Neste trabalho investigamos o índice de refração não-linear n2, intensidade de saturação Is, tempo de vida &#9640 e diferença de polarizabilidade &#916&#945 em absorvedores saturáveis dopados com Cr+3 usando a técnica Z-scan transiente. Utilizamos um modelo teórico baseado no formalismo da integral de difração de Kirchhoff para estudar o comportamento estacionário e transiente, além de observar, através de simulações numéricas, a evolução temporal do sinal observado experimentalmente. O modelo teórico foi estendido ao comportamento transiente, em que utilizamos parâmetros experimentais para realizar as simulações. No trabalho experimental medimos o cristal de rubi e calculamos os valores de Is, n2, &#9640 e &#916&#945 para cinco linhas do laser de Ar+ através da técnica de Z-scan / In this work we have investigated nonlinear refractive index n2, saturation intensity Is, lifetime response &#9640, and polarizability difference &#916&#945 in saturable Cr+3 doped absorbers employing the time resolved Z-scan technique by nonlinear refraction transient. We have developed a theoretical model, based on the Kirchhoff diffraction integral formalism to study the transient and stationary behavior, and besides, we have observed, from numerical simulations, the time signal evolution of the experimentally observed signal. The theoretical model was extended to transient behavior, where we have used experimental parameters to numerical simulations employing the theoretical model. In the experimental work we have measured the ruby crystal and we calculated the values Is, n2, &#9640 and &#916&#945 for the five lines from an Ar+ laser employing the Z-scan technique

Neste trabalho investigamos o índice de refração não-linear n2, intensidade de saturação Is, tempo de vida &#9640 e diferença de polarizabilidade &#916&#945 em absorvedores saturáveis dopados com Cr+3 usando a técnica Z-scan transiente. Utilizamos um modelo teórico baseado no formalismo da integral de difração de Kirchhoff para estudar o comportamento estacionário e transiente, além de observar, através de simulações numéricas, a evolução temporal do sinal observado experimentalmente. O modelo teórico foi estendido ao comportamento transiente, em que utilizamos parâmetros experimentais para realizar as simulações. No trabalho experimental medimos o cristal de rubi e calculamos os valores de Is, n2, &#9640 e &#916&#945 para cinco linhas do laser de Ar+ através da técnica de Z-scan / In this work we have investigated nonlinear refractive index n2, saturation intensity Is, lifetime response &#9640, and polarizability difference &#916&#945 in saturable Cr+3 doped absorbers employing the time resolved Z-scan technique by nonlinear refraction transient. We have developed a theoretical model, based on the Kirchhoff diffraction integral formalism to study the transient and stationary behavior, and besides, we have observed, from numerical simulations, the time signal evolution of the experimentally observed signal. The theoretical model was extended to transient behavior, where we have used experimental parameters to numerical simulations employing the theoretical model. In the experimental work we have measured the ruby crystal and we calculated the values Is, n2, &#9640 and &#916&#945 for the five lines from an Ar+ laser employing the Z-scan technique

Neste trabalho investigamos as duas contribuições mais importantes ao índice de refração não-linear, n2, em sólidos dopados: o efeito de Lente Térmica (LT) e o efeito de Lente de População (LP). Nós estudamos cristais fluoretos dopados com Cr+3 e vidros fluoretos dopados com Nd+3. As medidas de n2 foram feitas com a técnica de Z-scan resolvida no tempo, que é uma técnica simples mas muito sensível. Também realizamos medidas usando a técnica de Lente Térmica de modo descasado onde usou-se dois feixes de laser (um de excitação e outro de prova). Nós mostramos que pode-se separar temporalmente as contribuições a n2 devido a LT e LP, através da variação da freqüência do chopper / In this work we investigated the two more important contributions to the index of no-lineal refraction, n2, in ion doped solid: the effects of Thermal Lens (LT) and Population Lens (LP). We studied Cr+3 doped fluoride crystals and Nd+3 doped fluoride glasses. The n2 measurements were made with the time-resolved Z-scan technique that is a simple but very sensitive technique. We also performed time¬ resolved Mode-mismatched Thermal Lens measurements, where two laser beams were used (one excitation beam and another probe beam). We showed that it is possible to temporally separate the contributions of LT and LP for n2, through the variation of the chopper frequency

