L'aviation civile a connu une forte croissance et occupe actuellement une place importante dans l'économie mondiale. L’intensification du trafic aérien s’accompagne d’une augmentation importante des émissions de gaz à effet de serre et d’aérosols dans la haute troposphère, ceux-ci contribuent au réchauffement climatique. Les particules de suie rejetées dans la haute troposphère peuvent agir comme noyaux de condensation et induire la formation de gouttelettes d'eau ou de particules de glace qui constituent les traînées de condensation (contrails). Celle-ci, peuvent persister et évoluer en formant des nuages artificiels, sous forme de cirrus induit. Ce travail vise à acquérir une meilleure connaissance du rôle des particules de suie dans le processus de formation des contrails. Pour mieux comprendre ce phénomène, nous avons déterminé la fraction activée et la sursaturation critique des suies avec un dispositif expérimental permettant de prélever les suies dans une flamme de laboratoire. Nous avons dans un premier temps déterminé les propriétés hygroscopiques des suies fraîches. Nous avons également évalué l’impact de la composition chimique du carburant (kérosène et diesel), la maturité et la taille des suies sur les propriétés hygroscopiques. Nous nous sommes ensuite intéressés à l’impact de différents vieillissements atmosphériques sur les propriétés hygroscopiques des suies kérosène. Enfin, nous avons estimé le paramètre d’hygroscopicité κ des suies fraîches (kérosène et diesel) et celui des suies ayant subi un vieillissement atmosphérique. / Civil aviation has traditionally experienced faster growth than most other industries, and currently is a leading part of the global transport economy. In parallel to the civil aviation growth, larger and larger amount of greenhouse gases and aerosol particles are emitted in the high troposphere. Especially, aerosol emissions can trigger the formation of condensation trails (contrails) that may persist and eventually evolve in cirrus-like artificial clouds. Soot particles released on the high troposphere may act as precursors for the water droplets or ice particles of which contrails are formed, ultimately initiating the formation of clouds in conditions where they would not otherwise persist. In this work we aim to gain better insights on the role of soot in the contrail formation process. To better understand this phenomenon, we determined the activated fraction and the critical supersaturation of soot sampled from laboratory flames. We evaluated the hygroscopic properties of fresh soot. We studied the influence of sampling method, particle size and maturity of soot. We were then interested in the impact of different atmospheric aging on the hygroscopic properties of kerosene soot. Finally, we determined the hygroscopicity parameter κ of fresh soot and aging soot (diesel and kerosene).

L’incendie reste un des sujets redoutés par les industries, les services et autres moyens de production. Ce phénomène par définition incontrôlé dans le temps et dans l’espace est souvent responsable de perte de vies et de biens. Deux types d’agression peuvent être répertoriés en cas d’incendie l’agression thermique par suite de génération de chaleur engendrant la destruction des matériaux et l’agression liée aux fumées toxiques et/ou corrosives, capables de se répandre au-delà du foyer incendie. Pour approfondir les connaissances sur le comportement au feu de matériaux tel que les câbles électriques, cette étude consiste à mettre au point un banc expérimental par couplage Mass Loss Cone, Spectrométrie Infrarouge à Transformée de Fourier et Impacteur Basse Pression (MLC/FTIR/ELPI). Dans l’optique de caractériser simultanément les paramètres physiques de dégradation (taux de dégagement de chaleur, flux critique, chaleur effective de combustion), les gaz et suies (qualitativement et quantitativement) dans les fumée d’incendie. Après la conception du couplage MLC/FTIR/ELPI, le développement des méthodologies compatibles avec l’analyse qualitative et quantitative des gaz et des suies : la justesse, la fiabilité et la répétabilité du banc ont été démontrées avec l’éthylène vinyle acétate/Aluminium tri-hydroxyde comme matériaux de références. Le couplage MLC/FTIR/ELPI a été ensuite appliqué sur un cas réel de câble électrique non halogéné. Il est apparu comme une proposition complète pour la caractérisation du comportement au feu des matériaux et répondre à des questions de sûreté incendie et de recherche et développement. / A bench-scale test combining mass loss cone, Fourier transform Infrared Spectroscopy and Electrical Low Pressure Impactor (MLC/FTIR/ELPI) was developed to enable simultaneous evaluation of the flammability parameters, the gases evolved (qualitative and quantitative evaluation) and the smoke particles (size distribution and concentration) generated by the combustion of the studied materials. This bench test is designed specifically to investigate the fire behaviour of manufactured products such as electric cables, as it is difficult to fully examine the latter with bench tests of the type thermogravimetry or pyrolysis - gas chromatography/mass spectrometry, which can only hold small quantities of sample (from µg to a few mg). After setting up the MLC/FTIR/ELPI coupling, methodologies were established for qualitative and quantitative analysis of evolved gases and smoke particles. Experimental trials conducted on ethylene vinyl acetate (EVA) and ethylene vinyl acetate/aluminium trihydroxide (EVA/ATH) as reference materials demonstrated that the bench test provides accurate, meaningful and repeatable results.

