Zugl.: Karlsruhe, Univ., Diss., 2009

Regensburg, Univ., Diss., 2005.

Diese Dissertation befasst sich mit der numerischen Behandlung dissipativer quantenmechanischer Prozesse im Rahmen der reduzierten Dichtematrix-Theorie. Zunächst werden Elektronen-Transferprozesse mit Hilfe einer hierarchischen Methode zur Lösung der Bewegungsgleichung der System-Dichtematrix untersucht. Hier liegt der Fokus auf der Untersuchung des Konvergenzverhaltens der Hierarchie mit der Anzahl der berücksichtigten Ebenen bei unterschiedlichen Abbruchverfahren. Es wird gezeigt, dass die Konvergenz stark von der Abbruchmethode und der Observablen abhängt. Weiterhin wird das lineare Absorptionsspektrum des B850 Pigment-Rings von Rhodispirillum molischianum mit verschiedenen Methoden zur Berücksichtigung der Effekte eines angekoppelten Bades berechnet. Diese Methoden basieren auf störungstheoretischen Ansätzen in der System-Bad-Kopplung. Es gelang unter Verwendung der modifizierten Redfield Theorie (MRT) einen Ausdruck für das Absorptionsspektrum herzuleiten. Bei der MRT werden Teile der System-Bad-Wechselwirkung exakt behandelt. Diese Methode wird in zwei Varianten diskutiert und anderen Methoden gegenübergestellt. Modellrechnungen werden für verschiedene Spektraldichten angefertigt, darunter eine, die aus einer Molekulardynamik(MD)- Simulation stammt. Ebenso wird der Einfluss statischer Unordnung der Pigment-Energien auf die Form des Absorptionsspektrums diskutiert. Dazu werden Spektren sowohl einer einzelnen Realisierung als auch des Ensembles dargestellt. Im Falle der Spektraldichte aus der MD-Simulation werden die Ensemble-Spektren zusätzlich mit experimentellen Daten verglichen. Weiterhin wird eine Rechnung mit der Hierarchie zum Spektrum des B850 Rings und weitere zur Populationsdynamik eines kleineren Systems diskutiert und mit Ergebnissen aus der MRT verglichen. Außerdem wird eine Methode zur stochastischen Propagation von mehrdimensionalen Wellenfunktionen entwickelt. Mit Hilfe von Sprung- Prozessen gelingt es die Freiheitsgrade des Systems zu entkoppeln, sodass mehrere eindimensionale Wellenfunktionen stochastisch propagiert werden können. Die exakte Wellenfunktion kann so als Ensemblemittel von Produkten eindimensionaler stochastischer Wellenfunktionen beschrieben werden.

Techn. Universiẗat, Diss., 2007--Darmstadt.

Chemnitz, Techn. Univ., Diss., 2007.

Diese Dissertation befasst sich mit der numerischen Behandlung dissipativer quantenmechanischer Prozesse im Rahmen der reduzierten Dichtematrix-Theorie. Zunächst werden Elektronen-Transferprozesse mit Hilfe einer hierarchischen Methode zur Lösung der Bewegungsgleichung der System-Dichtematrix untersucht. Hier liegt der Fokus auf der Untersuchung des Konvergenzverhaltens der Hierarchie mit der Anzahl der berücksichtigten Ebenen bei unterschiedlichen Abbruchverfahren. Es wird gezeigt, dass die Konvergenz stark von der Abbruchmethode und der Observablen abhängt. Weiterhin wird das lineare Absorptionsspektrum des B850 Pigment-Rings von Rhodispirillum molischianum mit verschiedenen Methoden zur Berücksichtigung der Effekte eines angekoppelten Bades berechnet. Diese Methoden basieren auf störungstheoretischen Ansätzen in der System-Bad-Kopplung. Es gelang unter Verwendung der modifizierten Redfield Theorie (MRT) einen Ausdruck für das Absorptionsspektrum herzuleiten. Bei der MRT werden Teile der System-Bad-Wechselwirkung exakt behandelt. Diese Methode wird in zwei Varianten diskutiert und anderen Methoden gegenübergestellt. Modellrechnungen werden für verschiedene Spektraldichten angefertigt, darunter eine, die aus einer Molekulardynamik(MD)- Simulation stammt. Ebenso wird der Einfluss statischer Unordnung der Pigment-Energien auf die Form des Absorptionsspektrums diskutiert. Dazu werden Spektren sowohl einer einzelnen Realisierung als auch des Ensembles dargestellt. Im Falle der Spektraldichte aus der MD-Simulation werden die Ensemble-Spektren zusätzlich mit experimentellen Daten verglichen. Weiterhin wird eine Rechnung mit der Hierarchie zum Spektrum des B850 Rings und weitere zur Populationsdynamik eines kleineren Systems diskutiert und mit Ergebnissen aus der MRT verglichen. Außerdem wird eine Methode zur stochastischen Propagation von mehrdimensionalen Wellenfunktionen entwickelt. Mit Hilfe von Sprung- Prozessen gelingt es die Freiheitsgrade des Systems zu entkoppeln, sodass mehrere eindimensionale Wellenfunktionen stochastisch propagiert werden können. Die exakte Wellenfunktion kann so als Ensemblemittel von Produkten eindimensionaler stochastischer Wellenfunktionen beschrieben werden.