Submitted by Angela Maria de Oliveira (amolivei@uepg.br) on 2019-02-12T15:41:23Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 811 bytes, checksum: e39d27027a6cc9cb039ad269a5db8e34 (MD5) Cristiano Santos Lopes.pdf: 29539894 bytes, checksum: f1c58591825997b77f26dff47e244408 (MD5) / Made available in DSpace on 2019-02-12T15:41:23Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 811 bytes, checksum: e39d27027a6cc9cb039ad269a5db8e34 (MD5) Cristiano Santos Lopes.pdf: 29539894 bytes, checksum: f1c58591825997b77f26dff47e244408 (MD5) Previous issue date: 2018-10-24 / Os nanofluidos plasmônicos tem sido empregados em diversas aplicações nos mais variados campos, como por exemplo, fluidos de arrefecimento, coletores solares e agentes teranósticos. Dentro desta área, o entendimento da difusividade térmica é extremamente importante e as diversas técnicas que existem para a sua determinação podemoferecerresultados divergentes.O usodetécnicasfototérmicasapresentamuma grande sensibilidade para medir vários parâmetros dos nanofluidos. Neste trabalho, nanopartículasesféricasdepratacomtamanhomédiode32nmforamsintetizadaspelo métododeTurkevicherevestidascomosurfactantePolivinilpirrolidona(PVP).Medidas de índice de refração não linear e difusividade térmica de nanofluidos de prata foram realizadas por meio das técnicas de Z-Scan e Lente Térmica. Conseguimos obter uma relação entre o índice de refração com a frequência, e também da difusividade térmica com a concentração de nanopartículas. Estes resultados foram corroborados uma vez que a técnica utilizada neste trabalho foi replicada para a análise da difusidade térmica da água, cujo valor adquirido está de acordo com o valor já conhecido na literatura. / Plasmonic nanofluids have been used in several applications in many different fields, such as cooling fluids, solar collectors and theranostic agents. Related to this area, the understanding of thermal diusivity is extremely important and the various techniques that exist for its determination can offer divergent results. The use of photothermal techniques shows presents a great sensitivity to measure various parameters of nanoflu- ids. In this work, silver spherical nanoparticles with a average diameter of 32 nm were synthesized by the Turkevich method and coated with the surfactant Polyvinylpyrroli- done (PVP). Nonlinear refractive index and thermal diffusivity measurements of silver nanofluids were performed using the Z-Scan and Thermal Lens techniques.We obtained a relation that describe the dependence of the refractive index index of refraction with the frequency and also for of the thermal diffusivity with the nanoparticles concentration. These results were corroborated since the technique used in this work was replicated for the water thermal diffusion analysis, whose obtained value is in agreement with the expected literature value.

Neste trabalho investigamos as duas contribuições mais importantes ao índice de refração não-linear, n2, em sólidos dopados: o efeito de Lente Térmica (LT) e o efeito de Lente de População (LP). Nós estudamos cristais fluoretos dopados com Cr+3 e vidros fluoretos dopados com Nd+3. As medidas de n2 foram feitas com a técnica de Z-scan resolvida no tempo, que é uma técnica simples mas muito sensível. Também realizamos medidas usando a técnica de Lente Térmica de modo descasado onde usou-se dois feixes de laser (um de excitação e outro de prova). Nós mostramos que pode-se separar temporalmente as contribuições a n2 devido a LT e LP, através da variação da freqüência do chopper / In this work we investigated the two more important contributions to the index of no-lineal refraction, n2, in ion doped solid: the effects of Thermal Lens (LT) and Population Lens (LP). We studied Cr+3 doped fluoride crystals and Nd+3 doped fluoride glasses. The n2 measurements were made with the time-resolved Z-scan technique that is a simple but very sensitive technique. We also performed time¬ resolved Mode-mismatched Thermal Lens measurements, where two laser beams were used (one excitation beam and another probe beam). We showed that it is possible to temporally separate the contributions of LT and LP for n2, through the variation of the chopper frequency

