Diese Dissertation befasst sich mit der numerischen Behandlung dissipativer
quantenmechanischer Prozesse im Rahmen der reduzierten Dichtematrix-Theorie.
Zunächst werden Elektronen-Transferprozesse mit Hilfe einer hierarchischen Methode
zur Lösung der Bewegungsgleichung der System-Dichtematrix untersucht. Hier
liegt der Fokus auf der Untersuchung des Konvergenzverhaltens der Hierarchie mit
der Anzahl der berücksichtigten Ebenen bei unterschiedlichen Abbruchverfahren. Es
wird gezeigt, dass die Konvergenz stark von der Abbruchmethode und der Observablen
abhängt.
Weiterhin wird das lineare Absorptionsspektrum des B850 Pigment-Rings von
Rhodispirillum molischianum mit verschiedenen Methoden zur Berücksichtigung der
Effekte eines angekoppelten Bades berechnet. Diese Methoden basieren auf störungstheoretischen
Ansätzen in der System-Bad-Kopplung. Es gelang unter Verwendung
der modifizierten Redfield Theorie (MRT) einen Ausdruck für das Absorptionsspektrum
herzuleiten. Bei der MRT werden Teile der System-Bad-Wechselwirkung exakt
behandelt. Diese Methode wird in zwei Varianten diskutiert und anderen Methoden
gegenübergestellt. Modellrechnungen werden für verschiedene Spektraldichten
angefertigt, darunter eine, die aus einer Molekulardynamik(MD)- Simulation stammt.
Ebenso wird der Einfluss statischer Unordnung der Pigment-Energien auf die Form
des Absorptionsspektrums diskutiert. Dazu werden Spektren sowohl einer einzelnen
Realisierung als auch des Ensembles dargestellt. Im Falle der Spektraldichte aus der
MD-Simulation werden die Ensemble-Spektren zusätzlich mit experimentellen Daten
verglichen. Weiterhin wird eine Rechnung mit der Hierarchie zum Spektrum des B850
Rings und weitere zur Populationsdynamik eines kleineren Systems diskutiert und
mit Ergebnissen aus der MRT verglichen.
Außerdem wird eine Methode zur stochastischen Propagation von mehrdimensionalen
Wellenfunktionen entwickelt. Mit Hilfe von Sprung- Prozessen gelingt es die Freiheitsgrade
des Systems zu entkoppeln, sodass mehrere eindimensionale Wellenfunktionen
stochastisch propagiert werden können. Die exakte Wellenfunktion kann so
als Ensemblemittel von Produkten eindimensionaler stochastischer Wellenfunktionen
beschrieben werden.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:18653 |
| Date | 18 December 2006 |
| Creators | Schröder, Markus |
| Contributors | Schreiber, Michael, Hoffmann, Karl Heinz, Renger, Thomas, Technische Universität Chemnitz |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | English |
| Detected Language | German |
| Type | doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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