Turbulent burning velocities have been measured for methane/air and ethylene/air planar flames stabilised in a wide-angled conical diffuser where the flow is decelerated axially. Novel instrumentation, involving a rotating drum device, has been developed to measure the instantaneous flame height, by utilising the UV emission from the excited OH radical in the flame. Six horizontal slits in the drum allow the UV radiation from the flame to fall periodically on the photodiode. Secondary flow in a high-speed wall jet is used to generate a uniform primary flow across the diffuser. The cold flow parameters are measured at different axial and radial positions inside the diffuser using a hot wire anemometer. The effect of imposed acoustic velocity oscillations on the turbulent burning velocity is also investigated. Speakers are placed upstream to force the oscillations. The instantaneous flame lift-off height, with and without external forcing, is measured using the rotating drum. A high-speed camera is also used to capture the flame images, with and without external forcing. For the non-excited condition, the turbulent burning velocity is assumed equal to the mean cold flow velocity at the height corresponding to the average flame lift-off measured using the drum. This measured turbulent burning velocity do not agree with correlations from the literature for u'/Sl <1. In this regime flames are affected by gas expansion and the growth of the Darrieus-Landau instability. For the excited condition, the flame lift-height at each phase angle in a cycle is tracked using the rotating drum. The ensemble averaged flame lift-off height shows sinusoidal movement similar to the imposed acoustic velocity, but lags the acoustic velocity by a certain phase, which depends upon the excitation frequency. The mean turbulent burning velocities are suppressed but the magnitude of the transfer function is non-zero at low Strouhal number and changes sharply at high Strouhal number.

Les délais auto-inflammations des divers mélanges de carburants (méthane, gaz naturel, gaz de synthèse) en phase gazeuse aux températures basses et intermédiaires (800 à 1010 K) et hautes pressions (0,5 à 2,5 MPa) ont été mesurés dans la Machine à Compression Rapide (MCR) de l’Université de Lille 1. Différentes quantités d’hydrogène ou d’additifs représentant une composition-type d’EGR (CO, CO2, H2O) ont été ajoutées au gaz naturel pour étudier leur effet sur les délais d’auto-inflammation. L’effet des conditions opératoires (la pression et la température) et l’effet de la richesse des mélanges ont été également étudiés. Le mécanisme GDF-kin® 4 développé par GDF-SUEZ a été utilisé pour modéliser les résultats expérimentaux. Ce mécanisme a été amélioré pour reproduire les délais d'auto-inflammation dans nos conditions d'étude. Le nouveau mécanisme a également été validé à l'aide de nombreux résultats expérimentaux de la littérature. / The ignition delay of various gaseous fuel (methane, natural gas, syngas) at low and intermediate temperatures (800 to 1010K) and high pressure (0,5 to 2,5 MPa) were measured in the rapid compression machine of the University of Lille 1. Different amounts of hydrogen or additives representing a composition type EGR (CO, CO2, H2O) were added to natural gas in ordre to study their influence on the ignition delay. The effect of operating conditions (pressure and temperature) and the equivalence radio of the fuel were also studied. The mechanism GDF-kin® 4 developed by GDF SUEZ has been used to model the experimental results. This mechanism has been improved to reproduce the ignition delay in our conditon. The new mechanism has also been validated with various experimental results from the literatures.

