Le carbure de silicium (SiC) est un matériau qui est considéré comme un semi-conducteur à large bande interdite ou une céramique suivant ses applications en microélectronique ou comme matériau nucléaire. Dans ces deux domaines d'application les défauts générés par l'implantation/irradiation d'ions (dopage, matériau de structure) doivent être contrôlés. Ce travail est une étude des défauts générés par l'implantation de gaz rares suivant les conditions d'implantation (fluence et température). La déformation élastique a plus particulièrement été étudiée dans le cas d'implantation de xénon à des températures pour lesquelles la recombinaison dynamique empêche la transition amorphe. Un modèle phénoménologique basé sur le recouvrement des cascades a été proposé pour comprendre l'évolution de la déformation maximale avec la dose. Des observations complémentaires en particulier par microscopie électronique à transition nous ont permis de préciser la nature des défauts créés et d'étudier leur évolution sous recuit. La formation de cavités a été observée pour des conditions sévères d'implantation/recuit ; ces cavités sont de nature différente (vide ou pleine) suivant la répartition du xénon. Cette étude est également reliée aux propriétés de gonflement sous irradiation, gonflement qui doit être anticipé dans les domaines d'application du SiC. / Silicon carbide is a material that can be considered as a wide band gap semiconductor or as a ceramic according to its applications in microelectronics and in nuclear energy system (fission and fusion). In both fields of application defects or damage induced by ion implantation/ irradiation (doping, material structure) should be controlled. This work is a study of defects induced by noble gas implantation according to the implantation conditions (fluence and temperature). The elastic strain buildup, particularly in the case of xenon implantation, has been studied at elevated temperatures for which the dynamic recombination prevents the amorphization transition. A phenomenological model based on cascade recovery has been proposed to understand the strain evolution with increasing dose and for different noble gases. In addition, with the help of transmission electron microscopy the evolution of defects under subsequent annealing was studied. The formation of nanocavities was observed under severe implantation/annealing conditions. These cavities are of different nature (full of gas or empty) according to the xenon and damage distribution. This study is also linked to swelling properties under irradiation that should be projected in the SiC application fields.

Le développement de techniques de suivi in situ de réactions de polymérisation en émulsion est un véritable enjeu, motivé par le désir d’établir des relations entre structure, propriétés physico-chimiques et propriétés d’usage du latex final. Par ailleurs, ces techniques fournissent des informations sur les phénomènes chimiques et physico-chimiques mis en jeu qui contribuent à une meilleure compréhension. Des études récentes montrent que la spectroscopie Raman peut être une technique adaptée à cette problématique, de par sa simplicité de mise en œuvre (transportabilité, adaptabilité de l’appareillage, etc.), la performance de la mesure (temps d’acquisition de l’ordre de la seconde) et la richesse des informations fournies (de l’échelle moléculaire à celle du matériau). L’objectif de notre travail a été de déterminer le potentiel de la spectroscopie Raman quant au contrôle de la polymérisation en macroémulsion du styrène tant au niveau du bon déroulement de la réaction (conversion…) qu’au niveau des propriétés du latex formé (stabilité…). Pour réaliser ce travail expérimental, un pilote de polymérisation a été installé pour la première fois au sein du laboratoire des Matériaux Optiques, Photonique et Systèmes (LMOPS). La particularité de notre système est qu’il a été conçu pour conserver le maximum de liberté pour la réalisation de l’étude spectroscopique (montages optiques). La première partie de notre projet a donc été de déterminer un protocole adapté à ce pilote, tant au niveau de la réalisation de la synthèse de latex de polystyrène stabilisé qu’au niveau de l’acquisition de données spectroscopiques. Par la suite, nous avons démontré que la spectroscopie Raman était une technique adaptée au suivi in situ de la cinétique de polymérisation du styrène en macroémulsion. Le suivi du taux de conversion du styrène en polystyrène a été réalisé selon deux méthodes qui reposent sur des principes différents : la première basée sur la variation de l’aire de bandes spécifiques est une approche classique de la quantification