La structure chimique d’une flamme laminaire de prémélange suitée de n-butane (nC4H10/O2/N2) pour deux conditions de richesse (Φ=2,16 et 2,32) a été déterminée expérimentalement et par modélisation à pression atmosphérique. L’acquisition des profils de fraction molaire des espèces stables a été réalisée par chromatographie en phase gazeuse et par spectroscopie infrarouge. Les profils de température ont été obtenus par Fluorescence Induite par Laser du monoxyde d’azote. Le mécanisme développé dans cette étude contient 279 espèces impliquées dans 1422 réactions réversibles. La comparaison des profils de concentration modélisés et expérimentaux dans le cas des espèces analysées a permis de valider le modèle. Un accord satisfaisant est observé entre les résultats expérimentaux et modélisés et l’effet de la richesse est bien pris en compte par le mécanisme chimique. Le modèle cinétique a aussi été testé sur une large gamme de conditions opératoires issues de la littérature (données globales et détaillées) et a été comparé à d’autres mécanismes de la littérature. Les schémas réactionnels de formation et de consommation ont été établis et permettent de mettre en évidence les voies réactionnelles de formation du premier cycle aromatique. Les fractions volumiques de suie ont été mesurées par Incandescence Induite par Laser pour les deux richesses de flamme. / Chemical structure of a laminar premixed sooting n-butane flame (nC4H10/O2/N2) operating at two equivalence ratio (Φ=2,16 and 2,32) has been investigated at atmospheric pressure. Acquisition of mole fraction profiles of stable species is accomplished by gas chromatography and infrared spectroscopy. The temperature profiles are obtained by Laser induced Fluorescence of nitric oxide. In this work, the developed mechanism contains 279 species involved in 1422 reversible reactions. The comparison between modelled and experimental profiles was used to validate the model and a good agreement was observed. The effect of equivalence ratio is well captured by the mechanism. The kinetic model was also tested on a wide range of operating conditions found in the literature (global and detailed data) and has been compared to other mechanism from the literature. Formations and consumptions kinetic schemes were established to highlight the reaction path of the first aromatic ring. Soot volume fractions are measured by Laser Induced Incandescence for the both equivalence ratio.