Diese Dissertation befasst sich mit Modellrechnungen zur Dynamik vom photoinduzierten Elektrontransfer und Exzitontransfer in Systemen mit vielen Freiheitsgraden. Außerdem trägt diese Arbeit zu einigen theoretischen und numerischen Aspekten der Redfield-Theorie bei. Betrachtet werden der ultraschnelle Elektrontransfer im Farbstoff Betain-30, die Elektroninjektion von einem Chromophormolekül ins Leitungsband von einem Halbleiter, sowie die Exziton-Ausbreitung in einem modellhaften ringförmigen System mit 18 Lokalisierungszentren. Zuerst wird der Einfluss der elektronischen Kopplung auf die Dissipationsterme der Redfield-Gleichung untersucht. Es wird gezeigt, dass bei bestimmten Potenzialkonfigurationen die Vernachlässigung der elektronischen Kopplung (die soganannte diabatische Dämpfungsnäherung) dazu führt, dass das System nicht in das thermische Gleichgewicht mit dem Wärmebad relaxiert. Jedoch verliert diese Näherung ihre Gültigkeit nicht für kleine elektronische Kopplung in einer ganzen Reihe von Fällen, z.B. im Marcus-invertierten Bereich. Die Transfermechanismen, welche jenseits dieser Näherung auftreten, werden mit Hilfe der Störungstheorie erster Ordnung in der elektronischen Kopplung detailliert untersucht. Weiterhin werden direkte Verfahren zur genauen numerischen Lösung zeitlokaler Mastergleichungen implementiert und getestet. Die Effizienz dieser Methoden wird am Beispiel von einem eindimensionalen Elektrontransfer-Modell bestimmt. Desweiteren wird noch ein neues stochastisches Verfahren zur Propagation von Dichtematrizen entwickelt und in den Simulationen verwendet. Der ultraschnelle photoinduzierte Elektrontransfer in Betain-30 wird sowohl mit einer einzelnen Reaktionsmode als auch mit zwei Reaktionsmoden modelliert. Anhand der reduzierten Dichtematrix lässt sich die Gesamtpolarisation berechnen und somit ist es möglich, ein Pump-Probe-Experiment zu simulieren. Die Rechenergebnisse werden mit experimentellen Daten verglichen.

Diese Dissertation befasst sich mit Modellrechnungen zur Dynamik vom photoinduzierten Elektrontransfer und Exzitontransfer in Systemen mit vielen Freiheitsgraden. Außerdem trägt diese Arbeit zu einigen theoretischen und numerischen Aspekten der Redfield-Theorie bei. Betrachtet werden der ultraschnelle Elektrontransfer im Farbstoff Betain-30, die Elektroninjektion von einem Chromophormolekül ins Leitungsband von einem Halbleiter, sowie die Exziton-Ausbreitung in einem modellhaften ringförmigen System mit 18 Lokalisierungszentren. Zuerst wird der Einfluss der elektronischen Kopplung auf die Dissipationsterme der Redfield-Gleichung untersucht. Es wird gezeigt, dass bei bestimmten Potenzialkonfigurationen die Vernachlässigung der elektronischen Kopplung (die soganannte diabatische Dämpfungsnäherung) dazu führt, dass das System nicht in das thermische Gleichgewicht mit dem Wärmebad relaxiert. Jedoch verliert diese Näherung ihre Gültigkeit nicht für kleine elektronische Kopplung in einer ganzen Reihe von Fällen, z.B. im Marcus-invertierten Bereich. Die Transfermechanismen, welche jenseits dieser Näherung auftreten, werden mit Hilfe der Störungstheorie erster Ordnung in der elektronischen Kopplung detailliert untersucht. Weiterhin werden direkte Verfahren zur genauen numerischen Lösung zeitlokaler Mastergleichungen implementiert und getestet. Die Effizienz dieser Methoden wird am Beispiel von einem eindimensionalen Elektrontransfer-Modell bestimmt. Desweiteren wird noch ein neues stochastisches Verfahren zur Propagation von Dichtematrizen entwickelt und in den Simulationen verwendet. Der ultraschnelle photoinduzierte Elektrontransfer in Betain-30 wird sowohl mit einer einzelnen Reaktionsmode als auch mit zwei Reaktionsmoden modelliert. Anhand der reduzierten Dichtematrix lässt sich die Gesamtpolarisation berechnen und somit ist es möglich, ein Pump-Probe-Experiment zu simulieren. Die Rechenergebnisse werden mit experimentellen Daten verglichen.

