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Defect related transport mechanism in the resistive switching materials SrTiO3 and NbO2

Diese Arbeit beschäftigt sich mit den elektrischen Eigenschaften der resistiven Schaltmaterialien SrTiO3 und NbO2.
Im ersten Teil werden NbO2 (001)-Dünnschichten untersucht. Bisher sind die für NbO2-Dünnschichten in der isolierenden Phase gemessenen spezifische Widerstände um einen Faktor von 200 niedriger als der in NbO2-Einkristallen gemessene 10 kΩ cm Widerstand.
In dieser Arbeit wird der spezifische Widerstand von NbO2-Dünnschichten auf 945 Ω cm erhöht. Es wird gezeigt, dass leitfähige Perkolationspfade entlang der Korngrenzen für die Abnahme des spezifischen Widerstandes verantwortlich sind. Durch temperaturabhängige Leitfähigkeitsmessungen wurden Defektzustände identifiziert, die für die Verringerung des spezifischen Widerstandes gegenüber dem theoretischen Wert verantwortlich sind.
Im zweiten Teil wird der Einfluss des Ti-Antisite Defekts auf das resistive Schalten in SrTiO3 Dünnschichten untersucht, welche mit metallorganischer Dampfphasenepitaxie gezüchtet wurden. Dabei werden sowohl stoichiometrische als auch Strontium defizitäre Schichten untersucht. Es wird über temperaturabhängige Permittivitätsmessungen gezeigt, dass durch Kristalldefekte die weiche Phononenmode gestört wird und bei stark strontiumverarmten Schichten polare Nanoregionen gebildet werden, was auf die Bildung des TiSr Defekts zurückgeführt wurde. Darüber hinaus wird gezeigt, dass stark strontiumdefiziente SrTiO3 -Schichten ein stabiles resistives Schalten mit einem Ein-Aus-Verhältnis von 2e7 bei 10 K aufweisen, während stöchiometrische Dünnschichten kein stabiles Schalten zeigen. Es wird ein diodenartiger Transportmechanismus, der im hochohmigen Zustand auf Schottkyemission beruht und ihm niederohmigen Zustand durch defektassistierten Tunnelstrom dominiert wird, identifiziert. Daraus wurde ein neues Modell für das resistive Schalten, basierend auf dem TiSr Defekt und der induzierten Ferroelektrizität, entwickelt. / In this work, the impact of crystal defects on the resistive switching materials SrTiO3 and NbO2 is investigated.
The work is divided into two parts. In the first part, NbO2 (001) thin films are studied. So far, resistivities measured for NbO2 thin films in the insulating phase are by a factor of 200 lower than the 10 kΩ cm resistivity measured in NbO2 single crystals. To make this material applicable for resistive switching, the resistivity in the insulating phase has to be increased to effectively block the current in the high resistive state. Throughout the investigations presented in this work, the resistivity of NbO2 thin films is increased to 945 Ω cm. It is shown that conductive percolation paths along the grain boundaries are responsible for the decrease in resistivity. Temperature-dependent conductivity measurements identified defect states responsible for the reduction in resistivity from the theoretical value.
In the second part of this work, the influence of the Ti anti-site defect on resistive switching in SrTiO3 thin films grown by metal-organic vapor phase epitaxy is studied. Both stoichiometric and strontium deficient thin films are studied. It is shown via temperature-dependent permittivity measurements that crystal defects harden the soft phonon mode and polar nano regions are formed in highly strontium deficient films, which was attributed to the formation of Ti antisite defects. In addition, highly strontium deficient SrTiO3 films are shown to exhibit stable resistive switching with an on-off ratio of 2e7 at 10 K, whereas stoichiometric thin-films do not show stable switching. A diode-like transport mechanism based on Schottky emission in the high-resistance state and dominated by defect-assisted tunneling current in the low-resistance state is identified. From this, a new model for resistive switching based on the Ti antisite defect and the induced ferroelectricity is developed.

Identiferoai:union.ndltd.org:HUMBOLT/oai:edoc.hu-berlin.de:18452/23871
Date23 August 2021
CreatorsStöver, Julian
ContributorsMasselink, Ted, Schröder, Thomas, Fontcuberta, Josep
PublisherHumboldt-Universität zu Berlin
Source SetsHumboldt University of Berlin
LanguageEnglish
Detected LanguageEnglish
TypedoctoralThesis, doc-type:doctoralThesis
Formatapplication/pdf
Rights(CC BY-NC-ND 4.0) Attribution-NonCommercial-NoDerivatives 4.0 International, https://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/

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