Στην παρούσα εργασία μελετώνται οι μη γραμμικές ιδιότητες παραγώγων φουλλερενίων καθώς και η επίδραση της μεταφοράς φορτίου στην ενίσχυση της μη γραμμικότητας. Για τις πειραματικές μετρήσεις χρησιμοποιήθηκε η τεχνική ΟΚΕ ενώ έγιναν και θεωρητικοί υπολογισμοί , κβαντικής χημείας, προκειμένου να γίνει η απαραίτητη σύγκριση μεταξύ πειράματος και θεωρίας. / Ιn this project the nonlinear properties of some fullerene derivatives is studied. Particularly we examine the role of charge transfer in the nonlinear enhancement. The method that it was used for the experimental part was OKE technique. Moreover in the second part of this study theoretical calculations were held, in order to do a satisfying comparison between theory and experiment.

Σκοπός της παρούσας διδακτορικής διατριβής ήταν ο προσδιορισμός της υπερπολωσιμότητας δεύτερης τάξης διάφορων φουλλερενίων, παραγώγων φουλλερενίων και διθειολενικών συμπλόκων και η συσχέτιση αυτής με τη χημική δομή των υπό μελέτη υλικών. Για τη μελέτη των μη-γραμμικών οπτικών ιδιοτήτων των υλικών αυτών χρησιμοποιήθηκε η τεχνική Z-scan. Η μη-γραμμική τους απόκριση μελετήθηκε για παλμική διέγερση 35 ps και 8 ns, στα 532 και 1064 nm. Παράγοντες όπως ενίσχυση λόγω συντονισμού, μείωση της συμμετρίας, απεντοπισμός ηλεκτρονίων και μεταφορά φορτίου βρέθηκαν ότι επηρεάζουν σημαντικά τις μη-γραμμικές οπτικές ιδιότητες των συστημάτων αυτών. / The objective of this thesis was the determination of the second-order hyperpolarizability of some fullerenes, fullerene derivatives and dithiolene complexes and the understanding of the relation between the hyperpolarizability and the molecular structure. The non-linear optical properties of the above systems were investigated by the Z-scan technique. In particular, their non-linear optical response was studied under pulsed laser excitation having duration 35 ps and 8 ns, at 532 and 1064 nm. Several factors, like resonant enhancement, symmetry reduction, electron delocalization and charge transfer, were found to influence significantly the non-linear optical properties of these molecules.

Στην παρούσα εργασία ερευνάται η τρίτης τάξης μη γραμμική απόκριση διαφόρων υλικών τα οποία μελετήθηκαν σε μορφή διαλυμάτων ή λεπτών υμενίων. Αρχικά περιγράφονται βασικές έννοιες της μη γραμμικής οπτικής, μερικών σημαντικών φυσικών διαδικασιών που σχετίζονται με αυτή, καθώς και των διαφόρων μηχανισμών που μπορούν να συνεισφέρουν στο μη γραμμικό δείκτη διάθλασης. Στη συνέχεια παρουσιάζεται η μη γραμμική οπτική απόκριση νανοδομών Au, Pd και Ag. Με τη βοήθεια πολυμερών αποτρέπεται η συσσωμάτωση και καθίζηση του μετάλλου και επιτυγχάνεται η δημιουργία μεταλλικών νανοσωματιδίων συγκεκριμένω διαστάσεων. Επίσης μελετάται η μη γραμμικότητα TiO2, φουλλερενικών παραγώγων και μοριακών μηχανών. Η μεγάλη απόκριση των συστημάτων αυτών σε συνδυασμό με την έντονη εξάρτησή της από διάφορες μορφολογικές/δομικές παραμέτρους καθιστά τα συστήματα αυτά πολύ χρήσιμα για φωτονικές εφαρμογές. / In this work the third order nonlinear optical response of several photonic materials, has been investigated. These materials were in the form of solutions, colloids or thin films. Initially some basic concepts of nonlinear optics, the physical processes related with it, as well as the physical mechanisms related to the nonlinear refractive index are presented. Then, the nonlinear optical response of Au, Pd and Ag nanoparticles is presented. By using polymers, formation of nanoparticles exhibiting specific sizes can be achieved. Furthermore the polymer does not allow metal aggregation in the system. The nonlinearity of TiO2 films, fullerene derivatives and molecular engines is also investigate. The large response of these systems, combined with the strong dependence on several morphological/structural parameters makes them very promising candidates for several photonic applications.