de cette grandeur alors que la deuxième, basée sur la modification de la position d’une bande commune au monomère et à son polymère est une méthode innovante. A partir de ces données expérimentales et grâce à une méthode de filtrage adaptée, la quantification de la vitesse de polymérisation a été proposée pour la première fois. Ces données expérimentales ont été comparées à la théorie mécanistique et cinétique de référence de ce procédé, ainsi qu’à de précédents résultats expérimentaux, obtenus par d’autres techniques. Alors que les résultats expérimentaux s’accordent, ils montrent tous une déviation par rapport à la théorie. Enfin, par l’étude approfondie de la variation de l’aire d’une bande de référence, commune au monomère et au polymère, nous avons démontré que la spectroscopie Raman était sensible au phénomène de diffusion élastique, diffusion du faisceau laser par les éléments dispersés dans le milieu réactionnel. Cela se traduit par une modification de l’intensité du signal collecté et permet donc de détecter une transition caractéristique du procédé de polymérisation étudié : la disparition des gouttelettes réservoir de monomère, qui apparaît vers 40% de conversion dans le cas du styrène / The development of in situ monitoring techniques of emulsion polymerization reactions is a real current challenge. First, it may help establish relations between the structure, the physicochemical properties and the performance properties of final latexes. Moreover, it brings a better understanding of chemical and physicochemical phenomenon that happened. Easy installation, performance of measures and abundance of information gathered (from molecular to material scales) make the Raman spectroscopy an adequate technique for this kind of issue, as shown in recent studies. The main goal of that work was to demonstrate the capacity of the Raman spectroscopy to control the polymerization of styrene via macroemulsion process, in terms of smooth reaction process (conversion, …) and final properties of the latex (stability, …). This work was carried in the laboratoire des Matériaux Optiques, Photonique et Systèmes (LMOPS) where a polymerization pilot was implemented for the first time. The latest has been designed in order to ensure a maximum freedom for spectroscopic measurements (optical setup). Because of this special design, the first part of this work was to adapt experimental conditions, in terms of polymer latex synthesis and spectroscopic data acquisition. Thereafter, we proved that Raman spectroscopy could be a suitable technique for real time in situ conversion monitoring in the case of the polymerization of styrene via macroemulsion process. The monomer conversion monitoring has been realized in two different methods: the first one is well-known and is based on monitoring changes in the normalized Raman signal of specific band and the second one is an innovative method that is based on the Ramanshift of a common band of styrene and polystyrene. On the basis of these experimental data and using a suitable smoothing method, the polymerization rate was quantified for the first time. The results were compared to the theory of this polymerization process and previous experimental results from other experimental techniques. Whereas experimental results show similarities, they all show a deviation from the theory. Finally, an in-depth study of the impact of the heterogeneity of the reaction media on the Raman signal has been made. We have demonstrated that this latest was sensitive to elastic scattering of light by dispersed particles. The influence of elastic scattering on the intensity of the collected Raman signal makes the Raman spectroscopy a suitable method to detect a specific transition of the polymerization process: the disappearance of monomer droplets around 40 % of conversion in case of styrene

Dans le cadre de certaines applications militaires ou méthodologiques, on peut chercher à rendre un objet « invisible » vis-à-vis des ondes acoustiques. Différentes méthodes passives ont été proposées ces dernières années pour éviter ou atténuer la diffraction d'ondes acoustiques sur des obstacles rigides. Ces techniques reposent sur des phénomènes purement acoustiques, avec par exemple la présence de multiples résonateurs ou d'objets diffractants. L'étude présentée ici s'intéresse pour sa part aux effets que l'on pourrait obtenir au moyen d'un revêtement multicouche élastique fixé à un cylindre que l'on souhaite rendre indétectable. Le comportement vibro-acoustique d'un tel revêtement est d'abord modélisé. Par optimisation, on détermine les caractéristiques mécaniques et dimensionnelles des couches