz. / In this work, we improved the CO2 permeability, as well as CO2/CH4 and CO2/N2 selectivity, of mixed matrix membranes (MMM) based on poly(ethylene-b-amide) (PebaxÒ MH-1657) by including metalorganic frameworks (MOF) and aromatic additives. The first part of the work investigated the addition of as-synthesized MOF (MIL-53 and NH2-MIL-53) in PebaxÒ. The favorable interactions between the MOF functional groups and CO2, as well as the absence of major morphological defects, led to improved CO2 separation performance of the membranes. In the second part, a different approach was adopted by studying the effect of aromatic carboxylic acids (benzoic acid and isophthalic acid) on PebaxÒ MH-1657 flat membranes. The carboxyl functional groups have strong affinity for CO2 facilitating the CO2 transport through the membranes leading to higher CO2/CH4 and CO2/N2 selectivity. In the final part, two isoreticular MOF (ZIF-8 and ZIF-67) were introduced in PebaxÒ MH- 1657 to modify its discriminating properties for CO2. ZIF-67 was found to be more effective in facilitating CO2 diffusion due to its more appropriate size of pore aperture, while ZIF-8 was found to improve CO2 solubility due to strong electrostatic interactions with CO2. Overall, the results obtained open the door for further development of polymer membranes for gas separation.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LAVAL/oai:corpus.ulaval.ca:20.500.11794/37595 |
| Date | 18 December 2019 |
| Creators | Meshkat Alsadat, Shadi |
| Contributors | Rodrigue, Denis, Kaliaguine, S. |
| Source Sets | Université Laval |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | thèse de doctorat, COAR1_1::Texte::Thèse::Thèse de doctorat |
| Format | 1 ressource en ligne (xiii, 151 pages), application/pdf |
| Rights | http://purl.org/coar/access_right/c_abf2 |
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