L'intérêt pour les biocarburants s’est considérablement accru ces dernières années car ceux-ci pourraient permettre de diminuer la dépendance aux combustibles fossiles et contribuer à une croissance neutre en carbone. L’influence de l’utilisation de biocarburants sur les émissions de polluants (CO,CO_2,NO_x,HC, etc.) a fait l’objet de nombreux travaux, cependant les effets de la nature de ces carburants alternatifs sur les propriétés physico-chimiques des particules et des espèces aromatiques produites sont encore peu étudiés. Dans le cadre de ce travail de thèse, nous visons à caractériser les émissions de particules de suie et d'hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) lors de la combustion de carburants conventionnels et alternatifs (biocarburants) pertinents pour les secteurs de l'automobile et de l'aéronautique, tout en essayant de mettre en lumière leurs influence sur les mécanismes de formation de ces polluants. Pour atteindre cet objectif, deux réacteurs de laboratoire, un bruleur turbulent swirlé et un Combustion Aerosol STandard (CAST), ont été utilisés comme générateurs de suie. De plus, nous avons combiné différentes techniques laser complémentaires in situ, les incandescence et fluorescence induites par laser (LII/LIF), et ex situ, la spectrométrie de masse après désorption et ionisation laser (L2MS) et la spectrométrie de masse des ions secondaires (SIMS). Dans une flamme turbulente swirlée pour cinq carburants (Diesel, n-butanol, mélange 50/50 Diesel/n-butanol, Jet A1 et Synthetic Paraffinic Kerosene SPK), les profils LII et LIF et les propriétés des particules de suie et de leurs précurseurs en fonction de la hauteur dans la flamme ainsi que leur composition chimique ont été étudiés. De fortes corrélations entre les résultats obtenus avec les techniques in situ et ex situ ont été mises en évidence permettant de caractériser spectralement et chimiquement ces espèces. En outre, une nouvelle méthode d'étalonnage a été développée pour déduire directement la fraction volumique de suie à partir du signal LII en utilisant la luminance énergétique absolue émise par une source ayant un rayonnement de corps noir. En parallèle, les expériences utilisant le dispositif CAST ont été menées avec les carburants aéronautiques (Jet A1 et SPK). Outre l'influence du carburant de substitution, les effets d’un stripper catalytique (CS) sur les particules de suie et les espèces volatiles ont été examinés. / Interest in biofuels has increased significantly in recent years as they could reduce dependence on fossil fuels and contribute to carbon-neutral growth. The influence of using biofuels on their exhaust emissions (CO,CO_2,NO_x,HC, etc.) has been studied widely. However, the effects of the nature of these alternative fuels on the physical and chemical properties of the particles and aromatic species produced are not fully understood. As part of this thesis work, we aim to study the emissions of soot particles and polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) during the combustion of conventional and alternative fuels (biofuels) relevant to the automotive and aerospace sectors, while trying to highlight their influence on the formation of such pollutants. To achieve this goal, two laboratory combustors, a swirled turbulent jet burner and a Combustion Aerosol STandard (CAST), were used as soot generators. In addition, we have combined various complementary in-situ laser techniques, laser-induced incandescence and fluorescence (LII/LIF), and ex-situ two-step laser mass spectrometry (L2MS) and secondary ion mass spectrometry (SIMS). In a swirled turbulent jet flame for five fuels (Diesel, n-butanol, 50/50 Diesel/n-butanol mixture, Jet A1 and Synthetic Paraffinic Kerosene SPK), the LII and LIF profiles and properties of soot particles and their precursors with the height in the flame as well as their chemical composition were studied. Strong correlations between the results obtained with in-situ and ex-situ techniques have been demonstrated which allowed us to characterize these species spectrally and chemically. In addition, a new calibration method has been developed to directly deduce the soot volume fraction from the LII signal using the absolute radiance emitted from a light source having black body behavior. In parallel, experiments using the CAST device were conducted with aeronautical fuels (Jet A1 and SPK). In addition to the influence of the alternative fuel, the effects of a catalytic stripper (CS) on soot particles and volatile species were examined.