As técnicas de lente térmica (LT) e \"Z-scan\" foram usadas para estudar as propriedades termo-óticas (difusividade térmica, condutividade térmica, taxa de variação do caminho ótico em função da temperatura e eficiência quântica de fluorescência) e não-lineares (partes real e imaginária do índice de refração não-linear, diferença de polarizabilidade e da seção de choque de absorção entre os estados excitado e fundamental, respectivamente) de sólidos dopados com Neodímio e Cromo. Uma nova extensão da técnica de LT foi proposta para determinar a eficiência quântica de fluorescência sem necessitar de amostra referência, como é feito na maioria dos métodos fototérmicos. Além disso, ambas técnicas foram usadas como espectroscopia, ou seja, a LT foi usada para estudar a forma de linha do calor gerado no material quando a excitação é feita próximo da banda de absorção do material, possibilitando assim a determinação da eficiência de transferência entre a matriz e o íon dopante, e a técnica \"Z-scan\" foi adaptada para medir a forma de linha do índice de refração não-linear próximo das linhas de emissão laser nos cristais dopados com Cromo. / The Thermal Lens (TL) and Z-scan technique were used to study the thermo-optical (thermal diffusivity, thermal conductivity, temperature coefficient of the optical path length change and fluorescence quantum efficiency) and nonlinear optical (parts real and imaginary of the refractive index, polarizability difference and absorption cross section between the excited and ground states, respectively) properties of Neodymium and Chromium doped solids. A new extension of the TL technique was proposed to determine the fluorescence quantum efficiency without measuring a reference sample, as done by any photothermal method Moreover, both techniques were used as an spectroscopy one, i. e., the TL was used to study the line shape of the heat created in material when the excitation is done near at the host absorption band, allowing the determination of the energy transfer efficiency between the host and the dopant ion, and the 2-scan technique was adapted to measure the line shape of the nonlinear refractive index near the laser lines in Chromium doped crystals.

As técnicas de lente térmica (LT) e \"Z-scan\" foram usadas para estudar as propriedades termo-óticas (difusividade térmica, condutividade térmica, taxa de variação do caminho ótico em função da temperatura e eficiência quântica de fluorescência) e não-lineares (partes real e imaginária do índice de refração não-linear, diferença de polarizabilidade e da seção de choque de absorção entre os estados excitado e fundamental, respectivamente) de sólidos dopados com Neodímio e Cromo. Uma nova extensão da técnica de LT foi proposta para determinar a eficiência quântica de fluorescência sem necessitar de amostra referência, como é feito na maioria dos métodos fototérmicos. Além disso, ambas técnicas foram usadas como espectroscopia, ou seja, a LT foi usada para estudar a forma de linha do calor gerado no material quando a excitação é feita próximo da banda de absorção do material, possibilitando assim a determinação da eficiência de transferência entre a matriz e o íon dopante, e a técnica \"Z-scan\" foi adaptada para medir a forma de linha do índice de refração não-linear próximo das linhas de emissão laser nos cristais dopados com Cromo. / The Thermal Lens (TL) and Z-scan technique were used to study the thermo-optical (thermal diffusivity, thermal conductivity, temperature coefficient of the optical path length change and fluorescence quantum efficiency) and nonlinear optical (parts real and imaginary of the refractive index, polarizability difference and absorption cross section between the excited and ground states, respectively) properties of Neodymium and Chromium doped solids. A new extension of the TL technique was proposed to determine the fluorescence quantum efficiency without measuring a reference sample, as done by any photothermal method Moreover, both techniques were used as an spectroscopy one, i. e., the TL was used to study the line shape of the heat created in material when the excitation is done near at the host absorption band, allowing the determination of the energy transfer efficiency between the host and the dopant ion, and the 2-scan technique was adapted to measure the line shape of the nonlinear refractive index near the laser lines in Chromium doped crystals.

