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1	Frenkel and charge transfer excitons in quasi-one-dimensional molecular crystals with strong intermolecular orbital overlap Hoffmann, Michael. Unknown Date (has links) (PDF) Techn. University, Diss., 2000--Dresden.
2	Frenkel exciton model of excitation and recombination processes in crystalline alpha-PTCDA Vragovic, Igor 27 October 2003 (has links) (PDF) Fuer anorganische Kristalle werden die chemischen Bindungen durch kovalente oder ionische Beitraege dominiert. Im Gegensatz dazu stehen organische Molekuelkristalle, in denen in jedem der Molekuele starke kovalente Bindungen vorherrschen, waehrend die Molekuele untereinander nur relativ schwache Wechselwirkung zeigen. Daher sind die Veraenderungen zwischen den Spektren freier Molekuele und den entsprechenden Kristallen wesentlich geringer als die zwischen einem freien Atom und einem anorganischen Kristall. In einem organischen Kristall kann eine optisch erzeugte elektronische Anregung zwischen verschiedenen Molekuelen transferiert werden. Fuer das Modellsystem PTCDA (3,4,9,10-Perylentetracarbonsaeuredianhydrid) wurden die elektronischen und vibronischen Spektren analysiert und die aus dem Transfer der Anregung resultierende exzitonische Bandstruktur untersucht. Die optische Absorption erzeugt ein Frenkel-Exziton am Dispersionsmaximum in der Naehe des Gamma-Punktes in der Brillouin-Zone. Durch inelastische Streuvorgaenge relaxiert dieses Exziton zum Dispersionsminimum am Rand der Brillouin-Zone. Die Photolumineszenz bei tiefen Temperaturen entsteht daraus durch vertikale Rekombination, wobei der Endzustand eine vibronische Anregung mit endlichem Quasi-Impuls enthaelt. Die berechnete strahlende Rekombinationsrate und die Linienform der Photolumineszenzbande stimmen dabei gut mit den experimentellen Ergebnissen ueberein. Das Modell des Exzitonentransfers im Volumenmaterial kann auf Filme endlicher Dicke verallgemeinert werden, so dass sich die veraenderten optischen Eigenschaften duenner Filme beschreiben lassen. Durch die endliche Zahl der molekularen Monolagen in einem solchen Film ist das energetische Spektrum diskret, wobei die Einhuellenden der exzitonischen Wellenfunktionen entlang der Quantisierungsrichtung an die Zustaende in einem Quantentrog mit unendlich hohen Barrieren erinnern. Das Zusammenspiel von geometrischer Randbedingung und energetischer Lage des molekularen uebergangs in der Randschicht kann sowohl zu einer Rot- als auch zu einer Blauverschiebung der optischen Antwort fuehren. ddc:530 Absorptionsspektrum Dispersionskurve Exzitonenspektrum Frenkel-Exziton Organischer Kristall Photolumineszenz
3	Frenkel exciton model of excitation and recombination processes in crystalline alpha-PTCDA Vragović, Igor, January 2003 (has links) Chemnitz, Techn. Univ., Diss., 2003.
4	Effects of different perturbative methods of the system-bath coupling on the reduced system dynamics Schröder, Markus, January 2007 (has links) Chemnitz, Techn. Univ., Diss., 2007.
5	Electronic and optical properties of quantum dots and wires Stier, Oliver. January 1900 (has links) (PDF) Techn. University, Diss., 2000--Berlin.
