Tableau d'honneur de la Faculté des études supérieures et postdorales, 2014-2015 / Au cours des dernières décennies, la photocatalyse par les semiconducteurs a été intensivement étudiée pour une grande variété d'applications, y compris la production d'hydrogène à partir de la dissociation de l'eau et la décomposition des polluants dans l'air et l'eau. Actuellement, TiO2 est le matériau photocatalytique le plus largement étudié en raison de son faible coût et ses propriétés physiques et chimiques exceptionnelles. Cependant, la rapide recombinaison électron-trou et son absorption dans la région de l’ultra-violet le rendent inefficace sous la lumière du soleil. Cette thèse vise à développer des photocatalyseurs efficaces à base de TiO2 en appliquant différentes stratégies telles que le contrôle de la morphologie des nanoparticules de TiO2, le couplage du TiO2 avec des métaux et d’autres semi-conducteurs, et l'optimisation de la porosité des photocatalyseurs. Nous avons mis au point une méthode de synthèse solvo-thermique pour produire des nanocristaux de TiO2 hautement cristallins de différentes formes, tel que rhombique, sphérique, et sous forme de tige. Les nanocristaux TiO2 obtenus ont ensuite été décorés par des clusters d'Ag de taille contrôlée pour former des hybrides Ag-TiO2 ayant une performance photocatalytique supérieure à celle du photocatalyseur conventionnel Ag-TiO2-P25. Nous avons également développé une technique non-hydrolytique pour la synthèse de nanodisques uniformes de TiO2 de diamètre contrôlé entre de 12 nm et 35 nm. Ces nanodisques ont ensuite été utilisés comme blocs de construction pour la synthèse des photocatalyseurs multi-composants solubles dans l'eau à base de CdS-Titanate-Ni; ces derniers sont très actifs pour la production d'hydrogène grâce à leur absorption efficace de lumière visible et leur séparation efficace d’électrons et trous. Finalement, nous avons construit un assemblage tridimensionnel ordonné de nanosphères creuses de coquille mince de Au/TiO2, en utilisant les blocs de construction de nanodiques de titanate. Ces photocatalyseurs présentent non seulement une surface spécifique très élevée, mais aussi un comportement photonique et une diffusion multiple de la lumière, ce qui améliore significativement l'absorption de la lumière visible. Ces nanosphères creuses de structure ordonnée tridimensionnelle présentent une activité photocatalytique induite par la lumière visible, étant plusieurs fois plus élevée que celle des nanopoudres conventionnelles d’Au/TiO2. / Semiconductor photocatalysis has been intensively studied over the past decades for a wide variety of applications including hydrogen production from water splitting and decomposition of pollutants in air and water. Currently, TiO2 is the most widely investigated photocatalytic material because of its low cost and outstanding physical and chemical properties. However, its fast electron-hole recombination and light absorption only in ultra-violet region make it inefficient working under sunlight. The goal of the research presented in this thesis is to design efficient TiO2 based photocatalysts by applying various strategies encompassing controlling the morphology of TiO2 particles, coupling TiO2 with metals, and other semiconductors and optimizing porosity of the photocatalysts. We have developed a solvothermal synthetic method for producing highly crystalline TiO2 nanocrystals with various shapes, such as rhombic, spherical, and bar. The obtained TiO2 nanocrystals were then decorated with size-controlled Ag clusters to form Ag-TiO2 hybrids which exhibit superior photocatalytic performance in comparison to conventional Ag-TiO2-P25 photocatalyst. We have also developed a nonhydrolytic technique for the synthesis of uniform titanate nanodisks with controlled diameter in the range of 12 nm to 35 nm. These nanodisks were then used as building blocks for the design of water-soluble CdS–Titanate–Ni multicomponent photocatalysts which are highly active for hydrogen generation due to their effective visible light absorption and efficient charge separation. Finally, we have constructed a three-dimensional ordered assembly of thin-shell Au/TiO2 hollow nanospheres from titanate nanodisk building blocks. The designed photocatalysts exhibit not only a very high specific surface area but also photonic behavior and multiple light scattering, which significantly enhances visible light absorption. As a result, Au/TiO2 hollow nanospheres with three-dimensional ordered structure exhibit a visible-light-driven photocatalytic activity that is several times higher than conventional Au/TiO2 nanopowders.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LAVAL/oai:corpus.ulaval.ca:20.500.11794/25314 |
| Date | 20 April 2018 |
| Creators | Dinh, Cao Thang |
| Contributors | Trong-On, Do, Kleitz, Freddy |
| Source Sets | Université Laval |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | thèse de doctorat, COAR1_1::Texte::Thèse::Thèse de doctorat |
| Format | 1 ressource en ligne (xxix, 239 pages), application/pdf |
| Rights | http://purl.org/coar/access_right/c_abf2 |
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