permettant une atténuation omnidirectionnelle de la diffraction. Des configurations réalistes de revêtements composés d'une couche orthotrope et d'une couche isotrope sont dégagées dans le cas d'un milieu extérieur constitué d'air. On montre que de tels dispositifs permettent d'atténuer la diffraction à une fréquence donnée ou sur une bande de fréquence. Le problème de la caractérisation expérimentale de ces revêtements est également abordé. Dans un second temps, le cas d'un milieu extérieur constitué d'eau est étudié. On met alors en évidence une réduction de la diffraction avec des revêtements composés de deux couches isotropes. L'influence des différents paramètres de la couche intérieure est analysée. Enfin, des exemples montrent que la bande de fréquence sur laquelle a lieu l'atténuation de la diffraction peut être élargie en augmentant le nombre de couches. / Making an object invisible to acoustic waves could prove useful for military applications or measurements in confined space. Different passive methods have been proposed in recent years to avoid acoustic scattering from rigid obstacles.These techniques are exclusively based on acoustic phenomena, and use for instance multiple resonators or scatterers. This thesis deals with a different method and studies the effects in terms of scattering reduction of an elastic multi-layered coating fixed to the object to conceal. Vibrations of the coating subject to acoustic waves are first modelled to compute the scattered pressure in the external fluid. Mechanical and dimensional properties of the layers leading to omnidirectional scattering reduction are optimised. Considering an external fluid consisting of air, realistic configurations of coatings emerge, composed of a thick internal orthotopic layer and a thin external isotropic layer. These coatings are shown to enable scattering reduction at a precise frequency or on a larger frequency band. The problem of experimental characterisation is also addressed.The study then focuses on a cylinder immersed in water. Bi-layer isotropic coatings can be used in such configuration. A parametric study is led on the characteristics of the internal layer. Finally, significant scattering reduction is achieved for alarger frequency range by increasing the number of layers. Examples of four-layer isotropic coatings are presented to highlight this result.

Les articulations en caoutchouc naturel sont des éléments indispensables et nombreux dans une liaison au sol automobile afin d'assurer le filtrage des vibrations. Leur comportement non-linéaire, notamment visco-élastique et hystérétique engendrent cependant des phénomènes parfois indésirables ou imprévus qui peuvent impacter la dynamique du véhicule. Ce travail a permis de modéliser l'ensemble des comportements d'une articulation en caoutchouc grâce à un nouveau modèle, le modèle STVS ( Standard Triboelastic Visco Solid) inspiré des travaux sur le génie parasismique et notamment du modèle STS (Standard Triboelastic Solid) de V. Coveney. L'identification d'un tel modèle non-linéaire a été envisagée de différentes façons : empirique, d'après des données fréquentielles. Les bases d'une identification d'après des données temporelles sont également posées. L'introduction d'un modèle d'articulation identifié sur des mesures dans une simulation transitoire multi-corps de liaison au sol d'un véhicule permet de mettre en évidence des phénomènes qui jusqu'à présent n'étaient pas représentés par une simple élasticité, comme des effets de relaxation des articulations lors d'un échelon d'angle au volant, ou l'impact des différentes amplitudes de sollicitations. / Rubber bushings are necessary elements to filtrate undesirable vibrations in vehicle chassis. They are numerous and their non linear behaviour like viscoelasticity or hysteresis generate phenomenon which can influence the vehicle dynamics. This study describes a new model for rubber bushings, representative for all their temporal mechanical behaviours. This model Is called STVS ( Standard Triboelastic Visco Solid). The identification of such a non-linear temporal model has been studied through different viewpoints : empirical identification, identification based on frequency data and the grounds for a temporal dat based identification have been described. The introduction of such an identified rubber bushing model in a multi-body simulation of a vehicle chassis, unables us to point out phenomenon which could not be evidenced through a simple elasticity modelling : for instance, relaxation in bushings during a wheele angle sollicitation or the impact of different sollicitation amplitudes on the response of the bushing.