6	Effects of different perturbative methods of the system-bath coupling on the reduced system dynamics Schröder, Markus 18 January 2007 (has links) (PDF) Diese Dissertation befasst sich mit der numerischen Behandlung dissipativer quantenmechanischer Prozesse im Rahmen der reduzierten Dichtematrix-Theorie. Zunächst werden Elektronen-Transferprozesse mit Hilfe einer hierarchischen Methode zur Lösung der Bewegungsgleichung der System-Dichtematrix untersucht. Hier liegt der Fokus auf der Untersuchung des Konvergenzverhaltens der Hierarchie mit der Anzahl der berücksichtigten Ebenen bei unterschiedlichen Abbruchverfahren. Es wird gezeigt, dass die Konvergenz stark von der Abbruchmethode und der Observablen abhängt. Weiterhin wird das lineare Absorptionsspektrum des B850 Pigment-Rings von Rhodispirillum molischianum mit verschiedenen Methoden zur Berücksichtigung der Effekte eines angekoppelten Bades berechnet. Diese Methoden basieren auf störungstheoretischen Ansätzen in der System-Bad-Kopplung. Es gelang unter Verwendung der modifizierten Redfield Theorie (MRT) einen Ausdruck für das Absorptionsspektrum herzuleiten. Bei der MRT werden Teile der System-Bad-Wechselwirkung exakt behandelt. Diese Methode wird in zwei Varianten diskutiert und anderen Methoden gegenübergestellt. Modellrechnungen werden für verschiedene Spektraldichten angefertigt, darunter eine, die aus einer Molekulardynamik(MD)- Simulation stammt. Ebenso wird der Einfluss statischer Unordnung der Pigment-Energien auf die Form des Absorptionsspektrums diskutiert. Dazu werden Spektren sowohl einer einzelnen Realisierung als auch des Ensembles dargestellt. Im Falle der Spektraldichte aus der MD-Simulation werden die Ensemble-Spektren zusätzlich mit experimentellen Daten verglichen. Weiterhin wird eine Rechnung mit der Hierarchie zum Spektrum des B850 Rings und weitere zur Populationsdynamik eines kleineren Systems diskutiert und mit Ergebnissen aus der MRT verglichen. Außerdem wird eine Methode zur stochastischen Propagation von mehrdimensionalen Wellenfunktionen entwickelt. Mit Hilfe von Sprung- Prozessen gelingt es die Freiheitsgrade des Systems zu entkoppeln, sodass mehrere eindimensionale Wellenfunktionen stochastisch propagiert werden können. Die exakte Wellenfunktion kann so als Ensemblemittel von Produkten eindimensionaler stochastischer Wellenfunktionen beschrieben werden. Exzitonentransfer B850 Stochastische Wellenfunktion ddc:500 Absorptionsspektrum Dichtematrix Dissipatives System Elektronentransfer Photosystem II Störungstheorie Wellenfunktion
7	Frenkel exciton model of excitation and recombination processes in crystalline alpha-PTCDA Vragovic, Igor 22 October 2003 (has links) Fuer anorganische Kristalle werden die chemischen Bindungen durch kovalente oder ionische Beitraege dominiert. Im Gegensatz dazu stehen organische Molekuelkristalle, in denen in jedem der Molekuele starke kovalente Bindungen vorherrschen, waehrend die Molekuele untereinander nur relativ schwache Wechselwirkung zeigen. Daher sind die Veraenderungen zwischen den Spektren freier Molekuele und den entsprechenden Kristallen wesentlich geringer als die zwischen einem freien Atom und einem anorganischen Kristall. In einem organischen Kristall kann eine optisch erzeugte elektronische Anregung zwischen verschiedenen Molekuelen transferiert werden. Fuer das Modellsystem PTCDA (3,4,9,10-Perylentetracarbonsaeuredianhydrid) wurden die elektronischen und vibronischen Spektren analysiert und die aus dem Transfer der Anregung resultierende exzitonische Bandstruktur untersucht. Die optische Absorption erzeugt ein Frenkel-Exziton am Dispersionsmaximum in der Naehe des Gamma-Punktes in der Brillouin-Zone. Durch inelastische Streuvorgaenge relaxiert dieses Exziton zum Dispersionsminimum am Rand der Brillouin-Zone. Die Photolumineszenz bei tiefen Temperaturen entsteht daraus durch vertikale Rekombination, wobei der Endzustand eine vibronische Anregung mit endlichem Quasi-Impuls enthaelt. Die