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Energy and Charge Transfer at Hybrid Interfaces Probed by Optical SpectroscopyMutz, Niklas 30 April 2021 (has links)
Hybride anorganisch/organischen Systeme können die individuellen Vorteile, etwa eine hohe elektronische Mobilität in anorganischen und starke Licht-Materie-Wechselwirkung in organischen Halbleitern, kombinieren. Ein sinnvoller Nutzen dieser Heterostrukturen benötigt ein umfassendes Verständnis der Grenzfläche. Zwei Grenzflächenprozesse werden in dieser Arbeit behandelt.
Förster-Resonanzenergietransfer (FRET) wird zwischen einem InGaN/GaN Quantengraben und dem Polymer Cn-ether PPV untersucht. Trotz des hohen internen elektrischen Feldes im Quantengraben, ist effizienter Energietransfer möglich, solange andere nicht-strahlende Zerfallsprozesse unterdrückt werden. Dies wird mittels temperaturabhängiger PL und PLE Spektroskopie gezeigt. PLE demonstriert eine eindeutige Erhöhung der Emission des Akzeptors. Bei höheren Temperaturen dominieren nicht-strahlende Zerfallskanäle.
Ladungstransfer wird zwischen MoS2 und dem Molekül H2Pc untersucht. Die Kombination mit organischen Molekülen kann die Funktionalität von MoS2 erweitern. Photoelektronenspektroskopie (PES) zeigt einen Typ-II Heteroübergang an der MoS2/H2Pc Grenzfläche. Angeregte Elektronen gehen von den H2Pc Molekülen in die MoS2 Monolage über, wie mittels einer Verkürzung der PL Lebenszeit von H2Pc gezeigt wird. Photostrommessungen demonstrieren zudem, dass die transferierten Elektronen zu einer erhöhten Photoleitfähigkeit beitragen.
Zusätzlich werden auch einzelne 2D Übergangsmetall Dichalkogenide (TMDCs) untersucht. Um TMDCs von hoher Qualität herzustellen, wurde intern eine Wachstumsmethode entwickelt. Mittels PL Spektroskopie werden die so hergestellten Schichten charakterisiert. Die Vielseitigkeit der Methode wird anhand des Wachstums von Mischkristallen und Heterostrukturen gezeigt. Der Einfluss der dielektrischen Funktion des Substrates wird erforscht. Durch die Kombination von PES und Reflexionsmessungen kann eine gleichzeitige Abnahme sowohl der Bandlücke als auch der Exzitonen Bindungsenergie gezeigt werden. / Hybrid inorganic/organic systems can combine the advantages of both materials such as high carrier mobilities in inorganic semiconductors and large light-matter interaction in organic ones. In order to benefit from these heterostructures, a thorough understanding of the interface is needed. Two processes occurring at the interface are looked at in this thesis.
Förster resonance energy transfer (FRET) is studied between a single InGaN/GaN quantum well and the polymer Cn-ether PPV. Despite the large internal electric fields in the quantum well, efficient FRET is possible as long as other non-radiative decay channels are suppressed. This is shown by temperature dependent PL and PLE spectroscopy. PLE spectra clearly demonstrate an enhanced light emission from the acceptor. At elevated temperatures, non-radiative decay pathways become dominant.
Excited-state charge transfer is studied on MoS2 in combination with the molecule H2Pc. The combination with molecules can extend the functionality of MoS2. Photoelectron spectroscopy (PES) reveals a type II energy level alignment at the MoS2/H2Pc interface. Excited electrons are transferred from H2Pc to MoS2, deduced from a shortening of the H2Pc PL decay time. Photocurrent spectra further show that the transferred electrons contribute to an enhanced photoconductivity.
Additionally, bare 2D transition-metal dichalcogenides (TMDCs) are studied. In order to fabricate high-quality TMDC monolayers, a growth method was developed in-house. The grown monolayers are characterised by optical spectroscopy. The versatility of the method is demonstrated by the growth of alloys and heterostructures. The influence of the substrate dielectric function is investigated by comparing band-gaps measured by PES with the exciton transition energies obtained by reflectance measurements. An almost equal reduction in both energies with the substrate dielectric constant is seen.
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