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Previous issue date: 2008-04-10 / Universidade Federal de Sao Carlos / In this work copper, nickel and copper/nickel supported in zinc oxide catalysts
were prepared, characterized and tested in the steam reforming of ethanol to produce
hydrogen.
The support and the supported catalysts were prepared by precipitation and
impregnation methods, respectively, using aqueous solution of copper and nickel
nitrates. The supported catalysts were prepared by varying the nickel and copper
loading to obtain 15% weight of metals in the final solid.
After prepared and calcined, the solids were characterized by Inductively
Coupled Plasma Atomic Emission Spectroscopy (ICP-AES), X-Ray Diffraction
(XRD), Nitrogen Adsorption by B.E.T. method, and Temperature Programmed of
Reduction with H2 (TPR-H2). The results indicated that the preparation method and the
treatment conditions were appropriated to achieve the designed catalytic samples.
The catalytic tests were carried out in a range of temperature of 300 to 650oC
and water:ethanol molar feed ratio of 3:1 and 6:1. It was verified that the ethanol
conversions were higher then 80% in all range of temperature for all catalysts, including
the support, independently of water:ethanol molar feed ratio.
Other parallel reactions were observed, rather than steam reforming of ethanol,
at different conditions of operation, like dehydrogenation of ethanol to acetaldehyde and
hydrogen, decarbonylation of acetaldehyde to CH4 and CO, decomposition of ethanol to
CH4, CO and H2, water-gas shift and methane reforming at high temperatures.
It was also observed that the best combination between metal loading and
process parameters to produce hydrogen from steam reforming of ethanol was in the
temperature range of 450 to 550oC, 6:1 molar water:etanol feed ratio and bimetallic
catalysts with the composition Cu7,5Ni7,5ZnO. / Neste trabalho foram preparados e caracterizados catalisadores de cobre, níquel
e cobre/níquel suportados em óxido de zinco, com o objetivo de avaliá-los no processo
de reforma a vapor do etanol para produção de hidrogênio.
O suporte e os catalisadores suportados foram preparados, respectivamente, por
precipitação descontínua e impregnação, a partir de seus respectivos nitratos. Os
catalisadores suportados foram preparados para que houvesse variação nos teores de
cobre e de níquel mantendo, contudo, a carga total de metais em 15% em massa. Após
preparados e calcinados, os sólidos foram caracterizados pelas técnicas de Análise
Química por Espectrometria de Emissão Óptica com Plasma Induzido (ICP-OES),
Difração de Raios X (DRX), Adsorção de Nitrogênio (método B.E.T.) e Redução a
Temperatura Programada com H2 (TPR-H2). Os resultados indicaram que o método de
preparação e as condições de tratamento das amostras foram adequados para obtenção
dos compostos desejados.
Os testes catalíticos foram realizados variando-se a temperatura de 300 a 650ºC
e a razão molar água:etanol na alimentação em 3:1 e 6:1. Foi verificado que as
conversões do etanol a produtos foram superiores a 80% em todo intervalo de
temperaturas, independente da razão molar água:etanol, sobre todos os catalisadores,
inclusive sobre o suporte. Sob as diferentes condições operacionais, as seletividades a
produtos mostraram que a cada intervalo de temperaturas podem ocorrer diferentes
reações em paralelo com a reforma a vapor do etanol. Os catalisadores aqui citados
favoreceram, além da reforma a vapor do etanol, as reações de desidrogenação do etanol
a acetaldeído e a hidrogênio, decarbonização do acetaldeído a CH4 e a CO,
decomposição do etanol a CH4, CO e a H2, reação deslocamento gás-água e reforma do
metano a altas temperaturas. Observou-se, também, que o melhor arranjo entre o teor
metálico e as variáveis de processo (temperatura e razão de reagentes na alimentação),
para produzir hidrogênio via reforma do etanol, é a que combina temperaturas entre 450
e 550ºC, razões molares água:etanol 6:1 e composição do catalisador bimetálico igual a
Cu7,5Ni7,5ZnO.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/3999 |
| Date | 10 April 2008 |
| Creators | Barbosa, Elysabeth Fontoura |
| Contributors | Assaf, José Mansur |
| Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Programa de Pós-graduação em Engenharia Química, UFSCar, BR |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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