Les objectifs de ce travail portent sur le rôle de l'oxydation de biocarburants lignocellulosiques dans la cinétique de formation des oxydes d'azote. Le choix s’est porté sur le furane (F) et le tétrahydrofurane (THF). Cette thèse a permis d’acquérir une base de données expérimentales détaillée afin de tester des mécanismes cinétiques d'oxydation de ces biocarburants disponibles dans la littérature ainsi que d’évaluer leur aptitude à prévoir la formation de CH initiateur du NO précoce. Six flammes laminaires prémélangées à basse pression (5.3 kPa) ont été étudiées à deux richesses (1,0 et 1,2). Trois combustibles ont été considérés: (i) le méthane pur utilisé comme référence, (ii) un mélange F (50%)/méthane (50%), et (iii) un mélange THF (50%)/méthane (50%) pour évaluer l'impact de ces biocarburants sur la formation de NO. Les profils de fraction molaire des espèces sont été déterminés par chromatographie en phase gaz couplée à des détecteurs FID/TCD/MS. Les profils de fraction molaire du NO et du radical CH ont été mesurés par Fluorescence Induite par Laser (LIF). Les résultats expérimentaux montrent que la différence de structure moléculaire de ces éthers cycliques induit des différences significatives dans la formation des espèces intermédiaires issues de leur oxydation. Ainsi, l'oxydation de F favorise la formation de CH et donc la production de NO par rapport aux flammes de méthane et de THF. Les profils expérimentaux ont été comparés aux profils simulés par deux modèles cinétiques, indiquant que ces mécanismes nécessitent d’être optimisés sur la formation de CH avant d’envisager l’introduction d’un sous-mécanisme relatif à la chimie de l’azote. / The objective of this work is to investigate the role of oxidation of lignocellulosic biofuels in the formation of nitrogen oxides (NOx) in flames. The biofuels chosen are furan (F) and tetrahydrofuran (THF). This thesis enabled to acquire a detailed experimental database in order to test the kinetic mechanisms available in literature of the oxidation of these biofuels as well as to evaluate their ability to predict the formation of CH, the key species on the prompt-NO mechanism. Six premixed low-pressure laminar flames (5.3 kPa) were studied under two equivalent ratio conditions (1,0 et 1,2). Three fuels are considered: (i) pure methane, which is used as a reference flame, (ii) a F (50%)/methane (50%) mixture, and (iii) THF (50%)/methane (50%) in order to evaluate the impact of these biofuels on NOx formation. The structure of these flames was characterized by establishing the mole fraction profiles of stable intermediates and products using gas chromatography coupled with FID/TCD/MS detectors. The mole fraction profiles of NO and CH radical were detected by Laser Induced Fluorescence (LIF). The experimental results show that the different molecular structures of these cyclic ethers leads to significant differences in the formation of intermediate species and pollutants. Thus, F oxidation promotes the CH formation and then the NO with respect to methane and THF. The experimental profiles were compared with the simulated profiles using two detailed kinetic models. The preliminary modeling study indicates that the studied mechanisms require some improvements on the prediction of CH formation before to consider the introduction of a sub-mechanism on nitrogen Chemistry.

Depuis les travaux de chimie théorique de Moskaleva et Lin (2000), il est connu que le radical NCN est le produit de la réaction d’initiation CH + N2 du NO précoce dans les flammes. Dans le cadre de l’ANR NO-mecha, cette thèse avait pour but d’étendre la base de données expérimentales initiale (comprenant les profils de CH et NCN) dans différentes flammes stabilisées à basse pression (5.3 kPa), aux espèces NO, HCN et CN impliquées dans le processus de formation du NO-précoce afin de valider à terme un sous mécanisme cinétique. Lors de ce travail, les mesures de fractions molaires ont été mesurées in situ (pour les espèces labiles) et ex situ (HCN) en combinant deux méthodes de spectroscopie laser. La fluorescence induite par laser (LIF) permet de mesurer les profils relatifs d’espèce directement dans la flamme. Cette technique permet de mesurer la température à partir de la distribution de population rotationnelle de NO. Les mesures par LIF sont calibrées par une méthode des ajouts dosés (NO) ou par une méthode d’absorption (CN). La technique d’absorption retenue est le Cavity Ringdown Spectroscopy (CRDS) qui repose sur la mesure du temps de vie d’une impulsion laser au sein d’une cavité optique. La mesure du profil de HCN a été réalisée de façon tout à fait originale après extraction des gaz vers une cellule CRDS externe à 1036 nm. Les études portent sur cinq flammes (de richesse comprise entre 0.8 et 1.25) de prémélange CH4/O2/N2 dont une dopée par N2O. Les résultats expérimentaux sont comparés à la simulation cinétique réalisée avec le code Chemkin/Premix et le mécanisme GDFkin®3.0_NCN, montrant dans