Dans le cadre de cette thèse, nous avons utilisé plusieurs techniques d’analyse afin de déterminer différentes caractéristiques des suies et de leurs précurseurs (hydrocarbures aromatiques polycycliques : HAP) formés lors de processus de combustion. Les travaux ont été menés dans deux types de flammes atmosphériques : une flamme plate de prémélange de méthane (richesse 2,1), et une flamme de diffusion d’hydrocarbures liquides (gazole ou ester méthylique d’huile de colza) pulvérisés par un nébuliseur. Différentes techniques laser ont été mises en œuvre in situ. L’incandescence induite par laser (LII) à 1064 nm a permis d’accéder aux profils de fraction volumique de suie, à l’évolution relative du rapport des fonctions d’absorption des suies entre 266 nm et 1064 nm et enfin à la taille des particules primaires de suies à partir de l’analyse de la décroissance temporelle des signaux LII. Cette dernière détermination s’est appuyée sur une modélisation des transferts énergétiques se produisant au cours de l’interaction avec l’impulsion laser puis lors du refroidissement de la particule. Des données d’entrée de la modélisation issues d’analyses complémentaires par microscopie électronique à transmission sur des échantillons de suie prélevés dans la flamme et de mesures pyrométriques de la température de chauffe des suies, ont permis de mieux cerner l’évolution de la fonction d’absorption des suies au cours du processus de formation des suies. La fluorescence induite par laser a été appliquée à différentes longueurs d’onde d’excitation pour sonder la fluorescence des HAP le long des flammes, tant du point de vue de l’intensité que de la réponse spectrale. Nous avons montré que les HAP présents dans les flammes absorbent et fluorescent depuis l’UV jusque 680 nm. Cette fluorescence est émise par différentes familles de HAP (des plus petits aux plus gros) lorsque la longueur d’onde d’excitation augmente. Aucune fluorescence n’a pu être détectée au-delà de 680 nm. Nous avons montré que contrairement aux spectres de fluorescence décalés vers le rouge lorsque l’excitation se situe dans l’UV et le proche visible, les spectres deviennent centrés sur l’excitatrice à 532 nm et enfin comportent une composante majoritaire bleue (anti-Stokes) jusque 680nm. / In this thesis, we used several techniques of analysis to determine the spectroscopic properties of soots and their precursors (the polycyclic aromatic hydrocarbons: PAH); two types of quite different atmospheric flames were investigated: a premixed flat flame of methane (equivalence ratio: 2.1) and a jet diffusion flame of liquid hydrocarbons (methyl ester of rapeseed oil or diesel fuel). We coupled optical methods in-situ (incandescence and fluorescence induced by laser, extinction, measurement of the thermal radiation by pyrometry) and of soots sampling for analysis by transmission electronic microscopy. Firstly, the premixed flame was characterized in term of soot volume fraction profiles, of temperature of soots before and during the laser excitation and distributions of monomers soot size. Confrontation between the temporal decreases of LII signals experimental and modelled (in the case of a collaboration with NRC, Canada) made it possible to better determine the evolution of the absorption function of soots during their formation. Secondly, by a non-intrusive method, the ratio of the absorption function based on our method using two excitation wavelengths (1064 nm taken as a reference) was obtained directly for 266, 355, 532 and 660nm. To finish, the fluorescence induced by laser was applied to various excitation wavelengths to probe the fluorescence of the PAH along the flames, as well for the intensity and the spectral response. We showed that the HAP absorb and fluoresce from UV to 680 nm. This fluorescence is emitted by various families of PAH (from the smaller to the larger) when the wavelength of excitation increases. With an excitation in UV, we showed that the spectra of fluorescence are shifted towards the red. For an excitation in the visible, the spectra become centered on the laser wavelength at 532 nm and then after comprise a majoritary component “anti-Stokes” when the excitation tends to 680nm.