berechnete strahlende Rekombinationsrate und die Linienform der Photolumineszenzbande stimmen dabei gut mit den experimentellen Ergebnissen ueberein. Das Modell des Exzitonentransfers im Volumenmaterial kann auf Filme endlicher Dicke verallgemeinert werden, so dass sich die veraenderten optischen Eigenschaften duenner Filme beschreiben lassen. Durch die endliche Zahl der molekularen Monolagen in einem solchen Film ist das energetische Spektrum diskret, wobei die Einhuellenden der exzitonischen Wellenfunktionen entlang der Quantisierungsrichtung an die Zustaende in einem Quantentrog mit unendlich hohen Barrieren erinnern. Das Zusammenspiel von geometrischer Randbedingung und energetischer Lage des molekularen uebergangs in der Randschicht kann sowohl zu einer Rot- als auch zu einer Blauverschiebung der optischen Antwort fuehren. info:eu-repo/classification/ddc/530 ddc:530 Absorptionsspektrum Dispersionskurve Exzitonenspektrum Frenkel-Exziton Organischer Kristall Photolumineszenz
8	Effects of different perturbative methods of the system-bath coupling on the reduced system dynamics Schröder, Markus 18 December 2006 (has links) Diese Dissertation befasst sich mit der numerischen Behandlung dissipativer quantenmechanischer Prozesse im Rahmen der reduzierten Dichtematrix-Theorie. Zunächst werden Elektronen-Transferprozesse mit Hilfe einer hierarchischen Methode zur Lösung der Bewegungsgleichung der System-Dichtematrix untersucht. Hier liegt der Fokus auf der Untersuchung des Konvergenzverhaltens der Hierarchie mit der Anzahl der berücksichtigten Ebenen bei unterschiedlichen Abbruchverfahren. Es wird gezeigt, dass die Konvergenz stark von der Abbruchmethode und der Observablen abhängt. Weiterhin wird das lineare Absorptionsspektrum des B850 Pigment-Rings von Rhodispirillum molischianum mit verschiedenen Methoden zur Berücksichtigung der Effekte eines angekoppelten Bades berechnet. Diese Methoden basieren auf störungstheoretischen Ansätzen in der System-Bad-Kopplung. Es gelang unter Verwendung der modifizierten Redfield Theorie (MRT) einen Ausdruck für das Absorptionsspektrum herzuleiten. Bei der MRT werden Teile der System-Bad-Wechselwirkung exakt behandelt. Diese Methode wird in zwei Varianten diskutiert und anderen Methoden gegenübergestellt. Modellrechnungen werden für verschiedene Spektraldichten angefertigt, darunter eine, die aus einer Molekulardynamik(MD)- Simulation stammt. Ebenso wird der Einfluss statischer Unordnung der Pigment-Energien auf die Form des Absorptionsspektrums diskutiert. Dazu werden Spektren sowohl einer einzelnen Realisierung als auch des Ensembles dargestellt. Im Falle der Spektraldichte aus der MD-Simulation werden die Ensemble-Spektren zusätzlich mit experimentellen Daten verglichen. Weiterhin wird eine Rechnung mit der Hierarchie zum Spektrum des B850 Rings und weitere zur Populationsdynamik eines kleineren Systems diskutiert und mit Ergebnissen aus der MRT verglichen. Außerdem wird eine Methode zur stochastischen Propagation von mehrdimensionalen Wellenfunktionen entwickelt. Mit Hilfe von Sprung- Prozessen gelingt es die Freiheitsgrade des Systems zu entkoppeln, sodass mehrere eindimensionale Wellenfunktionen stochastisch propagiert werden können. Die exakte Wellenfunktion kann so als Ensemblemittel von Produkten eindimensionaler stochastischer Wellenfunktionen beschrieben werden. info:eu-repo/classification/ddc/500 ddc:500 Absorptionsspektrum Dichtematrix Dissipatives System Elektronentransfer Photosystem II Störungstheorie Wellenfunktion
