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Dans le cadre d’un accident nucléaire majeur, les produits résultant de la dégradation des barres de contrôle sont susceptibles d'influencer le transport de l'iode dans le Circuit Primaire (CP) d'un réacteur à eau pressurisée comme l’atteste les résultats du programme PHEBUS-PF. Trois essais expérimentaux PHEBUS-PF (FPT0, FPT1 et FPT2) ont été réalisés en présence de barres de contrôle en Argent-Indium-Cadmium (AIC) et un essai PHEBUS-PF (FPT3) avec des barres de contrôle constituées de carbure de bore (B4C). Lors de l’essai FPT3 une fraction beaucoup plus importante d’iode gazeux à la brèche du CP a été observée. Il est suspecté que la formation de CsI soit limitée au profit de composés de type CsxByOz (en particulier le métaborate de césium CsBO2). Les résultats de cette thèse permettent de consolider des données de type thermochimique concernant les borates de césium qui sont mal connues dans la littérature et d’acquérir des premières données cinétiques concernant les réactions conduisant à la formation du CsBO2 (CsI + H3BO3  CsBO2 + HI + H2O et CsOH + H3BO3  CsBO2 + 2 H2O). Afin d’accéder à ces grandeurs thermocinétiques, des outils de chimie théorique, la thermodynamique statistique et les théories cinétiques appropriées ont été mis en œuvre en prenant le soin de valider les méthodes employées. Ces données ont été prises en compte dans le code de simulation des accidents graves ASTEC (Accident Source Term Evaluation Code) et permettent de réconcilier les résultats de la simulation avec les données expérimentales concernant l’iode gazeux à la brèche pour l’essai PHEBUS FPT3. / As part of a major nuclear accident, the products resulting from the degradation of the control rods are likely to influence the transport of iodine in the Reactor Coolant System (RCS) of a pressurized water reactor as evidenced by the results of the Phebus-FP program. Three experimental Phebus-FP tests (FPT0, FPT1, and FPT2) were performed with Silver-Indium-Cadmium (AIC) control rods whereas in FPT3 test, the control rod is boron carbide (B4C). For FPT3, a much larger fraction of gaseous iodine was observed at the RCS break. It is suspected that the CsI (caesium iodide) formation has been restricted due to CsxByOz (especially caesium metaborate CsBO2) formation. The PhD results allow us to consolidate thermochemical data on cesium borates, which are poorly known in the literature, and to get first kinetic data for reactions leading to the formation of CsBO2 (CsI + H3BO3  CsBO2 + HI + H2O and CsOH + H3BO3  CsBO2 + 2 H2O). In order to estimate these thermokinetic parameters, theoretical chemistry tools were used, with the help of statistical thermodynamics and appropriate kinetic theories ; a special care was dedicated to the validation of the applied methodologies. All data have been implemented in the severe accident simulation software ASTEC (Accident Source Term Evaluation Code) and allow us reconciling the simulation results with experimental data concerning gaseous iodine at the break for FPT3 test.

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