Nous devions fournir des résultats théoriques aux expérimentateurs du LISA (Paris XII) pour les aider dans les identications spectroscopiques de polyynes de l'atmosphère de Titan. Puis nous nous sommes intéressés à des problèmes plus théoriques concernant la nature des liaisons chimiques (alternance simple/triple liaison). Nous avons ensuite étudié le produit de cyclisation de C4H2, ainsi que les réactions de formation à partir de molécules de l'atmosphère de Titan et des réactions d'isomérisation. Puis, nous avons essayé d'étendre notre étude au terme suivant, C6H2. Les méthodes classiques ne nous permettaient pas d'identier clairement l'état fondamental, donc nous avons utilisé des méthodes QMC. Nous avonségalement entrepris le développement d'une méthode permettant de décrire l'appariement électronique (EPLF), et d'une méthode de localisation basée sur les distributions de probabilités. Ces deux méthodes ont été testées puis appliquées à la forme cyclique de C6H2.

Les Quasicristaux sont des solides ordonnés présentant une cohérence orientationnelle à longue distance sans périodicité de translation. Leurs propriétés électroniques sont spectaculaires. Par exemple, la phase AlPdRe présente une résistivité de semi-conducteur (> 10 Ohm.cm à 4 K), bien que sa densité d'états au niveau de Fermi soit environ 1/10 de celle de l'aluminium pur. Une étude numérique de plusieurs alliages intermétalliques à base d'aluminium et d'approximants réalistes de Quasicristaux a permis de dégager deux caractéristiques essentielles de leur structure électronique : un creusement important de la densité d'états au niveau de Fermi par rapport aux électrons libres, ce qui est attendu pour les alliages de Hume-Rothery, et une structure très piquée dans la densité d'états. Cette dernière propriété, spécifique des Quasicristaux, a été corrélée avec les propriétés de transport électroniques. Le rôle des métaux de transition a été étudié par une généralisation du modèle de l'état lié virtuel en tenant compte de la spécificité de ces alliages. Nous présentons, entre autre, une explication de la valence négative apparente des métaux de transition qui est évoquée depuis longtemps dans les intermétalliques. En outre, cette étude montre que les métaux de transition jouent un rôle important dans le creusement de la densité d'états au niveau de Fermi. Dans le cadre de la théorie de la diffusion, nous analysons le rôle de l'ordre atomique local sur la localisation des électrons. Cette étude, qui considère un agrégat atomique dans une matrice métallique, montre l'existence " d'états liés virtuels d'agrégats " qui peuvent expliquer la structure piquée de la densité d'états et sont cohérents avec la notion d'états critiques généralement considérés pour décrire le spectre électronique des pavages quasipériodiques. Cependant, la stabilité des agrégats n'est pas due à cette localisation car leur énergie structurale est la somme d'interaction de paires. Cela renforce l'image des Quasicristaux comme alliages de Hume-Rothery.

Si en site octaédrique régulier la configuration de spin la plus fréquemment observée pour l'ion Co3+ (3d6) est S=0 (LS), un modèle simple faisant intervenir les énergies d'échangecorrélation et de champ cristallin permet de prévoir qu'un allongement de l'octaèdre favorise les états S=2 (HS) ou S=1 (IS). Une telle distorsion se rencontre dans la structure 1222 des cuprates de thallium. Après une mise au point délicate le composé Tl0.9Sr3LaCo2O8.6 a été préparé et caractérisé. Un équilibre de spin IS-HS ainsi que l'existence d'une valence mixte Co3+ / 2+ jouent un rôle important dans l'interprétation des propriétés électroniques. Le comportement de ce nouveau cobaltite est comparé à celui d'autres oxydes de cobalt 2D en particulier sur la base d'un calcul de structure électronique.