O índice de refração não-linear n2 é o parâmetro chave da não-linearidade de terceira ordem em materiais ópticos. Um método simples, direto e sensível para medição do índice de refração não-linear (n2) é a técnica Z-scan proposta Sheik-Bahae et al 1. Nesse trabalho, um estudo sistemático quanto a esta técnica foi realizado. Utilizando a integral de difração de Fresnel-Kirchhoff, foi possível analisar a técnica investigando a influência do raio de abertura da íris. Foram obtidas expressões analíticas inéditas quando consideramos baixas não-linearidades induzidas por amostras finas. Esses resultados mostraram que o valor de n2 obtido é aproximadamente 36% maior do que n2 obtido por Sheik-Bahae para abertura linear de S=0,5, por exemplo.Extensões da técnica foram feitas, onde simulações para testar a viabilidade de medidas Z-scan no campo próximo e com dois feixes foram realizadas, de onde também foi possível encontrar resultados analíticos inéditos. Esses resultados teóricos foram testados tanto para feixe único quanto duplo em alguns experimentos, sendo obtido um bom acordo. Por fim, um novo método para medição do índice de refração não-linear não-degenerado foi proposto, em que é possível obter n2 no comprimento de onda do feixe de prova, num experimento com dois feixes. Esse resultado é importante uma vez que, em muitos casos, não é possível a realização de uma medida Z-scan convencional, devido ao fato da amostra não absorver o comprimento de onda do feixe de prova. Um resultado de n2 para rubi em 633nm foi obtido em bom acordo com resultados prévios da literatura, em que foram utilizadas técnicas de maior complexidade experimental. / The nonlinear refractive index n2 is the key parameter of the third order nonlinearity of optical materials. A simple, direct and sensitive measurement of nonlinear refractive index n2 is so-called Z-scan technique proposed by Sheik Bahae et al 1. In this work, a systematic study on this technique was performed. Based on Fresnel-Kirchhoff diffraction integral formula, it was possible to analyze the technique in order to investigate the influence of the apertures radius. We obtained unpublished analytical expressions when we consider small nonlinearities induced by thin samples. These results showed that the value of n2 obtained is about 36% larger than n2 obtained by Sheik-Bahae when the linear opening is 50%, for example.Extensions about the technique were made. Simulations were performed in order to test the feasibility of near-field Z-scan and two-color Z-scan measurements. Again it was also possible to find unpublished analytical results. The theoretical results were tested in some experiments and good agreement was found. Finally, a new method for measuring the nondegenerate refractive index was proposed. So, there is the possibility to obtain n2 at the wavelength of the probe beam in a two-color Z-scan experiment. This result is important since in many cases is impossible to perform a conventional z-scan measurement, due to the fact that the sample does not absorb the wavelength of the probe beam. A result of n2 for ruby at 633nm was obtained in good agreement with previous studies.

Estudamos o efeito de Conjugação de Fase por Mistura Degenenerada de Quatro Ondas em Al2O3:Cr+3 (Rubi) e GdAlO3:Cr+3 com um laser de Ar (λ=5145 Å). Obtivemos eficiência aproximadamente quatro vezes maior no GdAlO3:Cr+3 (onde este trabalho é original) que no Rubi o que nos motivou a investigar as propriedades físicas que são relevantes para o fenômeno nestes sistemas (isto não foi bem compreendido no trabalho anterior em Rubi). Desenvolvemos um método interferométrico muito sensível para medida dos coeficientes não lineares do índice de refração n2 destes materiais (que não eram conhecidos) Com estes valores de n2 calculamos a eficiência de Conjugação de Fase em bom acordo com experiência. / We have studied the effect of Phase Conjugation by Degenerate Four Wave Mixing in Al2O3:Cr+3 (Rubi) and GdAlO3:Cr+3 with an Ar (λ=5145 Å). We obtained efficiency ?approximately? 4 times greater in GdAlO3:Cr+3 (where this work is original) than in Rubi and this have motivated us to investigate the physical properties that are important to explain this phenomenon in these materials (what wasn\'t well understood in the previous paper on Rubi(10)). We developed an interferometric method very sensitive to measure the nonlinear coeficient of refractive index n2 of these materials (what wasn\'t known). With these values of n2 we calculated the efficiency of the Phase Conjugation in good agreement with the experience.

