Conselho Nacional de Pesquisa e Desenvolvimento Científico e Tecnológico - CNPq / In this work the synthesis of MgCdS ternary semiconductor nanocrystal
alloys has been carried out by aqueous route through a bottom-up approach,
using conventional hydrothermal heating as well as in situ onto graphene
matrices. In the synthesis of MgCdS nanocrystals, the effect of each reaction
parameter on the spectroscopic properties was studied aiming to understand
the possibilities to control the optical properties. Emission spectra of MgCdS
samples obtained in the experiments designed to optimize reaction parameters
exhibited a single emission band reflecting nanocrystal growth, with quantum
yields as high as 85%. Based on the presence of two bands in absorption
spectra as well as atomic absorption spectrometry (AAS) data it was possible to
propose that nanocrystals are composed of Cd and Mg. Concerning the
structural architecture, it has been proposed that nanocrystals show a core-shell
structure with a diffuse interface. Data from AAS also showed that the final
composition of nanocrystals is generally different from the initial reaction Cd:Mg
proportion, as the metal precursors have distinct reactivities. Morphological
analyses by transmission electron microscopy (TEM) of nanocrystals evidenced
the predominance of spherical shapes and sizes below 4 nm. Studies of the
formation of nanocrystal alloys with Mg1-xCdxS and Cd1-xMgxS composition, by
ion exchange from the binary components MgS and CdS helped the discussion
of spectroscopic behavior of the ternary system MgCdS. It was possible to
confirm that the introduction of a second cation (Cd2+ or Mg2+) into each binary
structure (MgS or CdS) is consistent with the observation of two absorption
bands and only one emission band. The addition of graphene derivatives during
the synthesis of MgCdS nanocrystals was carried out aiming to improve the
properties of the materials, as well as providing a physical support to the
nanocrystals, favoring future applications. The presence of graphene induced
shifts in the emission bands to larger wavelengths concomitant with intensity
reduction, which can be taken as evidence of interactions between the
materials. The morphologies of composites were characterized by typical
graphene sheets decorated with spherical nanocrystals. / Neste trabalho foram realizadas as sínteses de nanocristais (NCs)
semicondutores ternários de MgCdS via síntese aquosa através da
metodologia bottom-up, assistida por tratamento térmico hidrotermal
convencional, além da síntese in situ de nanocompósitos de MgCdS em
matrizes de grafeno. A síntese do nanocristal de MgCdS foi avaliada através do
efeito da variação de cada parâmetro de síntese sobre as propriedades
espectroscópicas do material, a fim de se compreender as possibilidades de
controle das propriedades ópticas. Os espectros de emissão dos NCs de
MgCdS, referente ao estudo de otimização dos parâmetros de síntese,
apresentaram uma única banda de emissão intensa que reflete o crescimento
do nanocristal, com rendimentos quânticos de fotoluminescência elevados,
chegando a 85%. Com base na presença de duas bandas de absorção no
espectro de UV-visível, bem como de dados de espectrofotometria de absorção
atômica (AAS), pode-se inferir que os nanocristais são compostos pelos metais
de Cd e Mg, propondo-se a hipótese de uma arquitetura caroço-casca com
interface difusa. Os dados obtidos através de AAS mostraram também que,
como os precursores tem reatividades distintas, a composição dos materiais
formados tende a diferir da proporção Cd2+:Mg2+ utilizada na reação. As
análises morfológicas realizadas por microscopia eletrônica de transmissão
(TEM) permitiram verificar o contorno esférico e uniforme das nanoesferas e
estimar o tamanho dos nanocristais, sendo abaixo de 4 nm. Estudos de
formação de ligas do tipo Mg1-xCdxS e Cd1-xMgxS, por troca iônica a partir dos
componentes binários MgS e CdS permitiram compreender melhor os dados
espectroscópicos dos nanocristais formados introduzindo ambos precursores
simultaneamente. Confirmou-se que a introdução do segundo cátion (Cd2+ ou
Mg2+) em cada estrutura binária (MgS ou CdS) de fato causa a formação de
duas bandas de absorção e somente uma de emissão. A implementação de
derivados de grafeno na síntese do MgCdS foi realizada a fim de aprimorar as
propriedades gerais do material, bem como de propiciar um suporte físico aos
nanocristais de MgCdS, favorecendo aplicações. A presença do grafeno na
síntese do nanocristal proporcionou deslocamento da banda de emissão para
maiores comprimentos de onda com redução da intensidade luminescente,
evidenciando interações entre os materiais. As morfologias dos compósitos
apresentam folhas de grafeno decoradas com nanocristais esféricos. / São Cristóvão, SE
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:ri.ufs.br:riufs/7073 |
| Date | 31 August 2017 |
| Creators | Souza Junior, Helio Oliveira |
| Contributors | Gimenez, Iara de Fatima |
| Publisher | Pós-Graduação em Química, Universidade Federal de Sergipe |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFS, instname:Universidade Federal de Sergipe, instacron:UFS |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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