Le comportement à la rupture du bois résineux est étudié à l’échelle du cerne de croissance, dite échelle mésoscopique. Un modèle élastique cohérent est obtenu à l’aide de l’usage combiné de la corrélation d’image numérique et de la simulation par la méthode particulaire NairnFEAMPM. Le comportement mécanique établi du bois est alors celui d’un composite multicouche orthotrope et cylindrique agrémenté de renforts radiaux que sont les rayons ligneux. La mise en place d’un modèle mécanique adéquat, appuyé sur divers essais expérimentaux sert alors de fondation à l’étude des mécanismes de rupture de l’épicéa dans le plan transverse. A l’échelle mésoscopique, les mécanismes de rupture sont dépendants de variables locales telles que la position de la pointe de fissure dans le cerne ou bien l’orientation des directions principales du matériau par rapport à celle de la sollicitation. La mise en place d’un critère de rupture en énergie se base sur l’estimation et la mesure des taux de restitution d’énergie locaux et de leurs valeurs critiques locales. Pour cela, divers essais de tractions sont réalisés à l’aide d’un montage spécifique permettant l’observation in situ du processus de fissuration sous microscope et la mesure pas à pas des paramètres de rupture. La méthode particulaire NairnFEAMPM combinée à l’algorithme CRAMP permet ensuite l’étude numérique, la comparaison et la mise en place de critères de rupture locaux. Des mécanismes de rupture spécifiques tels que la bifurcation de fissure, l’arrêt local ou bien la création de fissures secondaires trouvent alors une explication à travers les critères de rupture mésoscopiques proposés. L’analyse succincte du séchage transverse du bois par quelques essais expérimentaux et modélisation numériques via la méthode du point matériel NairnFEAMPM indique des pistes d’études intéressantes relatives aux phénomènes de fissuration sous sollicitation hydrique. / This study is based on recent works developed by Simon on softwood multiscale characterisation in the transverse plane. Wood fracture behaviour is then investigated at the mesoscopic scale i.e. the growth rings scale. A satisfactory elastic model is obtained by combining digital image correlation (DIC) and numerical simulation given by the material point method NairnFEAMPM. Wood mechanical behaviour is thus assimilated to a multilayer composite material orthotropic and cylindrical. This adequate mechanical model of wood based on experimental results, observations is then applied to the investigation of softwood fracture mechanics in the transverse plane. At the mesoscopic scale, fracture mechanisms vary according to local parameters such as crack notch position into the annual ring or wood orientation in relation to the solicitation orientation. The research of fracture criteria involves measurements and estimations of local energy release rates and local critical energy release rates. Various tension tests are thus performed with the use of a specific setup. This last one helps to complete microscopic in-situ observations of fracture mechanisms and step by step fracture parameters measurements. The meshless method NairnFEAMPM combined with the CRAMP algorithm allows the numerical analysis and the implementation of local fracture criteria. The determined fracture criteria helps to predict fracture process into wood at the annual ring scale. This analysis helps to improve the knowledge of specific fracture phenomena at the mesoscopic scale such as crack bifurcation, crack arrest and secondary crack creation. Transverse wood drying analysis is then realized from experimental tests and NairnMPMFEA numerical simulation. This study gives some interesting and encouraging results as MPM tool allows crack phenomena representation under hydric solicitation.

Ce travail de thèse a pour objectif de caractériser le comportement anisotrope des mousses acoustiques. Ces matériaux, couramment employés pour lutter contre les nuisances sonores et vibratoireset sont modélisés à l'aide du modèle de Biot. Celui-ci est basé sur le formalisme de lamécanique des milieux continus à deux champs couplés, l'un associé au solide et l'autre au fluidesaturant. Nous nous intéresserons plus particulièrement dans ce travail aux paramètres du solideet aux matériaux présentant une anisotropie (c'est-à-dire des propriétés qui varient suivant lesdirections) du squelette solide. Ici, deux types d'anisotropie sont distingués, l'anisotropie naturelledu matériau et celle induite par une action extérieure, cette dernière ayant pour principale cause lacompression statique des échantillons. Par ailleurs, trois types de symétries naturelles sont considérés : isotropie, isotropie