l’ensemble un accord satisfaisant. / Since the work of theoretical chemistry by Moskaleva and Lin (2000), it is known that the NCN radical is the product of the initiation reaction CH + N2 of prompt NO in flames. Under the ANR NO-mecha program, the objective of this thesis was to extend in different flames stabilized at low pressure (5.3 kPa), the initial experimental database (including CH and NCN profiles) to the species NO, HCN and CN involved in the prompt NO formation in order to validate a kinetic mechanism. In this work, measurements of mole fractions were measured in situ (for labile species) and ex situ (HCN) by combining two methods of laser spectroscopy. The laser induced fluorescence (LIF) is used to measure profiles of species directly in the flame. This technique is used to measure the temperature from the rotational population distribution of NO. The LIF measurements are calibrated by a method of standard additions (NO) or by absorption (CN). The adopted absorption technique is the Cavity Ringdown Spectroscopy (CRDS) based on the measurement of the lifetime of a laser pulse in an optical cavity. Measurement of HCN profile was carried out using an original method after gas extraction to an external CRDS cell at 1036 nm. The studies focused on five premixed flames of CH4/O2/N2 (richness comprised between 0.8 and 1.25) with a doped flame by N2O. The experimental results are compared with the kinetic simulation using the Chemkin/Premix code and the GDFkin®3.0_NCN mechanism, showing an overall satisfactory agreement.

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Les particules de suies émissent lors de la combustion incomplète de carburants fossiles et biosourcés sont reconnues comme étant un problème environnemental et sanitaire majeur. Il est essentiel d'acquérir une compréhension fondamentale de leur formation, dont l'étape de nucléation donnant naissance aux premières particules de suie, les nucléis, afin de développer des modèles capable de prédire leur formation et d'aider à la conception de dispositifs de combustion plus efficaces et plus propres. Ce travail démontre en combinant différentes techniques expérimentales: incandescence induite par laser (LII), granulométres SMPS et de microscopie à faisceau d'ions d’hélium (HIM) que ces nucléis ont une taille comprise entre 2 et 4 nm et sont capable d’émettre un rayonnement de type corps noir. Ces nucléis ont été étudiés dans des flammes prémélangées dites de nucléation dans lesquelles les particules de suie sont formées par nucléation, sans croissance de surface et standard où ces nucléis subissent les processus de croissance. Les résultats obtenus offrent une base de données expérimentale utile à l’amélioration des modèles cinétique de formation des suies notamment sur la phase de nucléation dans diffèrent carburants: n-butane et un mélange de n-butane et n-propylbenzene. Pour chaque carburant une flamme de nucléation et une flamme standard sont étudiées. La base de donnée comprend des profils d’espèces obtenus par chromatographie, profils de température mesurés par fluorescence induite par laser sur NO, les profils de fractions volumique de suies mesurés par LII et calibrés par extinction multi passage et les distributions de taille des particules de suies obtenus par SMPS et HIM. / Emission of soot formed from incomplete combustion of fossil fuels, biofuels and biomass is a serious concern due to soot’s harmful impact on human health, environment and its radiative forcing on climate. Gaining fundamental understanding of soot formation, particularly the nucleation step leading to the formation of the nascent soot particles, is critical to develop reliable predictive soot models and to help the design of more efficient and cleaner combustion devices. This work demonstrates that nascent soot particles in the size range of 2-4 nm are able to emit a black body radiation by combined Laser Induced Incandescence (LII), scanning mobility particle sizer (SMPS) and helium-ion microscopy (HIM). These nascent soot particles are investigated in nucleation premixed flames in which soot particles are essentially formed by nucleation, without growth by soot surface processes and in standard sooting premixed flames in which growth processes occur. This work provides an extensive database for improvement of kinetics modelling of sooting flames with a focus on the soot nucleation in flames. Two kinds of fuels have been selected: n-butane and mixture of n-butane and n-propylbenzene. For each fuels two flames have been studied: a nucleation and a standard sooting flames. The database consist of species profiles obtained by online gas chromatography, temperature profiles measured by Laser induced fluorescence thermometry, soot volume fraction profiles obtained by LII calibrated by cavity ring-down extinction and particles size distributions obtained in n-butane flames by SMPS and HIM. From this database effect of equivalence ratio and fuel composition is analyzed.