Les processus de combustion ont un impact important sur la qualité de l’air, le climat ou l’utilisation des sources d’énergie. Malgré les progrès réalisés pour une combustion plus propre, les chemins réactionnels conduisant à la formation des polluants (notamment des particules de suie) ne sont pas encore complétement élucidés. L’objectif de ce travail est d’étudier la formation des suies et de leurs précurseurs dans des flammes de laboratoire pour une meilleure compréhension fondamentale des mécanismes impliqués dans la transition de la phase gaz à la phase particulaire. Le même objectif est poursuivi dans des campagnes de terrain pour évaluer l’impact potentiel des propriétés de surface des suies sur l’environnement. Nous utilisons des techniques d’analyse in-situ (incandescence et fluorescence induites par laser) et ex-situ (spectrométrie de masse couplée à la désorption laser ou ionique) pour mettre en évidence des propriétés spécifiques des suies et de leurs précurseurs. L’évolution de l’indice de réfraction complexe avec le stade de la combustion est mesurée, et ses implications sur la physico-chimie de la flamme et sur les techniques analytiques sont discutées. Une nouvelle méthode de détection basée sur l’excitation simultanée de la suie et des précurseurs à une seule longueur d’onde est proposée. La composition chimique de surface des suies émises par des moteurs utilisés dans les transports terrestres et aériens est également analysée. Des méthodes statistiques multivariées sont utilisées pour identifier des tendances communes et des différences dans les échantillons étudiés, en faisant ressortir l’influence du carburant ou des paramètres de combustion. / Combustion impacts many important aspects of our life like the air quality, the local and global climate and the use of energy sources. In the last decades, an outstanding progress towards cleaner combustion has been achieved. However, the reaction pathways leading to the formation of some pollutants, especially particulate matter (soot) resulting from incomplete combustion, are still elusive. In this work, we aim to investigate specific aspects of soot and its precursors formation in laboratory flames for a fundamental understanding of the mechanisms leading from the gas phase up to the mature particulate found in the exhausts. This objective is also pursued in field-campaigns to assess the potential impact of soot surface properties on the environment. Following this approach, experimental techniques like in-situ laser induced incandescence and fluorescence, and ex-situ laser desorption and secondary ion mass spectrometry are used to target specific properties of soot and its precursors. Notably, the evolution of the complex refractive index of soot is measured as a function of soot maturity, and the implications on both the flame physico-chemistry and the analytical techniques applicability are discussed. Additionally, a new detection method for soot and precursors based on simultaneous excitation at one wavelength is developed. In parallel, two campaigns are dedicated to the analysis of the surface chemistry of soot sampled from airplane and car exhausts. Statistical methods as multivariate analysis are used to identify patterns and differences within sets of samples by assessing the influence of the combustion parameters or the role of the fuel.

Les particules de suie émises lors de la combustion d’hydrocarbures ont un impact important sur le réchauffement climatique et sur la santé. La compréhension des mécanismes de formation des particules de suie dans les flammes présente donc un fort intérêt environnemental. Cependant, le mécanisme de formation de ces particules pose toujours de nombreuses questions. En particulier la phase de nucléation, qui conduit à la formation des particules primaires de suie (nuclei) à partir de molécules HAPs (Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques) en phase gazeuse, reste incomprise. Au cours de ce travail de thèse, nous avons mis en œuvre deux méthodes expérimentales de diagnostic laser, la Fluorescence Induite par Laser en Jet Froid (JCLIF) et l’Incandescence Induite par Laser (LII), respectivement pour la mesure de HAPs (naphtalène, pyrène et fluoranthène) et des particules de suies formées dans des flammes de CH4/O2/N2 stabilisées à basse-pression et de C2H4/air stabilisées à pression atmosphérique. Les résultats obtenus offrent une base de données expérimentale tout à fait originale pour l’amélioration de la compréhension des voies réactionnelles prépondérantes menant à la formation des particules de suie. Par ailleurs, nous avons également mis en évidence l’existence de flammes de nucléation, i.e des flammes dans lesquelles les particules de suie sont essentiellement formées par nucléation, sans subir de croissance de surface. Dans ce travail de thèse, nous montrons que ces flammes pourraient ainsi constituer un cas test unique et très pertinent pour la compréhension du processus de nucléation. / Soot particles emitted during fuel combustion have an important impact on global warming and health. Therefore, the improvement of the knowledge on soot particle formation mechanisms in flames shows an important environmental interest. However, this mechanism is not fully understood. Indeed, the nucleation step, forming primary particles (nuclei) from gaseous PAHs (Polycyclic Aromatic Hydrocarbons), is still speculative and needs accurate experimental data to be fully understood. In this work, two experimental techniques based on laser diagnostics have been implemented, the Jet-Cooled Laser Induced Fluorescence (JCLIF) and the Laser Induced Incandescence (LII), respectively for the measurement of PAHs (naphthalene, pyrene and fluoranthene) and soot particles formed in low-pressure CH4/O2/N2 flames and atmospheric pressure C2H4/air flames. These results offer an original experimental database for the improvement of the understanding of the main chemical pathways leading to soot particle formation. Besides, we also highlight the possibility of generating nucleation flames, i.e flames in which soot particles are essentially formed by nucleation, without growth by soot surface processes. In this thesis, we show that these specific flame conditions could be a unique test case, very well suited for the understanding of the soot nucleation process.