transverse avec et sans rotation de direction principale. Celles-ci sont leplus couramment rencontrées.L'analyse expérimentale du type de symétrie des mousses se fait au moyen d'un dispositif, appelé rigidimètre, qui permet de déterminer la raideur mécanique d'échantillons cubiques de moussesous hypothèse quasi-statique. Celui-ci est couplé à une mesure au vibromètre laser à balayage, permettantde mesurer le déplacement normal des faces des cubes. Des lignes de niveaux des champsde déplacements normaux surfaciques sont ainsi obtenues. Il est alors possible de classer les différentstypes d'anisotropie en analysant ces courbes de niveaux. Ainsi, avec ces a-priori, une méthodea été élaborée pour déterminer les coefficients de Poisson à l'aide de techniques de minimisationà partir des autres constantes élastiques préalablement déterminées. Ce problème est construit àpartir d'indicateurs expérimentaux et d'indicateurs provenant d'un modèle éléments finis.L'influence de la compression statique sur les modules élastiques est ensuite étudiée. Toutd'abord, la variation du module d'Young en fonction du taux de compression est caractérisée àpartir de mesures au rigidimètre. Ensuite, la variation du module de cisaillement en fonction de lacompression statique est caractérisée par une méthode d'ondes guidées (en collaboration avec laKULeuven). Il a été montré que les variations de modules élastiques pouvaient être importantespuisqu'elles peuvent atteindre 50 %. A partir de ces déterminations expérimentales, quatre zones decomportement de la mousse ont été mises en évidence. Ces quatre zones correspondent respectivementà des effets de compression, de flambement, de densification et de réarrangement des cellules.Un modèle éléments-finis microstructural, dans lequel la cellule élémentaire est modélisée par untétrakaidécaèdre de Kelvin, est enfin proposé. Celui-ci permet de modéliser les trois premièreszones, qui correspondent aux compressions statiques usuelles dans les applications acoustiques. / This thesis deals with the characterization of the anisotropic behavior of acoustic foams. Thesematerials, which are commonly used to reduce noise and vibration, are modeled by the Biot model.This model is based on the formalism of continuum mechanics of two coupled elds, one associated to the solid, and the other one associated to the saturating fluid. This work is more particularly focused on the solid parameters and on the materials having an anisotropy (i.e. properties which vary according to directions) of the solid skeleton. Here, two types of anisotropy are distinguished,the natural anisotropy of the material, and the induced anisotropy, which is due to an external action and principally caused by a static compression samples. Furthermore, three types of natural symmetries (which are the most commonly encountered) are considered : isotropy, transverseisotropy with and without rotation of principal direction.The experimental analysis of the type of the foam symmetry is performed with the device calledrigidimeter, which allows to determine the mechanical stiness of cubic samples of foam underquasi-static assumption. This device is coupled with a laser scanning vibrometer, which measures the normal displacement of the faces of cubes. Isovalues of the displacement fields of the normal surface are obtained. According to these results, it is possible to classify the different types of anisotropy by the analysis of the isovalues of the displacement fields. Thus, with these a-priori, a method was developed to determine the Poisson's ratios with minimization techniques from theother elastic constants already determined. This problem is constructed from experimental indicators and indicators taken from a finite element model.The influence of static compression on the elastic moduli is then studied. First, the variation of Young's modulus as a function of compression ratio is characterized from the rigidimeter measurement. Then, the variation of shear modulus as a function of static compression has been characterized by a method of guided waves (in collaboration with KULeuven). It was shown that variations of elastic moduli could be important because they can reach 50 %. From these experimental determinations, four areas of behavior of the foam have been identified. These four areas correspond, respectively, to effects of compression, buckling, densification and rearrangement of cells. A microstructural finite element model, in which the unit cell is modeled by a Kelvin tetrakaidecahedron,is finally proposed. This one models successfully the first three areas, which correspond to the common static compression in the acoustic applications.