9	Frenkel and Charge-Transfer Excitons in Quasi-One-Dimensional Molecular Crystals with Strong Intermolecular Orbital Overlap Hoffmann, Michael 19 December 2000 (has links) We present a theoretical and experimental study on the lowest electronically excited states in quasi-one-dimensional molecular crystals. The specific calculations and the experiments are performed for the model compounds MePTCDI (N-N'-dimethylperylene-3,4:9,10-dicarboximide) and TCDA(3,4:9,10-perylenetetracarboxylic dianhydride). The intermolecular interactions between nearest neighbors are quantum chemically analyzed on the basis of semi-empirical (ZINDO/S) Hartree-Fock calculations and a singly excited configuration interaction scheme. Supermolecular dimer states are projected onto a basis set of localized excitations. The nature of the lowest states is then completely explained as a superposition of molecular and low lying charge-transfer excitations. The CT excitations show a significant intrinsic transition dipole, which is oriented approximately parallel to the molecular planes and has a large component along the molecular M-axis. The exciton states in the one-dimensional stacks are described by a model Hamiltonian that includes interactions between three vibronic levels of the lowest molecular excitation and nearest-neighbor CT excitations. The three-dimensional crystal structure is considered by Frenkel exciton transfer between arbitrary molecules. This model is compared to polarized absorption spectra. With a small set of parameters, we can describe the key features of the absorption spectra, the polarization behavior, and the Davydov splitting. The variation of the polarization ratio for the various exciton states is analyzed as a direct qualitative proof for the mixing between Frenkel and charge-transfer excitons. info:eu-repo/classification/ddc/29 ddc:29
10	Frenkel and Charge-Transfer Excitons in Quasi-One-Dimensional Molecular Crystals with Strong Intermolecular Orbital Overlap / Frenkel und Charge-Transfer Exzitonen in Quasi-Eindimensionalen Molekülkristallen mit starker intermolekularer Orbitalüberlappung Hoffmann, Michael 04 December 2000 (has links) (PDF) We present a theoretical and experimental study on the lowest electronically excited states in quasi-one-dimensional molecular crystals. The specific calculations and the experiments are performed for the model compounds MePTCDI (N-N'-dimethylperylene-3,4:9,10-dicarboximide) and TCDA(3,4:9,10-perylenetetracarboxylic dianhydride). The intermolecular interactions between nearest neighbors are quantum chemically analyzed on the basis of semi-empirical (ZINDO/S) Hartree-Fock calculations and a singly excited configuration interaction scheme. Supermolecular dimer states are projected onto a basis set of localized excitations. The nature of the lowest states is then completely explained as a superposition of molecular and low lying charge-transfer excitations. The CT excitations show a significant intrinsic transition dipole, which is oriented approximately parallel to the molecular planes and has a large component along the molecular M-axis. The exciton states in the one-dimensional stacks are described by a model Hamiltonian that includes interactions between three vibronic levels of the lowest molecular excitation and nearest-neighbor CT excitations. The three-dimensional crystal structure is considered by Frenkel exciton transfer between arbitrary molecules. This model is compared to polarized absorption spectra. With a small set of parameters, we can describe the key features of the absorption spectra, the polarization behavior, and the Davydov splitting. The variation of the polarization ratio for the various exciton states is analyzed as a direct qualitative proof for the mixing between Frenkel and charge-transfer excitons. 3 4:9 10-Perylentetracarbonsäuredianhydrid Charge-Transfer Exzitonen Dünne Schichten Frenkel Exzitonen MePTCDI N N'-Dimethylperylen-3 4:9 10-bis-dicarboximid Organische Kristalle PTCDA Polarisierte Absorption 3 4:9 10-perylenetetracarboxylic dianhydride Frenkel excitons MePTCDI N-N'-dimethylperylene-3 4:9 10-dicarboximide PTCDA charge-transfer excitons organic crystals polarized absorption thin films ddc:29 rvk:UP 3710 Absorptionsspektrum Exziton Kristallstruktur Ladungstransfer Molekülkristall Organischer Kristall Perylentetracarbonsäurederivate

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