Le charbon demeure à l’heure actuelle l’un des combustibles fossiles les plus couramment employés afin de produire de l’énergie. Son utilisation accrue dans le futur devra toutefois être conciliée avec la problématique de réduction des émissions de gaz à effet de serre. Des procédés permettant de limiter les émissions de CO2 ou de faciliter son captage, à l’image de l’oxycombustion, sont de fait actuellement développés. Leur implémentation à l’échelle industrielle implique toutefois de lever un certain nombre de verrous scientifiques liés à la compréhension des mécanismes physico-chimiques d’oxydation du charbon pulvérisé sous atmosphères plus ou moins riches en oxygène. Ce travail de thèse a de fait porté sur la mise au point d’un banc d’essais de laboratoire permettant d’étudier la combustion du charbon en reproduisant des conditions de chauffe analogues à celles rencontrées industriellement. Le brûleur hybride qui a été mis au point lors de ce travail a permis d’analyser des flammes jets de combustible solide sous atmosphères O2/N2 et O2/CO2 contenant des teneurs variables en oxygène. Une caractérisation détaillée des champs de vitesse et de température dans la chambre réactionnelle a été opérée. Des mesures de température des semi-cokes dans les flammes et de concentrations d’espèces gazeuses (CO, CO2, O2, NO, NOx et SOx) ont également été réalisées tout au long de la combustion. Des prélèvements de semi-cokes à différents temps de séjour ont enfin été opérés de sorte à obtenir des profils de dévolatilisation qui ont pu être confrontés à divers modèles empiriques issus de la littérature. L’ensemble des données que nous avons obtenues nous a permis de mettre en évidence l’impact d’un enrichissement en oxygène du milieu réactionnel sur les cinétiques de dévolatilisation et sur les mécanismes de formation de polluants tels que les NOx et les SOx. Les travaux menés sous oxycombustion ont pour leur part permis de mieux appréhender les différences fondamentales entre la combustion du charbon pulvérisé sous air et sous atmosphères O2/CO2. Pour terminer, des essais préliminaires de combustion de mélanges à base de charbon et de bois ont également été menés, la co-combustion de charbon et de biomasse constituant un autre moyen de limiter les quantités nettes de CO2 émises dans l’atmosphère. / Coal is currently one of the most widely used fossil-fuel for energy production applications. Its increasing use in the near future will have to face the greenhouse gas reduction objectives. Different processes have thus been developed to reduce CO2 emissions or ease their capture as oxy-fuel combustion for instance. The implementation of such techniques at industrial scale implies fundamental works to be undertaken to better understand the physical-chemical processes involved in the oxidation of pulverized coal under oxygen enriched environments. The present work has thus focused on the development of a lab-scale test bench allowing the study of coal combustion with heating rates similar to those met in industrial combustors. The hybrid burner that has been set up allowed the analysis of different solid fuels jet-flames under O2/N2 and O2/CO2 atmospheres containing various amounts of oxygen. A detailed characterization of the velocity and temperature fields has been carried out in the combustion chamber. Char temperatures and gaseous species concentrations (CO, CO2, O2, NO, NOx and SOx) have also been monitored during the combustion. Char samples at different residence times have finally been collected to derive devolatilization profiles that have been compared to simulated data issued from various empirical models from the literature. Obtained results clearly illustrate the impact of an oxygen enrichment of the reaction medium on devolatilization kinetics and pollutants formation including NOx and SOx. Works conducted in the fields of oxy-fuel combustion allowed to better understand the fundamental differences between pulverized coal combustion under air and O2/CO2 environment. Finally, preliminary experiments have been conducted using coal and wood blends since coal co-combustion with biomass appears to be another interesting mean to reduce net CO2 emissions into the atmosphere.