L’anisotropie des propriétés mécaniques et acoustiques des matériaux poro-élastiques est un facteur déterminant dans le comportement de panneaux utilisés dans différents domaines de l’ingénierie. La compréhension des différents mécanismes physiques conditionnant la réponse en fréquence de ces structures est alors nécessaire. L’anisotropie intrinsèque des matériaux poreux visco-élastiques présente un potentiel particulier pour l’optimisation multi-fonctionnelle de parois multicouches. En effet, ces parois doivent souvent respecter des contraintes de raideur et isolation sonore et thermique de manière simultanée. Une méthode par superposition d’ondes planes dans des parois composées de matériaux poro-visco-élastiques est présentée afin d’analyser la sensibilité de la réponse acoustique de structures multicouches à l’alignement relative des couches poreuses anisotropes dans celles-ci. La méthode est validée et appliquée à l’étude d’un système composée d’une mousse de mélamine située entre deux parois métalliques. Cesystème permet d’illustrer des phénomènes intrinsèques aux couche poro-élastiques anisotropes, tel que le décalage en fréquence de la résonance fondamentale du système, et les couplages de compression-cisaillement dans le milieu poro-élastique. Ce phénomène de couplage est particulièrement intéressant puisqu’il n’est caractérisable que par la polarisation des ondes dans le milieu poro-élastique anisotrope. En fin, la méthode est appliquée afin d’optimiser un système multicouche pour des performances acoustiques. Les variables d’optimisation sont les orientations relatives des couches poro-élastiques anisotropes par rapport au système de coordonnées globales. Les solutions aux problèmes d’optimisation sont analysées en termes de comportement mécanique, ce qui permet d’établir une corrélation entre performances acoustiques et comportement dynamique. / The mechanical and acoustic anisotropy of media is a governing factor in the behaviour of multilayered systems including such media. The understanding of the mechanisms conditioning the dynamic behaviour of multilayered systems is of paramount importance. In particular, the intrinsicanisotropy of poroelastic media presents a potential for the optimal design of systems for multifunctional performances. Indeed, these multilayered systems are bound by stiffness, thermal and acoustic performance constraints in simultaneously. A plane wave method is presented to study theinfluence of material orientation in the dynamic behaviour of multilayered systems composed of anisotropic poroelastic media. The method is applied to a system composed of an anisotropic open-celled melamine foam core in between two metal sheets. This particular multilayered configuration allows to shed light on phenomena intrinsic to layers composed of anisotropic poroelastic materials, such as the frequency shift of the fundamental resonance of the panel, or the compression-shear coupling effects taking place in the poroelastic core layers. The latter phenomena is of particular importance, as it is evidenced on the unconventional polarisation of waves in anisotropic poroelastic media. Finally, the method is adapted to the optimisation of multi-layered systems for acoustic performance. the design variables are consequently the core material orientations with respect to the global coordinate system. The solutions to the optimisation problem are analysed in terms of dynamic behaviour, thus allowing to correlate acoustic performanceof the overall structure, and the response of each individual layer.

Les alliages de zirconium sont utilisés notamment dans les assemblages de combustible nucléaire pour leur transparence aux neutrons ainsi que pour leur tenue mécanique et leur résistance à la corrosion. La connaissance de leur microstructure et de son évolution est nécessaire pour maîtriser les différents traitements thermomécaniques de la gamme de transformation qui comporte plusieurs trempes depuis le domaine bêta. Cette microstructure présente, à l’issue d’une trempe, des lamelles dites de Widmanstätten. Ces dernières soit se disposent parallèlement entre elles (platelets parallèles), soit se croisent en vannerie. Ces morphologies jouent sur l’étape suivante de filage ; en effet, les platelets parallèles défavorisent la fragmentation des lamelles. Une méthode a été mise en place pour quantifier ces morphologies.Lors de la transformation bêta vers alpha, un grain peut générer 12 orientations alpha (variants). Les paramètres qui influencent leur sélection sont encore peu connus. Le modèle proposé minimise la déformation moyenne lors de la transformation. D’abord analytique, il a été ensuite implémenté numériquement afin d’aborder des effets tels que la relaxation d’Eshelby, l’anisotropie élastique, une contrainte extérieure ou le voisinage. En parallèle, la sélection expérimentale a été quantifiée au moyen original de l’EBSD et des fractions des variants locales dans un ex-grain bêta. La confrontation des résultats expérimentaux avec le modèle a permis de le valider en partie et de déterminer la contrainte de trempe à la surface des éprouvettes ainsi que son effet sur la sélection de variants. / Zirconium alloys are frequently used in nuclear fuel assemblies. They are chosen for their low neutron absorption, their mechanical properties and their corrosion resistance. A better understanding of the microstructure evolution of these alloys should allow a better control of their process of fabrication. During processing, several quenches, from the beta to the alpha domain take place. The resulting microstructures are lamellar and are called Widmanstätten microstructures. These lamellae are either disposed in parallel or in crisscross and are named “parallel platelets” and “basketweaves”, respectively. These various morphologies have a significant impact on the extrusion; basketweaves facilitate grain fragmentation unlike parallel platelets. In this thesis project, a methodology was developed in order to quantify these morphologies.During the phase transformation, one beta grain can generate 12 different orientations of new alpha grains. The parameters which can influence variants selection are not yet well-known. The model proposed in the present study is based on the minimization of the mean elastic energy of the system during the phase transformation. First results were obtained analytically. Then, additional effects such as the Eshelby relaxation, the elastic anisotropy and the external strain were implemented numerically. In parallel, each alpha variant was quantified within a former beta grain by EBSD analysis. The comparison between the model and the experiments helped to partially validate the model as well as determine the quench strain on the surface of the sample. It was then possible to study the effect of quench strain on the variant selection.

