Les poly (3-hydroxyalcanoates) (PHAs) sont des polyesters aliphatiques produits et accumulés par des bactéries en tant que réserve de carbone et d'énergie. Ils sont constitués d'unités β-hydroxyesters et possèdent des chaînes latérales de longueur variable, pouvant être fonctionnalisées. Ils possèdent des propriétés de biodégradabilité et de biocompatibilité; ceci leur confère de vastes possibilités d'utilisation dans le domaine biomédical, notamment pour la mise au point de systèmes de libération contrôlée de principes actifs. Dans cette optique, nous nous sommes intéressés à la synthèse de copolymères amphiphiles de différentes architectures à base de PHAs, ainsi qu'à l'étude de leurs propriétés d'auto-association en milieu aqueux. Une méthode simple et efficace permettant le greffage d'oligomères de poly (éthylène glycol) (PEG) a tout d'abord été mise au point grâce à l'utilisation de la chimie " click ". Une série de copolymères diblocs bien définis PHA-b-PEG a ainsi pu être synthétisée par cycloaddition de Huisgen catalysée par le cuivre (CuAAC). Les copolymères diblocs à base de PHAs à moyennes chaînes latérales (PHA-mcl) ont montré leur capacité à s'auto-associer en milieu aqueux et à former des micelles monodisperses présentant une concentration micellaire critique très faible. Par la suite des copolymères de type greffés PHOU-g-PEG ont été synthétisés par addition thiol-ène. Les analyses par cryo microscopie électronique à transmission (cryo-TEM) ont montré que dans ce cas les copolymères s'auto-associaient en structures vésiculaires, ou polymersomes. Enfin, la synthèse de copolymères amphiphiles greffés porteurs de chaînes perfluorées PHOU-g-(F;PEG) a permis l'obtention de structures auto-associées plus complexes. Le cryo-TEM a en effet révélé la formation de micelles multicompartimentées, c'est à dire possédant un coeur présentant une séparation de phase entre les domaines hydrophobes et les domaines fluorés. Des tests biologiques préliminaires ont montré la cytocompatibilité de ces micelles
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00804248 |
| Date | 12 December 2012 |
| Creators | Babinot, Julien |
| Publisher | Université Paris-Est |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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