Le secteur du transport aérien est de nos jours en plein essor, avec encore une augmentation du nombre de vols et de passagers au fil des ans. Cependant, cette croissance a des conséquences sur l’environnement car elle contribue à l’intensification des émissions de particules solides dans l’atmosphère. Ces dernières sont impliquées dans de nombreux processus physico-chimiques qui peuvent impacter le forçage radiatif atmosphérique, la formation des nuages et leur durée de vie. Dans ce travail, nous nous intéressons aux particules de suies analogues à celles émises par les moteurs d’avion lors de la combustion incomplète de carburant. Ces particules, une fois émises dans la troposphère, sont susceptibles de favoriser la formation des cristaux de glace en agissant comme noyaux glaçogènes, produisant ainsi une trainée de condensation pouvant persister et évoluer en nuage de type cirrus. Pour réaliser cette étude, nous avons développé le dispositif IDroNES (Ice and Droplet Nucleation Experimental Setup), que nous avons conçu pour étudier les phénomènes de nucléation par mode dépôt (la nucléation est induite directement à partir de la vapeur d’eau) à température et pression contrôlées. De manière à pouvoir interpréter l’activité des échantillons étudiés en tant que noyau glaçogène, une analyse détaillée des propriétés physico-chimiques (morphologie, structure et composition chimique) des particules de suies est effectuée en parallèle, principalement par micro-spectrométrie Raman et par analyses des données de la littérature existante sur ces mêmes échantillons. L’objectif est d’établir un lien entre les propriétés physico-chimiques des particules de suies et leurs capacités glaçogènes. / Nowadays, the air transport sector is still booming with an increasing number of flights and passengers over the years. This has consequences for the environment because it contributes to the intensification of emissions of solid particles in the atmosphere. In fact, these particles are involved in many physical and chemical processes that can affect the atmospheric radiative forcing, or even the formation of clouds and their lifetime expectancy. Our work focuses on aircraft soot particles analogs, i.e., particles similar to those emitted by aircraft engines during the incomplete combustion of kerosene fuel. These particles, once released in the troposphere, act as nucleating agents and promote the formation of ice crystals. Hence, they favor the formation of contrails that may persist and further evolve into cirrus clouds. To assess how efficient different soot particles are at nucleating ice crystals upon water vapor exposure, we designed and developed IDroNES (Ice and Droplet Nucleation Experimental Setup). This device enables nucleation experiments to be performed in deposition mode at controlled temperature, pressure, and humidity ratios. To interpret ice nucleation activities of various soot samples, detailed analyses of their physico-chemical properties (morphology, structure and chemical composition) were performed using Raman micro-spectrometry and data provided in the scientific literature. The goal is to establish a link between the physicochemical properties of soot particles and their ice nucleation activity.