Mit dem Begriff Wellenleiterquantenelektrodynamik (WQED) wird gemeinhin die Physik des quantisierten und in eindimensionalen Wellenleitern geführten Lichtes in Wechselwirkung mit einzelnen Emittern bezeichnet. In dieser Arbeit untersuche ich Effekte der WQED für einzelne Dreiniveausysteme (3NS) bzw. Paare von Zweiniveausystemen (2NS), die in den Wellenleiter eingebettet sind. Hierzu bediene ich mich hauptsächlich numerischer Methoden und betrachte die Modellsysteme im Rahmen der Drehwellennäherung. Ich untersuche die Dynamik der Streuung einzelner Photonen an einzelnen, in den Wellenleiter eingebetteten 3NS. Dabei analysiere ich den Einfluss dunkler bzw. nahezu dunkler Zustände der 3NS auf die Streuung und zeige, wie sich mit Hilfe stationärer elektrischer Treibfelder gezielt auf die Streuung einwirken lässt. Ich quantifiziere Verschränkung zwischen dem Lichtfeld im Wellenleiter und den Emittern mit Hilfe der Schmidt-Zerlegung und untersuche den Einfluss der Form der Einhüllenden eines Einzelphotonpulses auf die Ausbeute der Verschränkungserzeugung bei der Streuung des Photons an einem einzelnen Lambda-System im Wellenleiter. Hier zeigt sich, dass die Breite der Einhüllenden im k-Raum und die Emissionszeiten der beiden Übergänge des 3NS die maßgeblichen Parameter darstellen. Abschließend ergründe ich die Emissionsdynamik zweier im Abstand L in den Wellenleiter eingebetteter 2NS. Diese Dynamik wird insbesondere durch kavitätsartige und polaritonische Zustände des Systems aus Wellenleiter und Emitter ausschlaggebend beeinflusst. Bei der kollektiven Emission der 2NS treten - abhängig vom Abstand L - Sub- bzw. Superradianz auf. Dabei nimmt die Intensität dieser Effekte mit längerem Abstand L zu. Diese Eigenart lässt sich auf die Eindimensionalität des Wellenleiters zurückführen. / The field of waveguide quantum electrodynamics (WQED) deals with the physics of quantised light in one-dimensional (1D) waveguides coupled to single emitters. In this thesis, I investigate WQED effects for single three-level systems (3LS) and pairs of two-level systems (2LS), respectively, which are embedded in the waveguide. To this end, I utilise numerical techniques and consider all model systems within the rotating wave approximation. I investigate the dynamics of single-photon scattering by single, embedded 3LS. In doing so, I analyse the influence of dark and almost-dark states of the 3LS on the scattering dynamics. I also show, how stationary electrical driving fields can control the outcome of the scattering. I quantify entanglement between the waveguide''s light field and single emitters by utilising the Schmidt decomposition. I apply this formalism to a lambda-system embedded in a 1D waveguide and study the generation of entanglement by scattering single-photon pulses with different envelopes on the emitter. I show that this entanglement generation is mainly determined by the photon''s width in k-space and the 3LS''s emission times. Finally, I explore the emission dynamics of a pair of 2LS embedded by a distance L into the waveguide. These dynamics are primarily governed by bound states in the continuum and by polaritonic atom-photon bound-states. For collective emission processes of the two 2LS, sub- and superradiance appear and depend strongly on the 2LS''s distance: the effects increase for larger L. This is an exclusive property of the 1D nature of the waveguide.

This thesis presents the first study of the damping of a Bloch oscillating wave packet by Zener tunneling to above-barrier states [1]. We investigate the time evolution of an below-barrier subband Wannier-Stark wave packet in a strongly coupled GaAs/AlGaAs superlattice (SL) with shallow quantum well barriers by optical interband spectroscopy. We use a sub-100 fs homodyne pump-probe technique which is sensitive to the intraband polarization. The presented experimental data unambiguously show an electric field-dependent continuous decrease of the intraband coherence time. Besides the continuous field-induced damping of the intraband polarization, we observe the signature of resonant Zener tunneling of a Bloch oscillating wave packet between discrete states belonging to below and above-barrier bands. This coupling manifests itself as a revival of the intraband polarization [2]. The experiment is modelled in two aspects. First, in a 1D single-particle calculation the wave functions the BO wave packet is composed of are derived. Here, the inter-subband dynamics are found to be given by the energetic splitting between nearly-degenerate below and above-barrier states. The wave packet tunnels from the below-barrier band to the above-barrier band while remaining coherently oscillating. At this time, it is spatially spread over more than 100 nm...