Benzotriazoles (BTs) such as 1H-benzotriazole (1H-BT), 5-methyl-1H-benzotriazole (5Me-BT) and 4-methyl-1H-benzotriazole (4Me-BT) have a wide range of industrial applications. BTs are present for example in dishwasher detergents, in automotive antifreeze formulations and aircraft de-icing/anti-icing fluids (ADAF) as corrosion inhibitors. BTs belong to the group of “emerging contaminants” that have got in recent years more and more in the focus of environmental scientists, policy makers and the general public. These compounds are ubiquitous and highly mobile in the aquatic environment. It has been already shown that BTs have negative effects on aquatic organisms. The objective of the present study was among others to monitor 1H-BT, 4Me-BT and 5Me-BT in river- and wastewater. River water samples were taken from five rivers in the Hengstbach/Schwarzbach catchment area, a medium-sized catchment area of about 400 km². River water grab samples were taken during six different sampling. The aim of this monitoring study was to get a seasonal catchment-wide overview on measured concentrations and mass loads of BTs. BTs concentrations were determined in 24-hours influent composite samples taken on different month from three wastewater influents in Germany. In addition, 2-hours composite influent samples collected during one day in April were analyzed to determine the daily periodic emissions of BTs mass flows. Moreover, ADAF used at German airports and three dishwasher detergent tablets commonly used in Germany were analyzed for the presence of BTs to study the distribution pattern of those compounds in different products. An analytical method based on SPE and GC-MS has been developed and optimized for the determination of the presence of the corrosion inhibitors 1H-BT, 4Me-BT and 5Me-BT in environmental samples.

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Die Europäische Wasserrahmenrichtlinie schuf einen rechtlichen Rahmen, der die Mitgliedsstaaten zum Schutz der Wasserressourcen verpflichtete. Das Ziel ist das Erreichen eines guten ökologischen und chemischen Zustandes der europäischen Gewässer. Ein besonderes Augenmerk fiel in jüngerer Zeit auf die Rolle von Arzneimitteln als unerwünschte Chemikalien in der Umwelt. Arzneimittelwirkstoffe und ihre Rückstände konnten in vielen europäischen Gewässern nachgewiesen werden. Über die Auswirkung einer chronischen Exposition von Wasserorganismen auf Arzneimittelwirkstoffen ist nur wenig bekannt. Das künstliche Östrogen 17a-Ethinylestradiol (EE2) sorgt für Kontroversen, da es zur Aufnahme in die Liste der prioritären Stoffe der Wasserrahmenrichtlinie vorgeschlagen wurde. Der dazugehörige vorgeschlagene Grenzwert für Oberflächengewässer beträgt 35 pg/L als Jahresdurchschnitts-Umweltqualitätsnorm (JD-UQN). Einerseits gibt es Zweifel, ob der Grenzwert eingehalten werden kann und andererseits ist die Analytik bisher nicht in der Lage, EE2-Konzentrationen in dieser Größenordnung verlässlich messen zu können. Da keine Messwerte zur Gewässerbelastung durch EE2 existieren, hatte meine Arbeit das Ziel, den Einfluss der Abflussvarianz auf die EE2-Konzentration im Wasser zu untersuchen und zu prüfen, ob die Einhaltung des Grenzwerts möglich ist. Der Eintrag und Verbleib von EE2 wurde mittels des räumlich expliziten Modellsystems GREAT-ER in den deutschen Einzugsgebieten Ruhr und Main modelliert. Die damit berechneten EE2-Frachten im Gewässer wurden benutzt, um an ausgewählten Messstellen eine Simulation der Variabilität der EE2-Konzentrationen zu ermöglichen. Dazu wurde die Abflussvariabilität an den Messstellen anhand von langjährigen Pegeldatenreihen geschätzt. Die Ergebnisse zeigen, dass insbesondere in den Hauptläufen der Flüsse mit deutlichen Überschreitungen der JD-UQN in den Monaten von Mai bis Oktober zu rechnen ist. Mittels Monte Carlo-Simulation wurde das Risiko quantifiziert, wie häufig die JD-UQN im Jahresmittel überschritten würde. Für die Messstellen im Hauptlauf des Mains und im Unterlauf der Ruhr wurde ermittelt, dass dort mit hoher Sicherheit die JD-UQN nicht eingehalten werden kann. Auch an Messstellen, die im Jahresmittel den Grenzwert nicht überschritten, konnten häufige Überschreitungen des Grenzwerts in den Sommermonaten beobachtet werden. Die Zeiträume waren dabei lang genug, um relevant für chronische Effekte auf Wasserorganismen zu sein. Die durch die Oberflächengewässerverordnung vorgegebene Überwachung der JD-UQN erscheint daher für EE2 nicht sinnvoll. In Deutschland werden große Mengen von jodhaltigen Röntgenkontrastmitteln (JRKM) verbraucht (rund 370 Tonnen in 2009), die unverändert und in gesamter Menge über das kommunale Abwasser in Oberflächengewässer gelangten. JRKM sind nach Stand der Forschung toxikologisch unbedenklich, stellen aber aufgrund der teilweise hohen Konzentrationen im Bereich von ug/L eine Gefahr für die Trinkwasserversorgung dar. Trotz der hohen Verbrauchsmenge war bisher wenig über Emissionsmuster und Verbrauch von JRKM bekannt. Ziel der Arbeit war es daher, Informationen über den Verbrauch in medizinischen Einrichtungen zu sammeln und ein geeignetes Modell zu identifizieren, mit dem der Eintrag von JRKM in die Umwelt modelliert werden kann. Zu diesem Zweck wurden Modellansätze aus der Literatur als auch ein selbstentwickelter Ansatz im Modellsystem GREAT-ER implementiert und in den Einzugsgebieten Main und Ruhr simuliert. Die Ergebnisse zeigen, dass die Anzahl der Computertomographen als Proxygrößen zur räumlichen Aufteilung von JRKM-Emissionen verwendet werden kann. Rund zwei Drittel der jährlichen in Deutschland verbrauchten JRKM entfallen dabei nach eigenen Abschätzungen auf Krankenhäuser. Außerdem wurde gezeigt, dass der Nachweis von JRKM mittels Stichprobenmessungen in Gewässern und Kläranlagen in vielen Fällen keine belastbaren Aussagen liefert, da der Eintrag von wenig genutzten JRKM stark ereignisgetriebenen ist. Darüber hinaus konnten regionale Unterschiede in den Verbrauchsmengen identifiziert werden, die vermutlich auf lokal vorherrschende Präferenzen für einzelne JRKM zurück zu führen sind.