Les Quasicristaux sont des solides ordonnés présentant une cohérence orientationnelle à longue distance sans périodicité de translation. Leurs propriétés électroniques sont spectaculaires. Par exemple, la phase AlPdRe présente une résistivité de semi-conducteur (> 10 Ohm.cm à 4 K), bien que sa densité d'états au niveau de Fermi soit environ 1/10 de celle de l'aluminium pur. Une étude numérique de plusieurs alliages intermétalliques à base d'aluminium et d'approximants réalistes de Quasicristaux a permis de dégager deux caractéristiques essentielles de leur structure électronique : un creusement important de la densité d'états au niveau de Fermi par rapport aux électrons libres, ce qui est attendu pour les alliages de Hume-Rothery, et une structure très piquée dans la densité d'états. Cette dernière propriété, spécifique des Quasicristaux, a été corrélée avec les propriétés de transport électroniques. Le rôle des métaux de transition a été étudié par une généralisation du modèle de l'état lié virtuel en tenant compte de la spécificité de ces alliages. Nous présentons, entre autre, une explication de la valence négative apparente des métaux de transition qui est évoquée depuis longtemps dans les intermétalliques. En outre, cette étude montre que les métaux de transition jouent un rôle important dans le creusement de la densité d'états au niveau de Fermi. Dans le cadre de la théorie de la diffusion, nous analysons le rôle de l'ordre atomique local sur la localisation des électrons. Cette étude, qui considère un agrégat atomique dans une matrice métallique, montre l'existence " d'états liés virtuels d'agrégats " qui peuvent expliquer la structure piquée de la densité d'états et sont cohérents avec la notion d'états critiques généralement considérés pour décrire le spectre électronique des pavages quasipériodiques. Cependant, la stabilité des agrégats n'est pas due à cette localisation car leur énergie structurale est la somme d'interaction de paires. Cela renforce l'image des Quasicristaux comme alliages de Hume-Rothery.

Cette thèse présente des développements de méthodes applicables au traitement théorique de réseaux de spins périodiques. Une méthode (Self-Consistent Perturbation), est inspirée par une expansion perturbative de la fonction d'onde à partir d'une fonction de référence très localisée. Cette variante d'un formalisme Coupled Cluster conduit à des équations polynomiales couplées, aisément résolues. Les autres méthodes sont basées sur des changements d'échelle, dans l'esprit du Groupe de Renormalisation dans l'Espace Réel, le réseau étant vu comme des blocs en interaction. La théorie des Hamiltoniens effectifs, utilisant le spectre exact de dimères ou trimères de blocs, permet de définir des interactions effectives. On a considéré soit des blocs à nombre impair de sites, qu'on peut voir comme des quasi-spins, ce qui est susceptible de produire des réseaux isomorphes et permet, d'itérer le processus et de garder l'élégance et les concepts du formalisme du Groupe de Renormalisation, soit des blocs à nombre pair de sites, qui conduisent à une description excitonique renormalisée des états excités. Les méthodes ont été testées sur des réseaux simples, puis appliquées à la recherche de transitions de phase sur une série de réseaux bidimensionnels (carré anisotrope, 1/5-depleted, plaquette, Shastry-Sutherland) et à des rubans graphitiques. Les localisations des transitions de phase (et les valeurs des gaps) sont prédites de façon très cohérentes par les diverses méthodes utilisées et en bon accord avec les meilleurs évaluations disponibles. L'hypothèse de l'existence d'une phase intermédiaire dans le réseau Shastry-Sutherland est confortée par nos calculs.