Pour mieux contrôler l’émission des particules de suies et minimiser leurs impacts sur l’environnement et la santé publique, il est crucial de mieux comprendre leurs mécanismes de formation, en particulier dans les processus de combustion des hydrocarbures. La première étape de formation de ces matières carbonées est la formation de leurs précurseurs appelés HAP (Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques), suivie de l’étape de nucleation des suies. La première partie de ce travail de recherche est focalisée sur le développement d’un nouveau schéma cinétique détaillé, décrivant avec précision non seulement l’auto-inflammation et la combustion basse et haute températures des carburants liquides de transport et ceux du laboratoire, mais aussi la formation des HAP jusqu’au coronène car ces HAP sont suspectés d’être les principaux précurseurs de suies. Dans la deuxième partie de ce travail, un modèle sectionnel de suies est utilisé avec le présent schéma cinétique afin d’investiguer les mécanismes de formation des particules de suies en reproduisant les tendances des données expérimentales (fractions volumiques de suies, diamètres des particules). Ce modèle de suies décrit la nucleation, la condensation, la croissance en surface, la coagulation et l’oxydation des particules de suies. Le couple “schéma cinétique-modèle sectionnel de suies” a été validé sur les flammes prémélangées laminaires de methane, d’éthylène et de n-butane à différentes richesses. Les dimérisations homomoléculaire et hétéromoléculaire des HAP de taille modérée (du pyrène au coronène) ont été considérées pour la modélisation de la nucleation des particules de suies. / To better control soot particles emission and minimize their health and environmental effects, it is crucial to better understand their formation mechanisms in particularly combustion processes. The first step of these particulates matter formation is their precursors PAH (Polycyclic Aromatic Hydrocarbons) formation, followed by the nucleation process which links the gas-phase (PAH chemistry) and solid-phase (particles). In the first part of this work, we developed a new detailed chemical kinetic mechanism describing accurately both low and high-temperature ignition and combustion of a wide range of liquid transportation and laboratory fuels as well as the formation of PAH up to coronene, suspected to be major soot precursors. In the second part of this work, a sectional soot model is used with the developed kinetic mechanism in order to investigate soot particles nucleation mechanisms in reproducing experimental data tendencies (soot volume fractions and particles diameters). This couple of kinetic and soot models is run on the detailed kinetic solver Cantera in order to solve both the gas and disperse solid phases in steady laminar flame conditions. The soot model used with the developed detailed kinetic mechanism is validated over premixed laminar methane, ethylene and n-butane flames at various equivalence ratios. Homomolecular and Heteromolecular dimerizations of modest size of PAHs from pyrene to coronene (mass of monomer ranging from 200 to 300 amu) have been considered for particle nucleation modeling.

La valorisation thermique des farines animales par incinération génère des fumées qui doivent être traitées pour respecter la réglementation sur les émissions atmosphériques. Cette travail de thèse traite de la co-incinération de farines animales et de boues de station d'épuration, et a été mené dans une installation industrielle. Une campagne de mesures sur site a permis de déterminer la composition chimique des phases gazeuse (O2, CO2, H2O, NOx, SO2, HCl, NH3) et solides (C, H, O, N, S, Cl, Na, K, Ca, P, Fe, Si) de toutes les entrées et sorties de l'installation. Une méthode d’évaluation des flux massiques est proposée et un bilan de matière établi. Les résidus ultimes d’incinération sont constitués de cendres et de résidus de traitement des fumées (REFIDIS) qui représentent environ 25 % de la masse des déchets incinérés. Les cendres sont composées essentiellement de phosphates de calcium, les REFIDIS de sels sodiques. L'efficacité du système de traitement des gaz acides et des NOx a été estimée. Le traitement comprend une neutralisation des gaz acides au bicarbonate de sodium et une réduction catalytique des NOx à l’urée, menés sur deux voies en parallèle équipées de bougies en céramique catalytique ou non. Afin de mieux comprendre les phénomènes physico-chimiques mis en jeu, des tests d'absorption de SO2 par Na2CO3 à 250 °C et 300 °C ont été menés dans un réacteur de laboratoire, montrant l'influence de la température et surtout de l'humidité. Une modélisation de l'absorption de SO2 par Na2CO3 est proposée, basée sur une diminution du nombre des sites d'absorption en fonction du recouvrement de la surface. / Thermal valorisation of meat and bone meal (MBM) by incineration generates combustion gases that are treated to respect atmospheric emission regulations. This thesis is about MBM and sewage sludge co-incineration in an industrial plant. Measurements have been made to determine the chemical composition of the gaseous (O2, CO2, H2O, NOx, SO2, HCl, NH3) and solid phases (C, H, O, N, S, Cl, Na, K, Ca, P, Fe, Si) in all inlets and outlets. A mass flow evaluation method is proposed and a material balance is performed. The final wastes of incineration consist of ashes and air pollution control residues (APCR), representing about 25 % of the incinerated mass. The ashes are mainly composed of calcium phosphates and the APCR are mainly Na-based salts. The efficiency of the acid gases and NOx treatment is estimated. The treatment includes sodium bicarbonate neutralisation and catalytic reduction by urea, carried out on two parallel pathways equipped with catalytic or non-catalytic ceramic filters. To complete the understanding of physico chemical reactions in the filtering cake, tests of SO2 absorption by Na2CO3, at 250 °C and 300 °C where performed in a laboratory reactor, showing the influence of temperature and particularly humidity. A modelling of the SO2 absorption by Na2CO3 is proposed, based on an absorption site number decrease with the surface recovering.