Femtosecond laser has been an essential tool for nonlinear optics and materials processing at micrometer scale, in which chalcogenide and heavy metal oxide glasses have received special attention not only for their high third-order optical nonlinearities but also due to their transparency up to the infrared regions. Although metallic nanoparticles are expected to improve the optical properties of glasses, there are no enough experimental researches about their influence on the nonlinear refractive index (n2) and nonlinear absorption coefficient (&#946), moreover at femtosecond regime. Based on the scientific and technological interests on highly nonlinear glasses, the goal of this thesis was to apply femtosecond laser pulses in two main domains: (i) at the basis of fundamental science, to study the effect of metallic nanoparticles in the third-order nonlinear optical properties of glasses; and (ii) at the field of applied science, aiming the development of photonic devices, performed by the fabrication of 3D optical waveguides containing metallic nanoparticles. This aim was achieved through the techniques of z-scan and femtosecond laser micromachining, which provided the nonlinear optical characterization and waveguides development, respectively. First, we analyzed the third-order nonlinear optical properties of the GeO2-Bi2O3 glass containing gold nanoparticles, which promoted saturation of the absorption in the region of the surface plasmon resonance band. On the other hand, these gold nanoparticles did not affect the n2 that kept constant in the wavelength range of 480 - 1500 nm. The same features were investigated for a Pb2P2O7-WO3 matrix doped with copper nanoparticles. In contrast to the gold doped ones, these samples showed a slight enhancement of the nonlinear refractive index when the energy of the excitation approaches the surface plasmon band. We also found out that the Pb2P2O7-WO3 matrix is a good host to grow silver nanoparticles by fs-laser micromachining. Similarly, copper nanoparticles were produced in a borosilicate glass using single-step laser processing. The explanation for metallic nanoparticle formation is addressed in this thesis, as well as, its application in waveguides. Thus, we demonstrated the functionality of optical waveguides containing Cu0 or Ag0 nanoparticles. Still based on the technological interests on glasses doped with nanoparticles, we showed a single-step synthesis of silver sulfide nanoparticles in chalcogenide glass, which was carried in partnership with researches at Princeton University. The materials investigated in this PhD work are of great importance for photonics, in which the synthesis of nanoparticles, fabrication of waveguides and nonlinear optical characterization have been performed. / O laser de femtossegundos tem sido uma ferramenta essencial tanto para a óptica não-linear quanto para o processamento de materiais na escala micrométrica, na qual os vidros calcogenetos e óxidos de metais pesados têm recebido atenção especial, não apenas pelas suas elevadas não-linearidades ópticas de terceira ordem, mas também devido à sua transparência até o infravermelho. Embora seja esperado que nanopartículas metálicas melhorem as propriedades ópticas dos vidros, não existe investigações experimentais suficientes sobre a sua influência no índice de refração não linear (n2) e no coeficiente de absorção linear (&#946), sobretudo no regime de femtossegundos. Com base nos interesses científicos e tecnológicos de vidros altamente não-lineares, o objetivo deste trabalho foi aplicar pulsos laser de femtossegundos em dois domínios principais: (i) na campo da ciência fundamental, para estudar o efeito de nanopartículas metálicas nas propriedades ópticas não lineares de terceira ordem destes materiais; e (ii) no domínio da ciência aplicada, visando o desenvolvimento de dispositivos fotônicos, realizado pelo fabricação de guias de onda tridimensionais contendo nanopartículas metálicas. Este objetivo foi alcançado através das técnicas de varredura-z e microfabricação com laser de femtossegundos, que proporcionaram a caracterização óptica não-linear e o desenvolvimento de guias de onda, respectivamente. Primeiramente, foram investigadas as propriedades ópticas não-lineares de terceira ordem do vidro GeO2-Bi2O3 contendo nanopartículas de ouro, as quais promoveram saturação da absorção na região da banda de ressonância de plásmon. Por outro lado, essas nanopartículas não afetaram o n2, que se manteve constante no intervalo de comprimento de onda 480 - 1500 nm. As mesmas características foram investigadas para uma matriz Pb2P2O7-WO3 dopada com nanopartículas de cobre. Em contraste com os vidros dopados com ouro, estas amostras apresentaram um ligeiro aumento do índice de refração não linear quando a energia de excitação está próxima da banda de ressonância de plásmon. Observou-se ainda que a matriz Pb2P2O7-WO3 é ideal para a obtenção de nanopartículas de prata através da microfabricação com laser de femtossegundos. Similarmente, nanopartículas de cobre foram produzidas em vidro de borosilicato usando somente uma varredura a laser. A explicação para a formação de nanopartículas metálicas é abordada nesta tese, bem como sua aplicação em guias de onda. Deste modo, demonstrou-se a funcionalidade de guias de onda ópticos compostos por nanopartículas de Cu0 e Ag0. Ainda com base nos interesses tecnológicos em vidros dopados com nanopartículas, demonstrou-se uma síntese de nanopartículas de sulfeto de prata em vidro calcogeneto usando o processamento de única etapa, realizada em parceria com pesquisadores da Universidade de Princeton. Os materiais investigados neste trabalho de doutorado são de grande importância para aplicações em fotônica, em que a síntese de nanopartículas, a fabricação de guias de onda e a caracterização óptica não-linear foram realizadas.