La nécessité de réduire la formation de polluants tels que les oxydes d’azote et les particules de suie a conduit à étendre le domaine paramétrique des moteurs à combustion interne vers des mélanges en carburant plus pauvres et des températures de flamme moins élevées. Ces modifications entraînent des instabilités de combustion, qui pourraient être considérablement réduites grâce à la mise en œuvre contrôlée de décharges nanosecondes "ou plasma froids", qui suscitent un intérêt grandissant. L’étude réalisée dans ce mémoire s’inscrit dans un contexte original de combustion basse température assistée par plasma froid et a impliqué la collaboration entre le laboratoire Physicochimie des Processus de Combustion de l’Atmosphère de l’Université de Lille et le Laboratoire de Physique des Plasmas de l’Ecole Polytechnique de Palaiseau. Lors de ces travaux, une décharge nanoseconde à barrière diélectrique (DBD) a été utilisée dans le but d’initier la combustion pour des pressions comprises entre 1 et 19 bar au sein de la Machine à Compression Rapide (MCR) de Lille. Les expériences ont été effectuées pour différents carburants (méthane, n-butane, n-heptane) dilués dans de l’argon et du diazote afin d’atteindre des températures de cœur comprises entre 620 et 1000K. L’imagerie de l’émission de la décharge à barrière diélectrique, réalisée au moyen d’une caméra intensifiée, montre que la morphologie de la décharge dépend de la pression, avec une transition entre une décharge volumétrique à basse pression vers une décharge surfacique à haute pression. Pour le méthane et le n-butane, une réduction significative du délai d’inflammation a été observée quand la tension à l’électrode est supérieure à une tension seuil. En dessous de cette tension seuil le système a le même comportement que lors d’une auto-inflammation. L’effet de la tension à l’électrode (amplitude et polarité) sur le délai d’inflammation a aussi été étudié. Dans ces conditions plus l’énergie déposée augmente plus la vitesse de dégagement de chaleur augmente. Ces résultats ont été comparés à ceux obtenus par imagerie rapide et ont montré la propagation d’un front de flamme de l’électrode vers le piston. Dans le cas du n-heptane, on constate que lorsque l’énergie déposée par la décharge augmente, trois régimes se succèdent : à basse énergie le mélange ne subit aucune inflammation, puis un régime présentant une flamme froide induite par plasma sans inflammation est obtenu pour des tensions comprises entre 34 et 42 kV, enfin une inflammation rapide est observée pour les plus hautes énergies. Une comparaison des espèces chimiques formées dans une flamme froide spontanée et une flamme froide induite par plasma a été effectuée. Le prélèvement et l’analyse GC/MS des intermédiaires stables produit durant la flamme froide montre une similitude entre les produits formés entre les deux cas. / In order to reduce the emission of pollutants in conventional engines, lean mixtures and low temperature conditions can be used. In this context, plasma discharges are very attractive in the purpose of ignition and flame stabilization. Non thermal plasma generated radicals, excited atoms and molecules, and charged particles can stimulate the chemistry leading to ignition.A nanosecond dielectric barrier discharge (DBD) was used to initiate combustion at moderate to high pressures in a Rapid Compression Machine (RCM) at the University of Lille. The discharge has a quasi-uniform radial geometry and was located in the proximity of the end plate of the combustion chamber of the RCM. Experiments were performed for methane, n-butane and n-heptane/O2 mixtures diluted by Ar or N2 for core gas temperatures at the end of compression respectively ranging from 620 to 1000 K. The imaging of the nanosecond dielectric barrier discharge emission using an intensified camera shows that the morphology of the discharge depends on the pressure, with a smooth transition from a volumetric discharge bridging the gap between the electrode and the piston, to surfacic discharge in the vicinity of the electrode. For the experiments carried out with methane and n-butane containing mixtures, a significant decrease of the ignition delay time is observed when the discharge voltage reaches a given value. Under this value, the system behaves as in the autoignition (AI) conditions. The existence of a minimal ignition voltage depending on the initial conditions was therefore demonstrated. The effect of the voltage (amplitude and polarity) on the electrode on the ignition delay for plasma assisted ignition (PAI) was studied. Under these conditions, it was shown that when the deposited energy increases, the heat release rate increases. These results were correlated with high speed imaging experiments, showing the propagation of the flame front from the electrode towards the piston.For n-heptane mixtures, a modification of the ignition behavior by the discharge has been demonstrated. When the discharge energy increases, the reactive system evolves from a situation where no ignition is observed, to a plasma induced cool flame occurring tens of ms after the discharge and finally, to fast ignition as in the other mixtures at high energy values. A comparison between spontaneous cool flame and plasma assisted cool flame has also been performed. Gas sampling and GC/MS analyzing of the intermediate stable species produced during the cool flame show that no new species were formed in the case of plasma assisted cool flame.