Ce travail porte sur l'étude de l'impact environnemental des esters méthyliques utilisés comme biodiesel et concerne plus particulièrement la cinétique de formation des oxydes d'azote (NOX). Les objectifs de ce travail de thèse visent (i) à étudier la cinétique d’oxydation d’un ester méthylique saturé, le Butanoate de Méthyle (MB), afin de disposer une base de données expérimentales en condition de flamme laminaire de pré-mélange, (ii) et tester des mécanismes cinétiques détaillés de l'oxydation du MB disponibles dans la littérature sur la formation du NO précoce. Pour prendre en compte la chimie de l’azote, nous avons ajouté à ces mécanismes un sous-mécanisme de formation du NO récemment validée au laboratoire PC2A. Cinq flammes CH4/MB/O2/N2 ont été stabilisées à basse pression (5,3 kPa) avec des quantités connues d'ester (0%, 20% et 50% dans le mélange combustible). Les mélanges étudiés sont caractérisés de manière à évaluer l'effet du facteur de richesse et du rapport C/O sur la formation de NO. Les profils d’espèces ont été mesurés par couplage de techniques in situ de spectroscopie laser (Fluorescence Induite par Laser, LIF) et de techniques analytiques après prélèvement des gaz (Chromatographie en Phase Gazeuse (CPG), spectroscopie Infra Rouge à Transformée de Fourrier (IRTF)). Les résultats expérimentaux montrent que la substitution du CH4 par le MB dans la flamme CH4/air diminue la fraction molaire de NO. Cette diminution est plus importante lorsque la richesse diminue par rapport à la flamme de CH4/air. Les profils expérimentaux ont été confrontés aux profils simulés issus de trois modèles cinétiques détaillés, indiquant des variations notables d’un modèle à l’autre. Il a été observé que le modèle de Dooley et al. (2008) donne des accords assez satisfaisants en comparaison avec les résultats expérimentaux. L’analyse des voies réactionnelles a permis de mettre en évidence les réactions prépondérantes de la consommation du MB et celles impliquées dans la formation du NO précoce. / This work is focused on the study of the environmental impact of methyl esters used as biodiesel and concerns more particularly the kinetic of nitrogen oxides formation in flame conditions. The aim of this PhD is (i) to study the kinetics of oxidation of a methyl ester saturated, as Methyl Butanaote (MB), in order to have an experimental database on condition of laminar premixed flame, (ii) to test detailed kinetic mechanisms of oxidation of MB available in the literature on the formation of prompt-NO. To account for the nitrogen chemistry, we added these mechanisms a sub-mechanism of NO formation recently validated in PC2A laboratory. Five flames CH4/MB/O2/N2 have been stabilized at low pressure (P = 5.3 kPa) with known amounts of ester (0%, 20% and 50% in the fuel mixture). The mixtures studied are characterized so as to evaluate the effect of the equivalence ratio and the C/O ratio on NO formation. The species profiles were measured by coupling laser spectroscopy techniques in situ (Laser Induced Fluorescence (LIF)) and analytical techniques after gas probe sampling through a quartz microprobe (Gas Chromatography (GC), Fourier Transform Infrared Spectroscopy (IRTF)). The experimental results show that the substitution of CH4 by MB in the CH4/air flame decreases the mole fraction of NO. This reduce is higher when the equivalence ratio decreases compared to the stoichiometric CH4/air flame. The experimental profiles were compared with profiles modeled from three detailed kinetic models, showing significant variations from one model to another. It was observed that the model of Dooley et al. (2008) gives quite satisfactory agreements compared with experimental results. The analysis of reaction pathways allowed to highlight the predominant reactions in consumption of MB and those involved in the formation of prompt NO.