Le contrôle optique des propriétés physiques d’un matériau suscite l’intérêt des scientifiques pour des enjeux aussi bien fondamentaux qu’appliqués. L’axe de recherche original que nous avons développé dans le cadre de ce travail de thèse visait à la réalisation et l’étude d’hétérostructures moléculaires photo-magnétiques dans des gammes de température susceptibles d’applications. L’approche proposée consistait à élaborer des hétérostructures de type multiferroïque constituées de deux phases, l’une piézomagnétique et l’autre photo-strictive. L’idée était d’optimiser le couplage, d’origine élastique, entre ces propriétés pour permettre l’observation d’effets photo-magnétiques à des températures plus élevées que celles rapportées pour les matériaux monophasés. La couche photo-strictive peut se déformer sous irradiation lumineuse, générant des contraintes biaxiales dans la couche magnétique. Si celle-ci présente une forte réponse piézomagnétique, son aimantation peut être fortement modifiée, notamment au voisinage du point de Curie, allant jusqu’à un éventuel décalage de la température critique sous contrainte. Les composés moléculaires analogues du Bleu de Prusse, de formule générique AxM[M’(CN)6]y . zH2O (où A est un alcalin et M,M’ des métaux de transition), semblaient particulièrement adaptés à l’élaboration de telles hétérostructures. Nous avons utilisé le composé Rb0,5Co[Fe(CN)6]0,8 . zH2O pour la phase photo-strictive, au coeur, et Rb0,2Ni[Cr(CN)6]0,7 . z’H2O ou K0,2Ni[Cr(CN)6]0,7 . z’H2O pour la phase magnétique, en coquille. Ces deux phases présentent un désaccord paramétrique de 5,3%.L’objectif principal de ce travail de thèse était de comprendre et de contrôler le couplage élastique entre le cœur et la coquille. Nous avons ainsi dans un premier temps mis en évidence l’existence de ce couplage, la présence de la coquille modifiant les propriétés de photo-commutation du cœur et la déformation du réseau cristallin du cœur étant partiellement transmise à la coquille, induisant des modifications structurales et magnétiques de la coquille. Nous nous sommes dans un second temps intéressés à différents paramètres pouvant influence le couplage. D’abord en étudiant des paramètres géométriques, en faisant varier la taille des particules de cœur, l’épaisseur de la coquille et la microstructure de la coquille. Nous avons à cette occasion mis en évidence les facteurs régissant la croissance des particules de cœur et de la coquille. Ces études ont révélé que le rapport volumique entre le cœur et la coquille contrôlait la qualité du couplage, et que des modifications de la microstructure avait une influence à la fois sur les propriétés de photo-commutation du cœur, mais aussi sur la réponse de la coquille. Enfin, nous avons étudié des coquilles de nature chimique différente pour changer le désaccord paramétrique entre le cœur et la coquille. Il en ressort qu’en diminuant le désaccord, on améliore le couplage, mais cela se traduit notamment par une rétroaction de la coquille plus forte. Si cette rétroaction devient trop importante, le réseau du cœur ne peut plus se déformer. Il s’agit donc de trouver un compromis entre force du couplage et force de la rétroaction de la coquille. Finalement, nous avons mis en évidence le fait que l’on ne peut pas simplement associer l’effet de la coquille à un effet de pression hydrostatique, mais que le couplage des réseaux cristallins joue un rôle important dans la synergie entre les deux phases. / The optical control of the physical properties of a material has drawn considerable attention during the past few years for a fundamental point of view and for applications. The originality of the project developed during this thesis was based on the synthesis and the study of photo-magnetic heterostructures in a temperature range convenient for applications. The approach consisted of developing multiferroic-like heterostructures that associate a piezomagnetic phase and a photo-strictive phase. The idea was to exploit the coupling of elastic origin