La combustion en boucle chimique (CLC) est une nouvelle technologie prometteuse, qui implique la séparation inhérente du dioxyde de carbone (CO2) avec une perte minimale d'énergie. Un transporteur d'oxygène est utilisé pour le transfert de l'oxygène en continu du "réacteur air" vers le "réacteur fuel" où l'oxygène est apporté au combustible. Ainsi, le contact direct entre l'air et le combustible est évité. Le gaz résultant est riche en CO2 et n'est pas dilué avec de l'azote. Le transporteur d'oxygène réduit est ensuite transporté vers le "réacteur air" afin d'être ré-oxydé, formant ainsi une boucle chimique.Ce manuscrit présente des études conduites en utilisant une nouvelle configuration de CLC de 10 kWth construite pour étudier une large gamme de conditions opératoires. Cette unité met en oeuvre le concept des lits fluidisés interconnectés en utilisant des vannes-en-L pour contrôler le débit de solide et des siphons pour minimiser les fuites de gaz. L'hydrodynamique de la circulation de solide a été étudiée sur une maquette froide et un pilote chaud. Un modèle de la circulation du solide a ensuite été développé sur le principe du bilan de pression.L'hydrodynamique de la phase gaz dans le réacteur a été étudiée expérimentalement en utilisant la distribution des temps de séjour (DTS). Un modèle hydrodynamique a été développé sur le principe du lit fluidisé bouillonnant à deux phases. La combustion du méthane a été étudiée avec NiO/NiAl2O4 comme transporteur d'oxygène. De bonnes performances de combustion et de captage de CO2 ont été atteintes. Un modèle de réacteur a été finalement mis au point en utilisant le modèle hydrodynamique du lit fluidisé bouillonnant développé précédemment et en adaptant un schéma réactionnel à cette configuration / Chemical looping combustion (CLC) is a promising novel combustion technology involving inherent separation of carbon dioxide with minimum energy penalty. An oxygen carrier is used to continuously transfer oxygen from the air reactor to the fuel reactor where the oxygen is delivered to burn the fuel. Consequently, direct contact between the air and the fuel is prevented. The resulting flue gas is rich in CO2 without N2 dilution. The reduced oxygen carrier is then transported back to the air reactor for re-oxidation purposes, hence forming a chemical loop.This dissertation presents studies conducted on a novel 10 kWth CLC configuration built to investigate a wide range of conditions. The system employs concept of interconnected bubbling fluidized beds using L-valves to control solid flow rate and loop-seals to maximize gas tightness. Hydrodynamics of solid circulation was investigated with a cold flow prototype and a high temperature pilot plant in a wide temperature range. A solid circulation model was developed based on the experimental results using the pressure balance principle. Hydrodynamic of the gas phase in the reactors was investigated through RTD studies. A hydrodynamic model was then developed based on the two phase model of bubbling fluidized beds. Methane Combustion was experimentally studied in the pilot plant using NiO/NiAl2O4 oxygen carriers. Good combustion performances and CO2 capture efficiency were achieved. A reactor model was finally developed using the previously developed hydrodynamic model of bubbling fluidized bed and adapting a reaction scheme