between these properties, to allow the observation of photo-magnetic effects at temperatures higher than those reported for single-phase materials. The photo-strictive phase can deform under light irradiation, generating biaxial strain in the magnetic phase. If the piezomagnetic response of the latter is high enough, its magnetization could be modulated, especially at the vicinity of the Curie temperature, with a possible shift of the critical temperature under stress. In this project, we focused on molecular solids based on polycyanometallates, namely Prussian blue analogues, whose generic formula is AxM[M’(CN)6]y . zH2O (where A is an alkali metal and M,M transition metals). We used the compound Rb0,5Co[Fe(CN)6]0,8 . zH2O for the photo-strictive phase and Rb0,2Ni[Cr(CN)6]0,7 . z’H2O or K0,2Ni[Cr(CN)6]0,7 . z’H2O for the magnetic phase. These two phases have a lattice mismatch of 5.3%The main objective of this work was to understand and to control the elastic coupling between the core and the shell. We first highlighted the existence of this coupling, the presence of the shell changing the photo-switching properties of the core, and the deformation of the crystalline lattice of the core inducing structural and magnetic modifications in the shell. Then, we focused on the study of different parameters which can have an impact on the behavior of the heterostructures under light irradiation. We showed that the volumic ratio between the core and the shell is a key factor to control the efficiency of the coupling. The microstructure of the shell can also play an important role, but is not as well understood. In the end, we studied other Prussian blue analogs shells in order to change the lattice mismatch between the core and the shell. We could evidence that by reducing the lattice mismatch we tend to increase the coupling, but if this coupling is to strong, the retroaction of the shell hinders completely the dilatation of the core lattice. The idea is also to find a compromise between the strength of the coupling and the strength of the shell retroaction. In the end, we proved that we cannot associate the effect of the shell to an hydrostatic pressure, but that the coupling of the crystalline lattices play an important role in the synergy between the two phases.

Ce manuscrit présente une étude des composés multiferroïques RMnO$_3$ hexagonaux (R=Ho, Y, Yb, In, Sc). L'accent est mis sur les corrélations spin/spin statiques et dynamiques et sur le couplage entre degrés de liberté de spin et de réseau. Cette étude s'appuie sur de nombreux résultats de diffusion de neutrons aussi bien sur poudres que sur monocristaux. La diffraction permet de déterminer précisément les positions atomiques et la structure magnétique. Nous avons pu développer un modèle rendant compte de la très grande variété de comportements observés dans ces systèmes en nous basant sur la frustration des interactions d'échange interplans. La frustration des interactions magnétiques n'est pas simplement due au réseau triangulaire de Mn mais aussi aux interactions entre Mn de plans adjacents. Cette frustration est directement controlée par la position du Mn par rapport à une valeur seuil $x=1/3$ dans la maille élémentaire. Les mesures de diffusion inélastiques ont permis de valider ce modèle en vérifiant certaines prédictions à partir de mesures de dispersion d'onde de spins et d'un calcul numérique solide (signe de la constante d'échange interplan, transitions de réorientation). Elles ont également confirmé le rôle primordial des interactions RMn sur la dynamique de spin des Mn. Enfin des mesures complexes de diffusion inélastique de neutrons polarisés ont mis en évidence une hybridation entre excitations de réseau et de spin. Un modèle basé sur l'interaction de Dzyaloshiinski-Moriya est proposé pour rendre compte des observations expérimentales. Ce mode hybride est a rapprocher de l'électromagnon observé dans de nombreux systèmes, et semble être une composante inhérente à l'existence de la multiferroïcité.